Автореферат (1104728), страница 3

Просмтор этого файла доступен только зарегистрированным пользователям. Но у нас супер быстрая регистрация: достаточно только электронной почты!

Текст из файла (страница 3)

Нелинейное изменение поглощения можетсопровождаться нелинейным изменением преломления [10]. Последнийпроцесс может доминировать при небольшой отстройке длины волнывозбуждающего излучения от резонанса. В нашем случае небольшой сдвиг отрезонансной длины волны возбуждения для подансамбля КТ, чей экситонныйрезонанс сдвинут в длинноволновую область (Рис.2 Вставка I) может привестик созданию помимо наведенной амплитудной дифракционной решетки так ифазовой дифракционной решетки из-за периодического нелинейного изменения(уменьшения) коэффициента преломления коллоидного раствора КТ.Дифракционные кольца, типичные для дифракции Френеля на кругломотверстии, обнаружены для лучей, не меняющих направление распространениялучей, создающих наведенную дифракционную решетку и прошедших черезсильно поглощающий коллоидный раствор КТ CdSe/ZnS (Рис.2).

Поперечноераспределение интенсивности каждого из этих лучей и число дифракционныхколец зависит от интенсивности входных лучей. Обнаруженныедифракционных кольца для каждого из лучей можно объяснитьсамодифракцией лазерных импульсов на наведенном канале прозрачности.Значительная эффективность самодифракции первого порядка (большаяинтенсивность самодифрагированных лучей) подтверждается обнаруженнымидифракционными кольцами для импульсов, распространяющихся внаправлении I±1 (Рис.2). Интенсивность этих самодифрагированных импульсовдостаточна для создания каналов прозрачности и самодифракции на круглойдиафрагме в направлениях их распространения.Дополнительный эксперимент (§2.3) при возбуждении коллоидногораствора КТ1 CdSe/ZnS одним лазерным лучом позволил выявить особенностипоперечного распределения интенсивности выходного луча в зависимости отинтенсивности возбуждения.10На Рис.3(а) приведеныфотографиидифракционныхкартиндлятрехцуговимпульсовсразноймаксимальной интенсивностью:1 – 0.12 ГВт/см2, 2 – 0.18бЭкранГВт/см2, и 3 – 0.28 ГВт/см2, наКТкоторыххорошовидночередование светлых и темныхDколец.Обнаруженноераспределение интенсивностипопоперечномусечениюобъяснено самодифракцией нанаведенной круглой диафрагме,котораявозникаетиз-завозбужденияканалапрозрачности при насыщенииосновногоэкситонногоZ, смперехода в КТ CdSe/ZnS приРис.3.

Зависимость распределениярезонансномвозбужденииинтенсивности по поперечному сечениюмощнымипикосекунднымисамодифрагированных выходных лучей отимпульсами второй гармоникиинтенсивности падающих лучей (1 – 0.12Nd3+:YAG-лазера [5-9]. При22ГВт/см , 2 – 0.18 ГВт/см , и 3 – 0.28прохождении сквозь кювету сГВт/см2), формирующих канал прозрачностиколлоиднымиКТлучс(а – изображение на экране, б – график). Нагауссовымраспределениемвставке изображена схема распространенияинтенсивности по поперечномуслабоинтенсивных импульсов из цуга,сечениютеряетсвоюиспытывающих только линейное поглощениепериферийную область из-за(пунктирные линии) и высокоинтенсивныхбольшегопоглощенияпоимпульсов, создающих канал прозрачности исравнению с его центральнойсамодифрагирующихнанаведеннойчастью (эффект «обдираниядиафрагме (сплошные линии).луча» [11]), что приводит ксозданию канала прозрачности.

Появляется наведенная круглая диафрагма,ограничивающая луч и способствующая уменьшению его радиуса, а так жеприводящая к самодифракции луча френелевского типа.На Рис.3(б) представлены распределения интенсивности по поперечномусечению лучей второй гармоники лазера на выходе из кюветы с КТ CdSe/ZnSдля трех цугов импульсов с разной максимальной интенсивностью. Этираспределения частично замаскированы ярким пятном в центре.

На вставкеРис.3б сплошными линиями указано распространение высокоинтенсивныхимпульсов из цуга, создающих канал прозрачности и самодифрагирующих нанаведенной диафрагме. Пунктирными линиями показано распространениеслабоинтенсивных импульсов, испытывающих только линейное поглощение,интенсивности которых на выходе из кюветы достаточно для того, чтобыИнтенсивность, отн.ед.а11сильно превысить интенсивность в центре дифракционной картины. Последнееобстоятельство позволяет объяснить лишь тенденцию к появлению минимумаинтенсивности в центре при интенсивности возбуждающего излучения 0,28ГВт/см2 (зависимость 3 на Рис.3б).Полученные результаты позволяютизмерить диаметры наведенных диафрагмприразличнойинтенсивностивозбуждающего луча: Dm  2 mb , гдеm – число открытых зон Френеля, b –расстояние между кюветой и экраном.Гауссов лазерный луч с измереннымдиаметром на входе в кювету D≈0,6 мм(ширина на полувысоте интенсивности)порасчетамсоздаетдиафрагмудиаметром 0,34 мм в случае однойоткрытой зоны Френеля и 0,5 мм при двухоткрытых зонах Френеля.

