Диссертация (1104729), страница 11
Текст из файла (страница 11)
Нелинейное изменение поглощения можетсопровождается нелинейным изменением преломления [13]. Последнийпроцесс может доминировать при небольшой отстройке длины волнывозбуждающего излучения от резонанса. В нашем случае небольшой сдвиг отрезонансной длины волны возбуждения для подансамбля КТ, чей экситонныйрезонанс сдвинут в длинноволновую область (Рис.2.10) может привести ксозданию помимо наведенной амплитудной дифракционной решетки так ифазовой дифракционной решетки из-за периодического нелинейного изменения(уменьшения) коэффициента преломления коллоидного раствора КТ.Дифракционные кольца, типичные для дифракции Френеля на кругломотверстии, обнаружены для лучей, не меняющих направление распространениялучей, создающих наведенную дифракционную решетку, и прошедших черезсильнопоглощающийколлоидныйрастворКТCdSe/ZnS(Рис.2.11).Поперечное распределение интенсивности каждого из этих лучей и числодифракционныхколецзависитотинтенсивностивходныхлучей.Обнаруженные дифракционных кольца для каждого из лучей можно объяснитьсамодифракцией лазерных импульсов на наведенном канале прозрачности.
Какпоказано на Рис. 2.14, два лазерных луча с гауссовым распределениеминтенсивности по поперечному сечению образуют у передней грани кюветы (вобласти максимального пространственного перекрытия лазерных лучей)наведенную дифракционную решетку, на которой сами дифрагируют. Далее,через сильно поглощающий коллоидный раствор КТ уже распространяютсясамодифрагированные лучи, интенсивность которых достаточна для созданияканалов прозрачности, что может приводить к их самодифракции нанаведенной диафрагме. Значительная эффективность самодифракции первогопорядка (большая интенсивность самодифрагированных лучей на наведеннойдифракционной решетке) подтверждается обнаруженными дифракционнымикольцами для импульсов, распространяющихся в направлении I±1 (Рис.2.11).67Интенсивность этих самодифрагированных импульсов достаточна для созданияканалов прозрачности и самодифракции на круглой диафрагме в направленияхих распространения.Рис.2.14.
Схема образования наведенной дифракционной решетки упередней грани кюветы и распространения лучей самодифракции, создающихканалы прозрачности в коллоидных КТ (без учета преломления на границахсред).При смещении области пересечения лазерных лучей от передней граникюветыкзадней,эффективностьсамодифракциинанаведеннойдифракционной решетке резко снижалась. Это может быть объясненоследующим: из-за сильного поглощения снижается интенсивности создающихрешетку лучей, тем самым уменьшается амплитуда интенсивности наведеннойими стоячей световой волны, и как следствие, уменьшается амплитудаизменения коэффициентов поглощения и/или преломления.68§ 2.3. Особенности самодифракции лазерного луча на наведеннойдиафрагме в коллоидных квантовых точках CdSe/ZnS при резонансномоднофотонном возбуждении экситонов, сопровождающей самодифракциюна наведенной дифракционной решеткеКак было замечено выше, для лучей прошедших через сильнопоглощающий коллоидный раствор КТ CdSe/ZnS, не меняющих направлениераспространения, были обнаружены дифракционные кольца, характерные длядифракцииФренелянакругломотверстии(Рис.2.11),поперечноераспределение интенсивности которых зависело от интенсивности входныхлучей.§§ 2.3.1.
Самодифракция лазерного луча на наведенной диафрагме вколлоидных квантовых точках CdSe/ZnSДополнительный эксперимент при возбуждении коллоидного раствора КТоднимлазернымлучомпозволилвыявитьособенностипоперечногораспределения интенсивности выходного луча в зависимости от интенсивностивозбуждения. Схема экспериментальной установки приведена на Рис.2.15,которая была налажена для изучения особенностей процесса самодифракциилазерного луча на наведенном канале прозрачности. В работе использовалисьмощныепикосекундныеимпульсы,генерируемыеNd3+:YAG-лазером,работающим в режиме пассивной синхронизации мод.
