Диссертация (1104729), страница 13
Текст из файла (страница 13)
В данном экспериментеиспользовалось усиленное излучение Nd3+:YAG-лазера (1) на основной длиневолны (λ=1.064 нм). Лазер работал в режиме пассивной синхронизации мод игенерировал цуг из 12-16 пикосекундных импульсов (30±5 пс) с аксиальнымпериодом (интервалом между импульсами в цуге) равным 7 нс. Для измененияинтенсивности лазерного излучения устанавливался набор нейтральныхсветофильтров (4). Интерференционным зеркалом (7) лазерное излучениеделилось на два луча I1 и I2. Оптическая задержка, состоящую из двух призм(9а, б), была необходима для выравнивания оптических путей лучей I1 и I2,которые должны были приходить к образцу коллоидных КТ (11) одновременно(с точностью до 1 пс). Часть излучения I1, отраженного от призмы (9а)отводилось на измеритель энергии (8) для измерения энергии падающего цугаимпульсов.
Часть излучения I2 отводилось зеркалом (6), с коэффициентомотражения на длине волны лазерного излучения R= 20 % (для данного углападения), для последующего измерения распределения энергии по импульсам впадающем цуге. Лучи I1 и I2, подфокусированные линзами (10), пересекались вкювете с коллоидным раствором КТ CdSe/ZnS под углом θ=21°.
Схема настроенатак, что интенсивности пришедших к образцу импульсов были одинаковые – I0.81Рис.3.1. Схема экспериментальной установки для изучения самодифракциидвух лазерных лучей на наведенной дифракционной решетке в коллоидных КТCdSe/ZnS при двухфотонном возбуждении экситонов.1. Пикосекундный Nd3+:YAG-лазер,работающий в режимепассивнойсинхронизации мод.2. Зеркала с коэффициентом отражения 99,9% для излучения на длине волныλ=1064 нм (Rλ=1064нм=99,9%).3. Усилитель лазерного излучения.4.
Набор нейтральных светофильтров.5. Набор нейтральных светофильтров.6. Зеркало Rλ=1064нм=20% (Угол падения α=35°).7. Зеркало Rλ=1064нм=45% (Угол падения α=45°).8. Измеритель энергии OPHIR.9. Призмы.10. Собирающие линзы (F = 175 мм).11. Кювета с коллоидным раствором КТ CdSe/ZnS.12. Зеркала Rλ=1064нм=99,9%.13. Быстродействующий коаксиальный фотоэлемент ФК-19.14. скоростной осциллограф С7-19.82Подзаранеерассчитаннымугломφ1=33°(поформуле1.10),соответствующим направлению распространения самодифрованного лучапервого порядка (I+1), был установлен быстродействующий коаксиальныйфотоэлемент ФК-19 (13).
На него же с задержкой 3,5 нс попадало излучение,отведенное от луча I2, проходящее через оптическую линию задержки (12) ииспользуемоевкачествеопорногопадающегоизлучения.Временноеразрешение коаксиального фотоэлемента и сопряженного с ним скоростногоаналогового осциллографа С7-19 (14) составляло примерно 1 нс.
Длявыравнивания интенсивностей максимальных импульсов в обоих цугахиспользовалисьнейтральныесветофильтры(5).Такимобразом,наосциллографе измерялись одновременно два цуга пикосекундных импульсов –падающий и самодифрагированный.Объектом исследования были выбраны коллоидные КТ CdSe/ZnS КТ2 иКТ3 с концентрацией около 1017 см-3. На Рис.3.2 представлены измеренныеспектры пропускания этих образцов. Образцы специально подобраны так,чтобы частота основного экситонного перехода (частота, соответствующаямаксимуму спектра поглощения) была отстроена как в высокочастотнуюобласть от удвоенной частоты лазерного излучения (КТ2), так и внизкочастотную область (КТ3).При возбуждении исследуемых образцов коллоидных КТ2 и КТ3 CdSe/ZnSизлучением Nd3+:YAG-лазера на основной частоте (ħω=1,165 эВ), согласноправилам отбора, разрешены двухфотонные переходы с дырочных уровней1Sh3/2 и 1Ph3/2 на основной электронный уровень 1Se (Рис.3.3).830,40,4КТ2515Поглощение0,25325395320,20,10,10,02,0Поглощение0,30,3КТ32,22,42,6Энергия фотона, эВа0,02,02,22,42,6Энергия фотона, эВбРис.
