Диссертация (1104729), страница 10

Просмтор этого файла доступен только зарегистрированным пользователям. Но у нас супер быстрая регистрация: достаточно только электронной почты!

Текст из файла (страница 10)

Причем, в образце КТ1возбуждается узкий подансамбль КТ наибольшего размера, в то время как вКТ2 и КТ3 дополнительно может возбуждаться подансамбль КТ немногобольшего размера (≈ 2,45 – 2,55 нм) за счет взаимодействия с фононами, а вКТ3 так же возможно возбуждение как основного перехода в КТ с радиусом2,45 нм, так и более высокоэнергетичных переходов для КТ наибольшегоразмера (2,6 – 2,8нм). При двухфотонном возбуждении излучением основнойчастоты (λ=1064нм) пикосекундного Nd+3:YAG лазера образцов КТ2 и КТ3 впроцессе поглощения могут принимать участие как КТ с радиусом 2,45 нм(переход 1Sh3/2→1Se), так и с радиусом 2,6 нм (переход 1Рh3/2→1Se).59§ 2.2.

Самодифракция на наведенной дифракционной решетке приоднофотонномрезонансномвозбужденииэкситоноввколлоидныхквантовых точках CdSe/ZnS двумя лучами лазераВ данном параграфе представлены результаты исследований особенностейнелинейных и электрооптических процессов, при самодифракции двухультракоротких лазерных импульсов на наведенной дифракционной решетке вслучае резонансного однофотонного возбуждения основного экситонногоперехода1S3/2(h)→1S(e) в коллоидных КТ CdSe/ZnS.§§ 2.2.1.

Установка для изучения особенностей самодифракции двухлазерных лучей на наведенной дифракционной решетке в коллоидномрастворе квантовых точек CdSe/ZnSУстановка, схема которой приведена на Рис.2.9, подготовлена для изученияособенностей процесса самодифракции двух лазерных лучей на наведеннойдинамической дифракционной решетке в коллоидном растворе КТ CdSe/ZnS.ИзлучениеNd3+:YAG-лазера(1),работающеговрежимепассивнойсинхронизации мод, представляет собой не одиночный импульс, а цугпикосекундных импульсов, с аксиальным периодом 7 нс (временной интервалмежду импульсами в цуге).

Излучение на основной длине волны λ=1064 нмусиливалось,проходячерезусилитель(3),блокпитаниякоторогосинхронизован с блоком питания лазера. Затем излучение поступало накристалл KDP (4) удвоение частоты лазерного излучения. Светофильтр СЗС-25(5) использовался для подавления лазерного излучение на основной частотелазера.

Прошедшее через светофильтр 5, излучение второй гармоники лазера(λ=532 нм) с помощью интерференционного зеркала (7), коэффициентотражения R=45%, делился на два луча I1, I2. Зеркало 7 было подобрано так,чтобы два лазерных луча, прошедших каждый по своим оптическим путям ипришедших к кювете с коллоидным раствором КТ CdSe/ZnS (11) имелиодинаковую энергию.60Рис.2.9.Схемаэкспериментальнойустановкидляустановленияособенностей самодифракции на наведенной дифракционной решетке вколлоидных КТ CdSe/ZnS.1.

Пикосекундный Nd3+:YAG-лазер, работающий в режиме пассивнойсинхронизации мод.2. Зеркала с коэффициентом отражения 99,9% для излучения насоответствующих длинах волн.3. Усилитель.4. Кристалл удвоения частоты (KDP).5. Светофильтр СЗС-25.6. Набор нейтральных светофильтров.7. Зеркало R=45% (Угол падения α=45°).8. Измеритель энергии OPHIR.9. Призмы.10. Собирающие линзы (F = 160 мм).11. Кювета с коллоидным раствором КТ CdSe/ZnS.12.

Полупрозрачный экран.13. Фотоаппарат Nikon D70.14. Компьютер.На пути лазерного луча I1, прошедшего через зеркало 7, дополнительнобыла установлена регулируемая оптическая линия задержки, состоящая из двухпризм (9 а, б) и настроенная так, чтобы два луча приходили к образцу61одновременно (с точностью до 1 пс, что эквивалентно разнице в оптическихпутях лучей I1 и I2 равному 0,3 мм). Положение одной из призм линии задержкинастраивалось микровинтом (цена деления – 10мкм). Для увеличенияинтенсивности излучения каждый луч фокусировался с помощью собирающихлинз (10) (F=160 мм).Для измерения энергии цуга пикосекундных импульсов использовалсяизмеритель энергии OPHIR, на который с помощью призмы (9в) заводилосьизлучение, отраженное от передней грани призмы 9а, значение энергии длякаждого цуга импульсов сохранялось на компьютере (14). Набор нейтральныхсветофильтров (6) позволял изменять энергию падающих на образец цуговимпульсов.

Два лазерных луча пересекались в кювете с коллоидным растворомКТ CdSe/ZnS (11). Кювета и экран были установлены перпендикулярнобиссектрисе угла между лучами I1 и I2. Прошедшие и самодифрагированныелучи попадали на полупрозрачный экран (12). Изображение с экрана снималосьфотоаппаратом Nikon D70 (13) и оцифровывалось на компьютере с помощьюспециальной программы.§§ 2.2.2. Самодифракция двух лазерных лучей на наведеннойдифракционной решетке в коллоидных квантовых точках CdSe/ZnSДля осуществления резонансного возбуждения экситонов подбирались КТнужного размера по их, предварительно измеренным, спектрам поглощения(Рис.2.3) и спектрам возбуждения фотолюминесценции (Рис.2.7).