До зеркала 7(коэффициент отражения R=45%) экспериментальная установка аналогичнаустановке, представленной в предыдущем параграфе на Рис.2.9. Излучение спомощью зеркала 7 делилось на два луча, один из которых направлялся наизмеритель энергии OPHIR (9), а второй, проходя через собирающую линзу 8 (F= 160 мм), фокусировалсяна кювете c сильно поглощающим коллоиднымраствором КТ CdSe/ZnS (10). Пройдя через образец, излучение попадало наполупрозрачный экран (11), изображение с которого снималось фотоаппаратом69Nikon D70 (12), и оцифровывалось с помощью специальной компьютернойпрограммы.Рис.2.15. Схема установки для выявления особенностей самодифракциилазерного луча на наведенном канале прозрачности в коллоидных КТ CdSe/ZnS.1.
Nd3+:YAG-лазер.2. Усилитель.3. Кристалл KDP для удвоения частоты.4. Зеркало с коэффициентом отражения 99.8%.5. Светофильтр СЗС-25.6. Набор нейтральных светофильтров.7. Зеркало с коэффициентом отражения 45%.8. Собирающая линза (F = 160 мм).9. Измеритель энергии OPHIR.10. Кювета с коллоидным раствором КТ CdSe/ZnS.11. Полупрозрачный экран.12. Фотоаппарат Nikon D70.Полученное на экране изображение лазерного луча, прошедшего черезсильно поглощающие коллоидные КТ (α = 35 см-1), было сфотографировано иоцифрованонакомпьютере.НаРис.2.16(а)приведеныфотографиидифракционных картин для трех цугов импульсов с разной максимальнойинтенсивностью: 1 – 0.12 ГВт/см2, 2 – 0.18 ГВт/см2, и 3 – 0.28 ГВт/см2, накоторых хорошо видно чередование светлых и темных колец.70аЭкранИнтенсивность, отн.ед.КТZ, смбРис.
2.16. Зависимость распределения интенсивности по поперечномусечению самодифрагированных выходных лучей от интенсивности падающихлучей (1 – 0.12 ГВт/см2, 2 – 0.18 ГВт/см2, и 3 – 0.28 ГВт/см2), формирующихканал прозрачности (а – изображение на экране, б – график). На вставкеизображена схема распространения слабоинтенсивных импульсов из цуга,испытывающихтольковысокоинтенсивныхлинейноеимпульсов,поглощениесоздающих(пунктирныеканалдифрагирующих на наведенной диафрагме (сплошные линии).линии)прозрачностиии71Обнаруженное распределение интенсивности по поперечному сечениюобъяснено самодифракцией на наведенной круглой диафрагме (на круглом«отверстии»), которая возникает из-за возбуждения канала прозрачности принасыщении основного экситонного перехода (уменьшении поглощения начастоте основного электронно-дырочного перехода) в КТ CdSe/ZnS прирезонансном возбуждении мощными пикосекундными импульсами второйгармоники Nd+3:YAG-лазера [14-18].Напряженность поля E лазерного луча в пространственном поперечномсечении задается гауссовым распределением.
Напряженность поля резко 2r ln 4 , где r – радиальнаяw2 спадает от центра к периферии по закону: E~ exp координата, w –ширина лазерного луча на полувысоте. Одна из особенностейрезонансного самовоздействия проявляется при распространении световоголуча в среде, локальные параметры которой зависят от интенсивности света.Мощный гауссов луч лазера провоцирует уменьшение экситонного поглощенияв центре, формируя канал прозрачности и проходя через кювету с исходнымбольшим линейным поглощением экситонов в коллоидном растворе с большойконцентрацией КТ, в то время как на периферии лазерного луча, где поле резкоспадает, свет практически полностью поглощается. Таким образом, припрохождениисквозьраспределениемкюветусколлоиднымиинтенсивности поКТлучсгауссовымпоперечному сечению теряет своюпериферийную область из-за большего поглощения по сравнению с егоцентральной частью (эффект «обдирания луча» [132,133]), что приводит ксозданию канала прозрачности.
