Автореферат (1104728), страница 4
Текст из файла (страница 4)
Более резкий рост для образца КТ2, частотаосновного экситонного перехода которого отстроена в высокочастотнуюобласть от удвоенной частоты лазерного излучения, может быть объясненкрасным штарковским сдвигом основного экситонного перехода. Для КТ2 притаком сдвиге максимум спектра поглощения приближается к удвоенной частотелазерного излучения, вследствие чего может резко возрастать дифракционнаяэффективность ( ≡ ).Lg(Id)Lg(Id)Lg(Id)б КТ3Lg(Id)а КТ2Были проведены дополнительные серии экспериментальных измеренийпри больших значениях интенсивности возбуждающих импульсов, чем визмерениях, представленных на Рис.5(а,б).
Результаты представлены наРис.5(в,г). Для образца КТ3 обнаружено отклонение от ранее полученнойкубической зависимости при наибольших значениях интенсивности падающихимпульсов (Рис.5г).Помимо указанных механизмов нелинейного изменения показателяпреломления, выделяют еще вклад в изменение показателя преломления за счёт14поглощения на двухфотонно возбуждённых носителях (поглощение Друде)[15], который становиться существенным при большой интенсивностивозбуждающих лазерных импульсов: Δ ≡ Δ + Δ, ( Δ =–нелинейное изменение показателя преломления за счет связанных электронов,( )где = 12/, Δ =– изменение показателя преломления,обусловленное двухфотонно возбужденными носителями, которое может бытьохарактеризовано эффективной (динамической, инерционной) нелинейнойвосприимчивостью пятого порядка).
Таким образом, суммарное изменениепоказателя преломления определяется следующей формулой: Δ =+.При приближении к экситонному резонансу в КТ для суммарной энергии двухфотонов (за счет красного штарковского сдвига), увеличивается двухфотонноепоглощение и как следствие, может увеличиваться вероятность поглощения надвухфотонно возбужденных носителях, что может приводить к образованию,помимо наведенной фазовой дифракционной решетки, так и амплитуднойдифракционной решетки – поглощение КТ в максимумах интенсивностинаведенной стоячей световой волны, резко возрастает за счет друдевскогопоглощения.
Так, в образце КТ3 при высоких уровнях возбуждения и в образцеКТ2, энергии соответствующих экситонных переходов могут приближаться ксуммарной энергия двух фотонов лазерного излучения (при длинноволновомштарковском сдвиге), вследствие чего может резко увеличиватьсядвухфотонное поглощение и поглощение на двухфотонно возбужденныхносителях.В рамках теории самодифракции, дифракционная эффективность нанаведенной решетке определяется квадратом модуляции показателяпреломления и соответствующим изменением оптического пути dΔn (где d –толщина наведенной решетки) [16]: ≡ ~(Δ ) . Можно показать, чтоинтенсивность самодифрагированных импульсов зависит от интенсивностипадающих импульсов следующим образом = (+) .
При умеренныхзначениях интенсивности возбуждающих импульсов (≫), зависимость– кубическая; при высоких значениях интенсивности (≫) – зависимостьпятой степени. При промежуточных значениях интенсивности, зависимостьможет принимать более сложный вид. По-видимому, существенным факторомтак же может являться и знак нелинейного изменения показателя преломленияза счет связанных электронов.В четвертой главе изложены результаты исследований особенностейнелинейных процессов, возникающих в случае однофотонного резонансноговозбуждения основного разрешенного экситонного перехода в коллоидных КТCdSe/ZnS тремя взаимодействующими лазерными лучами, и приводящих кэффектам самодифракции. При взаимодействии трех мощных лазерных лучей,пересекающихся в поглощающей нелинейной среде, за счет периодическогопространственного изменения поглощения и/или преломления в наведенномсветовом интерференционном поле может образоваться динамическаядвумерная дифракционная решетка (режим динамического двумерногофотонного кристалла), на которой возможна самодифракция лучей создавших15ее.