Для данногоэксперимента был выбран образец коллоидных КТ CdSe/ZnS (КТ1), длякоторыхизлучениевторойгармоникиNd:YAGлазерапопадаетвдлинноволновый спад спектра поглощения, тем самым эффективно снижаявлияниевысокогонеоднородногоуширенияКТ,такчтооптическивозбуждается только ограниченный подансамбль КТ наибольшего размера.Такой же прием использовался в работе М. Нирмала и соавторов понаблюдению«темныхэкситонов»вколлоидныхКТCdSe/ZnS[22].62Концентрация квантовых точек в растворе составляла порядка 1018 см-3,представляя сильно поглощающий коллоидный раствор (α = 35 см-1) для длиныволы излучения второй гармоники лазера (λex=532 нм). На Рис.2.10 изображенспектр пропускания кюветы толщиной 1мм с коллоидными КТ1 CdSe/ZnS,линейное пропускание которых на длине волы излучения второй гармоникилазера составляло 3,5%. На вставке Рис.

2.10 изображена схема однофотонноговозбуждения основного разрешенного перехода 1Sh3/2→1Se.Рис.2.10. Спектр пропускания коллоидного раствора КТ1 CdSe/ZnS.Стрелкой указана длина волны второй гармоники Nd:YAG лазера. На вставкеизображена схема однофотонного возбуждения основного разрешенногоперехода.Сиспользованием экспериментальной установки, изображенной наРис.2.9, исследовались особенности самодифракции двух мощных лазерныхлучей нанаведенной ими дифракционной решеткепри резонансномвозбуждении основного экситонного перехода в коллоидных КТ CdSe/ZnS.Изображение, полученное на экране, было сфотографировано (Рис. 2.11).

Прифотографировании и измерении распределения интенсивности по поперечномусечению выходного луча лазера использовалась сопряженная с компьютером63специальная фотокамера Nikon D70 с линейной зависимостью выходногосигнала от интенсивности света на входе.Рис.2.11. Схема распространения падающих и самодифрагированныхлазерных лучей.

Фотография дифракционной картины, полученной присамодифракции двух лазерных лучей на наведенной дифракционной решетке ина наведенных диафрагмах.Кроме двух лучей I±0на выходе из кюветы с коллоидными КТ,сохраняющих направление распространения входных лучей I0, пересекающихсяв кювете под углом θ, обнаружены лучи I±1 и I±2. Эти лучи являются лучами64первого и второго порядка самодифракции входных I0 лучей на наведенной иминестационарной дифракционной решетке с периодом   1,46 мкм ,2 sin( / 2)(θ=21°). Поочередно закрывая один из лучей, падающих на кювету сколлоидными КТ, дифракционная картина пропадала, что подтверждаетобразование нестационарной дифракционной решетки в коллоидных КТ.Дополнительно, был учтен возможный вклад в эффективность самодифракциирастворителя (гексана), для чего эксперимент был проведен с кюветой сгексаномбезКТ.Былопродемонстрировано,что при максимальнойинтенсивности падающих импульсов, возможен процесс самодифракции нанаведенной дифракционной решетке в гексане, но эффективность этогопроцесса на порядки ниже, чем в коллоидных КТ CdSe/ZnS (Рис.

2.12). Повидимому, в гексане может образовываться наведенная фазовая дифракционнаярешетка за счет изменения показателя преломления при четырехволновомвзаимодействии в прозрачной нелинейной среде, обладающей нелинейнойвосприимчивостью третьего порядка (χ(3)гекс≈2,3*10-15 cm3erg-1 [131]).Рис.2.12.Фотографиядифракционной картины,полученнойприсамодифракции двух лазерных лучей на наведенной дифракционной решетке,образованной в гексане без КТ.Зная расстояние от кюветы до экрана и имея фотографию дифракционнойкартины,были рассчитать углы самодифракции. Измеренные углы φраспространения самодифрагированных лучей φ0≈10,5° для нулевого, φ1≈33°для первого и φ2≈67° для второго порядка самодифракции совпадают срассчитанными по формуле  m  arcsin (2m  1) sin  значениями. Используя265последнюю формулу, можно показать, что в направлениях, обозначеннымилучами I±0, I±1 и I±2 на Рис.2.11 распространяются по два самодифрагированныхлуча, по одному от каждого из падающих лучей.

Это показано нараспространенияпадающихсамодифрагированныхлучейисоответствующих(Рис.2.13).Однакосхемекаждомуизнихосновнойвкладвинтенсивность самодифрагированных лучей в каждом из направлений вносятлучи самодифракции с меньшим по модулю порядком дифракции.Рис. 2.13. Схема распространения падающих и соответствующихкаждому из них самодифрагированных лучей порядков от -3 до 2.Различные физические процессы могут приводить к образованиюнаведенной нестационарной дифракционной решетки.

При однофотонномрезонансном возбуждении пикосекундными импульсами второй гармоникиNd3+:YAG-лазерапериодическоеизменениенелинейногопоглощения,возникающее из-за эффекта заполнения состояний и длинноволновогоштарковского сдвига спектра экситонного поглощения в КТ CdSe/ZnS [14-18]может приводить к образованию наведенной амплитудной дифракционнойрешетки. В поле наведенной световой стоячей волны в областях смаксимальнойинтенсивностьюпоглощениеколлоидногораствораКТнасыщается и/или спектр поглощения сдвигается за счет штарковского сдвигатак, что раствор становиться практически прозрачным для возбуждающей его66длины волны; в областях с минимальной интенсивностью образец остаетсяпрактически непрозрачным – 3,5%.

Характеристики

Список файлов диссертации