Появляется наведенная круглая диафрагма,ограничивающая луч и способствующая уменьшению его радиуса, приводящаяк самодифракции луча, создавшего диафрагму, френелевского типа.НаРис.2.16(б)представленыраспределенияинтенсивностипопоперечному сечению лучей второй гармоники лазера на выходе из кюветы сКТCdSe/ZnSдлятрехцуговимпульсовсразноймаксимальнойинтенсивностью.
Данные распределения интенсивностей получены при72суммировании 10 радиальных сечений (зависимостей интенсивности откоординаты) для каждой из трех дифракционных картин, представленных наРис.2.16(а). Было выявлено, что для лучей с максимальной интенсивностьюимпульса в цуге не превышающей 0.18 ГВт/см2 (зависимости 1 и 2 наРис.2.16(б)) распределения интенсивности обладают максимумом в центредифракционной картины. Лучи с максимальной интенсивностью импульса вцуге выше 0.18 ГВт/см2 (зависимость 3 на Рис.2.16(б)) обладают тенденцией кминимумуинтенсивностивцентредифракционнойкартины.Этираспределения частично искажены ярким пятном в центре, наличие которогосвязано с линейным пропусканием слабоинтенсивных импульсов цугаизлучения второй гармоники лазера. На вставке Рис.2.16(б) сплошнымилиниями указано распространение высокоинтенсивных импульсов, создающихканал прозрачности ипунктирнымилиниямисамодифрагирующих на наведенной диафрагме,показанораспространениеслабоинтенсивныхимпульсов.
Их интенсивности не достаточно для образования каналапрозрачности и самодифракции на нем. Эти импульсы испытывают тольколинейное поглощение, причем, их энергии на выходе из кюветы с коллоиднымиКТ, сконцентрированной на небольшой площади, достаточно для того, чтобысильно превысить интенсивность в центре дифракционной картины. Последнееобстоятельство позволяет объяснить только тенденцию к образованиюминимума интенсивности в центре дифракционной картины при интенсивностивозбуждающего излучения 0,28 ГВт/см2 (зависимость 3 на Рис.2.16б).Таким образом, при увеличении интенсивности возбуждающих импульсовдиаметр наведенной диафрагмы увеличивается. В зависимости от того,открывается не четное или четное число зон Френеля, в центе дифракционнойкартины наблюдается максимум или минимум интенсивности, соответственно.Используя полученные результаты, были измерены диаметры наведенныхдиафрагм при различной интенсивности возбуждающего лазерного луча:Dm 2 mb , где m – число открытых зон Френеля, b – расстояние между73кюветой и экраном.
Гауссов лазерный луч с измеренным диаметром на входе вкювету D≈0,6 мм (ширина на полувысоте интенсивности) по расчетам создаетдиафрагму диаметром 0,34 мм в случае одной открытой зоны Френеля и 0,5 ммпри двух открытых зонах Френеля. Уменьшение диаметра луча на выходе изкюветы с КТ по отношению к его диаметру на входе подтверждает эффект«обдирания» луча лазера, создающего канал прозрачности.§§ 2.3.2. Зависимость пропускания коллоидных квантовых точекCdSe/ZnS от энергии возбуждающих импульсовДля установления физических процессов, ответственных за созданиеканала прозрачности и наведенной диафрагмы была измерена зависимостьэнергии отдельных пикосекундных импульсов цуга, прошедших через кювету сколлоидными КТ CdSe/ZnS (α = 35 см-1), от энергии соответствующих входныхимпульсов цуга.
![](https://s.studizba.com/z.php?f=/templates/si/i/noavatar.png&w=100&h=100&t=1"){kind=avatar}