3.2. Спектры поглощения коллоидных КТ CdSe/ZnS (а – КТ2, б – КТ3).На каждом спектре черной стрелкой указана длина волны максимумапоглощения, соответствующая основному экситонному переходу, паройкрасных стрелок указано, какой длине волны соответствует энергия двухфотонов лазерного излучения.Рис. 3.3. Схема разрешенных двухфотонных переходов с верхних дырочныхуровней на нижний электронный уровень при возбуждении исследуемыхобразцов коллоидных КТ излучением Nd3+:YAG-лазера на основной частоте.84§ 3.3. Особенности самодифракции на наведенной дифракционнойрешетке при двухфотонном резонансном возбуждении экситонов вколлоидныхквантовыхточкахCdSe/ZnSприизмененииуровнявозбужденияНаРис.3.4представленысамодифрагированныхэкспериментальнойцуговметодики,осциллограммыимпульсов,описаннойполученныевпадающихиспомощьюпредыдущемпараграфе.Осциллограммы приведены для трех случаев: два лазерных луча пересекаютсяв кювете с коллоидным раствором КТ2 CdSe/ZnS (Рис.3.4а), КТ3 CdSe/ZnS(Рис.3.4б) и в кювете с гексаном без КТ (Рис.3.4в).абвРис.3.4.
Фотографии цугов импульсов падающих, и самодифрагированныхна наведенной дифракционной решетке в коллоидных КТ2 (а), КТ3 (б) и вкювете с гексаном без КТ (в).85Стрелками обозначены импульсы самодифрагированного цуга. По первымдвум осциллограммам цугов импульсов можно судить о том, что в коллоидныхКТ2 и КТ3 в поле наведенной стоячей световой волны образуется наведеннаядифракционнаярешетка,причемэффективностьсамодифракциирезкоувеличивается при увеличении интенсивности возбуждающих импульсов (длянаиболееинтенсивныхвозбуждающихимпульсовинтенсивностьсамодифрагированных импульсов резко возрастает).
На третьей осциллограмме(Рис.3.4в, два лазерных луча пересекаются в кювете с гексаном без КТ)самодифрагированные импульсы приемным оборудованием не разрешены.Таким образом, показано, что растворитель (гексан) не вносит существенноговклада в дифракционную эффективность наведенных решеток в коллоидныхКТ2 и КТ3.Обнаруженные лучиI±1 (Рис.3.1) при двухфотонном резонансномвозбуждении экситонов в коллоидных КТ CdSe/ZnS двумя лазерными лучамина основной частоте, по-видимому, относятся к самодифрагированным лучамна наведенной фазовой решетке. Индуцированное изменение показателяпреломления выражается формулой Δ ≡ ( ) −( )=[36,141] (I0 –интенсивность световой волны, n – линейный показатель преломления, c –скорость света, χ(3) – нелинейная восприимчивость третьего порядка). Дляинтенсивности в максимумах наведенной стоячей световой волны I0=1 ГВт/см2,при значениях нелинейной восприимчивости χ(3)≈-7*10-10 см3эрг-1 (измерено дляколлоидных КТ CdSe/ZnS в работе [139]) рассчитанное значение измененияпоказателя преломления составляет Δ ≈ 10 .
Такой модуляции показателяпреломления в поле стоячей световой волны достаточно для образованиянаведеннойфазовойдифракционнойрешетки.Вработе[142]придвухфотонном возбуждении кристаллов CdSe дифракционная эффективностьсамодифракции достигала 40% при изменении показателя преломления Δn~10-4.Столь большое значение χ(3) по сравнению с нелинейной восприимчивостьютретьего порядка для растворителя (гексана), по-видимому, связано с его86увеличением в случае достижения резонанса в прозрачной для лазерногоизлучения среде [36] (в нашем случае экситонного резонанса в КТ длясуммарной энергии двух фотонов).Для того чтобы выяснить, какие физические процессы влияют наформированиенаведеннойдифракционнойрешеткииэффективностьсамодифракции, с помощью оцифрованных осциллограмм цугов импульсов иизмерителяэнергииOPHIRбылиизмеренызависимостиэнергиисамодифрагированных импульсов от энергии падающих импульсов.