На выходе из кюветы с коллоидными КТ2 CdSe/ZnS, помимо трехпрошедших лучей, совпадающих по направлению с направлениемраспространения падающих лучей, обнаружен дополнительный 21 луч (Рис.6).Появление этих лучей может быть объяснено самодифракцией трехпадающих лучей на наведенной ими двумерной дифракционной решетке, ввидупериодического пространственного изменения поглощения коллоидных КТ,возникающее в интерференционном световом поле. При резонансномоднофотонном возбуждении основного экситонного перехода в коллоидных КТпикосекундными лазерными импульсами, возникновение периодическогоизменения поглощения может быть объяснено сосуществующими иконкурирующими эффектом заполнения состояний и штарковским сдвигомэкситонного поглощения [7,8].
Нелинейное изменение поглощения такжеможет сопровождаться нелинейным изменением преломления [10], что можетприводить к образованию двумерной динамической фазовой дифракционнойрешетки. Было посчитано, что индуцированное изменение показателяпреломления в областях сЭкранмаксимальным значениеминтенсивностиможетдостигатьзначенийΔn ≅ 10.ТакогоКТизменения достаточно дляобразованиядвумернойнестационарной фазовойдифракционной решетки.Для определения угловраспространениясамодифрагированныхлучей использовался методЛауэдифракциирентгеновских лучей надвумерной решетке:c1(cosα – cosα0) = m1λ, (1)Рис.6.
Схема возбуждения коллоидных КТ2 c (cosβ – cosβ ) = m λ, (2)202CdSe/ZnS тремя лучами и фотография222cos +cos +cos = 1, (3)дифракционной картины. Вставка. Схемагде α0, β0, γ0 – углыраспространения трех лазерных лучей впадающеголуча,декартовых координатах.образующиеся с осями Y,Z, соответственно; α, β, γ – углы дифрагированного луча; c1, c2 – периодыпрямоугольной двумерной решетки, m1, m2 – целые числа.При самодифракции трех лазерных лучей на образованной ими двумернойгексагональной решетке, необходимо независимо для каждого из нихрассчитать углы распространения дифрагированных лучей.
Для луча сволновым вектором k1 из геометрии можно показать, что углы α, β, γвыражаются через угол θ следующим образом (вставка Рис.6):16√= √3−,(4)=,(5)=+,(6)Согласнополученнымформулам были рассчитаны углыγ возможных дифракционныхмаксимумов. Значения углов γ,полученных для угла θ=10°,приведены в таблице 4.1.Каждыйдифракционныймаксимум обозначается паройиндексов(m1;m2),соответствующихпорядкусамодифракцииотносительноосей X и Y. Красные клеткитаблицы не заполнены, так длярассчитанных по формулам (4) и(5) значений α и β, невыполняется условие (3) (иначе,в формуле (6) – sinγ>1).
В направлениях (m1; m2), соответствующих желтымклеткам, возникновение дифракционных максимумов не возможно, так как вданных направлениях световые волны, распространяющиеся от соседних узловнаведенной двумерной гексагональной решетки, приходят в противофазе. Дляматематического объяснения этого факта в кинематической теории рассеянияэлектронов на кристалле вводится понятие структурного фактора решетки.По полученным дифракционным картинам были вычислены значенияуглов (α, β и γ) распространения самодифрагированных лучей, значениякоторых совпадают со значениями, вычисленными по формулам (4)-(6), впределах ошибки измерений.
На Рис.7 представлена полученнаядифракционная картина с обозначением максимумов самодифракции лазерноголуча с волновым вектором k1. Дифракционные максимумы, структурныйфактор которых равен нулю, отсутствуют, т.е. в данных направлениях световыеволны, распространяющиеся от соседних узлов динамической двумернойрешетки, приходят в противофазе. Это обстоятельство дополнительноподтверждает образование именно гексагональной двумерной решетки.Звездами на Рис.7 обозначены дифракционные максимумы, не обнаруженныепри проведении эксперимента (по-видимому, из-за ограниченных размеровэкрана), но полученные из расчетов, проведенных по формулам (4)-(6).Лучи, создающие динамическую решетку, симметрично ориентированывокруг оси Z (относительно поворота на 120°).