Значенияэнергий импульсов были пересчитаны в интенсивность (длительностьимпульсов τ≅35пс, ширина гауссового луча на полувысоте D=0,6мм).Полученные зависимости интенсивности самодифрагированных импульсов отинтенсивности падающих импульсов представлены на Рис.3.5.0,30,3КТ320,20,10,00,2Id, ГВт/смId, ГВт/см2КТ20,10122I0, ГВт/сма30,00122I0, ГВт/см3бРис.3.5. Зависимость интенсивности самодифрагированных импульсов отинтенсивности падающих импульсов для образцов коллоидных КТ2 (а) и КТ3(б) CdSe/ZnS.87Измеренные зависимости интенсивностей могут быть объяснены в рамкахтеории четырехволнового взаимодействия (смешения) [89,90,143]:( )~(Так)как(3.5)интенсивностивозбуждающихимпульсовравныI1=I2=I0,интенсивность самодифрагированного импульса пропорциональна третьейстепени интенсивности падающих импульсов:( )~()(3.6)По измеренным зависимостям интенсивности самодифрагированныхимпульсов от интенсивности падающих импульсов (Рис.3.5) были построенызависимости логарифма интенсивности самодифрагированных импульсов отлогарифма интенсивности падающих импульсов (Рис.3.6).
Тангенс угланаклона рассчитанных линейных зависимостей отображает показатель степениγ интенсивности падающих импульсов в формуле (3.6):~→~(3.7)8,5КТ28,5КТ38,08,07,5Lg(Id)Lg(Id)7,57,07,06,56,56,06,05,58,68,89,0 9,2Lg(I0)9,49,6а5,58,68,89,0 9,2Lg(I0)9,49,6бРис.3.6. Зависимость логарифма интенсивности самодифрагированныхимпульсов от логарифма интенсивности падающих импульсов для образцовколлоидных КТ2 (а) и КТ3 (б) CdSe/ZnS.88Выяснилось, что для образца КТ3, частота основного экситонногоперехода которого отстроена в низкочастотную область от удвоенной частотылазерного излучения, теоретическая кубическая зависимость экспериментальноподтверждается.резонансномТакимобразом,возбужденииустановлено,экситоноввчтоприколлоидныхдвухфотонномКТCdSe/ZnS,самодифракция лучей, создающих динамическую дифракционную решетку,обусловлена их дифракцией на наведенной фазовой дифракционной решетке.Формирование фазовой нестационарной дифракционной решетки может бытьобъяснено значительным нелинейным изменением показателя преломления причетырехволновом смешении в прозрачной нелинейной среде с большимзначением кубической нелинейности χ(3) (в среде, у которой энергия основногоэкситонного перехода совпадает с суммарной энергией двух фотонов лазерногоизлучения).Значение тангенса угла наклона γ линейной зависимости логарифмаинтенсивности самодифрагированных импульсов от логарифма интенсивностипадающих импульсов, измеренное для образца КТ2 (Рис.3.6(а)), выше пяти.Более резкий рост для КТ2, частота основного экситонного перехода которыхотстроена в высокочастотную область от удвоенной частоты лазерногоизлучения, может быть объяснен штарковским сдвигом основного электроннодырочногопереходазахватыватьсяна[64].ВозбужденныеповерхностьКТ,вэлектронилирезультатедыркачегомогутпоявляетсяпространственно-разделенный заряд.
Образуется наведенное электрическоеполе,приводящеексдвигуспектрапоглощениявдлинноволновую(низкочастотную) область. Для КТ2 при таком сдвиге максимум спектрапоглощенияприближаетсякудвоеннойчастотелазерногоизлучения,вследствие чего может резко возрастать дифракционная эффективность.Вклад в изменение показателя преломления в наведенном оптическом поледаютнесколькофизическихмеханизмов:электронный,двухфотонный,электрострикция, переориентация молекул [143]. Изменение показателя89преломления за счет электрострикции (перераспределение плотности вещества,вызванное полем) существенно в объемных телах, за счет переориентациимолекул – существенно в жидкостях. Электронный вклад – изменениепоказателя преломления за счет связанных электронов, при котором световоеполе возмущает распределение электронного заряда.
![](https://s.studizba.com/z.php?f=/templates/si/i/noavatar.png&w=100&h=100&t=1"){kind=avatar}