Полученная дифракционнаякартина также симметрична в плоскости экрана относительно поворота на 120°вокруг точки пересечения оси Z с экраном. Чтобы определить направленияраспространения самодифрагированных лучей падающего луча k2 (k3),Таблица 4.1. Углы (γ) распространениялучей, самодифрагированных на наведеннойдвумернойрешетке,дляразличныхдифракционных максимумов (m1; m2).17достаточно повторить те же вычисления, что и для луча k1, повернув оси X и Yна -120° (+120°) относительно оси Z.Рис.7. Дифракционная картина, полученная при самодифракции трехлазерных лучей на наведенной ими двумерной решетке. Дифракционныемаксимумы (m1; m2) обозначены для луча с волновым вектором k1.С помощью метода накачки и зондирования одномерной дифракционнойрешетки измерено время релаксации возбужденных экситонов в коллоидныхКТ2 CdSe/ZnS (§4.4).
Для определения времени релаксации возбужденныхэкситонов (τexc) в КТ измерялось изменение интенсивности дифрагированныхимпульсов в зависимости от временной задержки пробного луча, прификсированном значении интенсивности импульсов, создающих одномернуюрешетку:( )~ (t = 0)exp −.При умеренных значениях интенсивности импульсов, создающиходномерную решетку (1,9ГВт/см2, Рис.8а), измеренная зависимостьинтенсивности дифрагированных импульсов хорошо согласуется с расчетнойкривой при τexc=1,4±0,3 нс. При высоких значениях интенсивностивозбуждающихимпульсов(2,8ГВт/см2,Рис.8б)обнаружендвухэкспоненциальный спад с начальной быстрой частью (τexc1=280±50 пс) ипоследующей медленной частью (τexc2=1,8±0,4 нс).
Время релаксации приумеренных интенсивностях возбуждающих импульсов и медленная компонентарелаксации при высоких интенсивностях характерны для излучательной18рекомбинации экситонов в коллоидных КТ CdSe/ZnS. Время жизнивозбужденных экситонов в КТ можно считать постоянным только приумеренных значениях интенсивности возбуждения. Так, начальный быстрыйэкспоненциальный спад интенсивности дифрагированных импульсов привысоких интенсивностях возбуждающих импульсов может быть объяснен Ожерекомбинацией и/или захватом носителей на поверхностные состояния.Последний процесс провоцирует красный штарковский сдвиг экситонныхсостояний в КТ.
Долгое время жизни, захваченных на ловушки, носителей(несколько десятков наносекунд) может приводить к существенномуштарковскому сдвигу экситонного поглощения.5а2=1,4±0,2 нс104008001200Время задержки, псИнтенсивность, отн. ед.Интенсивность, отн. ед.3б4=280±50 пс32=1,8±0,4 нс1016004008001200Время задержки, пс1600Рис.8. Измеренная и рассчитаная зависимость интенсивностидифрагированных импульсов от времени задержки. Интенсивностьимпульсов, создающих динамическую одномерную дифракционную решетку:а) I1=I2≈1,9 ГВт/см2; б) I1=I2≈2,8 ГВт/см2.В заключении сформулированы основные результаты работы.1. Обнаруженная самодифракция двух лучей лазера на сформированнойими нестационарной одномерной дифракционной решетке при однофотонномрезонансном возбуждении экситонов в коллоидных квантовых точках CdSe/ZnSи установленные особенности сопутствующей самодифракции луча лазера нанаведенном им канале прозрачности позволили выявить физические процессы,ответственные за соответствующие явления самовоздействия.Периодическое изменение нелинейного поглощения в поле наведеннойстоячей волны, возникающее за счет явления заполнения состояний идлинноволнового штарковского сдвига спектра экситонного поглощения,приводит к созданию наведенной амплитудной дифракционной решетки.Нелинейное изменение поглощения сопровождается нелинейным изменениемпоказателя преломления коллоидных квантовых точек, что может приводить кобразованию наведенной фазовой дифракционной решетки.
Насыщениепоглощения на частоте основного экситонного перехода и штарковский сдвиглинии экситонного поглощения приводят к созданию канала прозрачности исамодифракции лазерного луча на наведенной круглой диафрагмефренелевского типа.19Методом накачки и зондирования наведенной нестационарнойдифракционной решетки обнаружен двухэкспоненциальный спад релаксациирезонансно возбужденных экситонов, быстрая часть которого объясненапроцессом захвата носителей зарядов на поверхностные состояния квантовыхточек и Оже рекомбинацией, медленная часть – излучательной рекомбинациейэкситонов.2.
![](https://s.studizba.com/z.php?f=/templates/si/i/noavatar.png&w=100&h=100&t=1"){kind=avatar}