Уменьшениедиаметра луча на выходе из кюветы с КТпо отношению к его диаметру на входеподтверждает эффект «обдирания» лучалазера, создающего канал прозрачности.Дляустановленияфизическихпроцессов, ответственных за созданиеРис.4. а. Распределение энергии по канала прозрачности, была измеренаимпульсам в цугах, падающих и зависимостьэнергииотдельныхпрошедших через кювету с пикосекундныхимпульсовцуга,коллоидными КТ CdSe/ZnS (N – прошедших через кювету с коллоидныминомер импульса в цуге).

б. КТ CdSe/ZnS (α = 35 см-1), от энергииЗависимость пропускания от соответствующих входных импульсовэнергии для отдельных импульсов цуга (Рис.4а). Особенность зависимостицуга лазера. Каждая точка пропускания W/W от W (Рис.4б) можно00приведена для соответствующей связатьсконкуренциейипары импульсов. Стрелкой указано сосуществованием двух процессов –направление возрастания номера заполнениемсостояний[10]иимпульса в цуге.штарковскимсдвигомосновногоэлектронно-дырочного перехода в длинноволновую область спектра [12]. Длявозбуждающих импульсов первой половины цуга красный штарковский сдвигэкситонного перехода может приводить к росту поглощения (см.

вставку I наРис.2), который будет лишь частично компенсироваться процессом заполнениясостояний, провоцирующего просветление коллоидных КТ (уменьшениепоглощения). Значительное просветление для импульсов центральной частицуга и даже увеличение пропускания для импульсов с уменьшающейсяэнергией можно объяснить сосуществованием обоих эффектов, приводящих куменьшению поглощения на частоте экситонного перехода. При высоком12уровне возбуждения импульсами центральной части цуга результатыэксперимента (Рис.4) можно объяснить доминированием значительногодлинноволнового штарковского сдвига экситонного перехода в КТ CdSe/ZnS внаведенном электрическом поле, по-видимому, превосходящего ширинуспектра экситонного поглощения из-за процесса накопления.

Процесснасыщения поглощения в коллоидных КТ и эффект Штарка имеют разныединамические свойства. Время релаксации возбужденных экситонов меньшеаксиального периода [13] (временной интервал в цуге между импульсамилазера 7 нс), а время релаксации наведенного электрического поля,возникающего в результате захвата носителя на поверхность КТ, можетпревосходить аксиальный период [9]. Измеренный длинноволновый тепловойсдвиг спектра поглощения экситонов коллоидных КТ CdSe/ZnS составил около0,5 Å на 1 градус, что позволило пренебречь нагревом образца дляиспользуемого диапазона энергий возбуждающих пикосекундных импульсоввторой гармоники лазера.Третья глава посвящена изучению особенностей нелинейных иэлектрооптических процессов, возникающих в случае двухфотонногорезонансного возбуждения 1Sh3/2→1Se и 1Ph3/2→1Se разрешенных экситонныхпереходов в коллоидных КТ CdSe/ZnS (Вставка II, Рис.2) и приводящих ксамодифракции двух лазерных лучей на наведенной дифракционной решетке.Обнаруженные лучи I±1 (Рис.2) при двухфотонном резонансномвозбуждении экситонов в коллоидных КТ CdSe/ZnS двумя лучами Nd3+:YAGлазера на основной частоте относятся к самодифрагированным лучам нанаведенной фазовой решетке.

Индуцированное изменение показателяпреломления выражается формулой Δ ≡ ( ) −=( )[14] (I0 –интенсивность световой волны, n – линейный показатель преломления, c –скорость света, χ(3) – нелинейная восприимчивость третьего порядка). Дляинтенсивности в максимумах наведенной стоячей световой волны I0=1 ГВт/см2,при значениях нелинейной восприимчивости χ(3)≈-7*10-10 см3эрг-1 [15],рассчитанное значение изменения показателя преломления составляет Δ ≈10 .

Такой модуляции показателя преломления в поле стоячей световой волныдостаточно для образования наведенной фазовой дифракционной решетки.Столь большое значение χ(3) по сравнению с нелинейной восприимчивостьютретьего порядка для растворителя (гексана), по-видимому, связано с егоувеличением в случае достижения резонанса в прозрачной для лазерногоизлучения среде [14] (в нашем случае экситонного резонанса в КТ длясуммарной энергии двух фотонов).Для того чтобы выяснить, какие физические процессы влияют наформирование наведенной дифракционной решетки и эффективностьсамодифракциибылиизмеренызависимостиинтенсивностисамодифрагированных импульсов от интенсивности падающих импульсов длядвух образцов КТ2 и КТ3 CdSe/ZnS, частота основного экситонного переходакоторых отстроена в высокочастотную и низкочастотную области от удвоеннойчастоты лазерного излучения, соответственно.13Измеренные зависимостиинтенсивностей могут быть8 8 объяснены в рамках теориичетырехволновоговзаимодействия: ~ ( ( )).77НаРис.5(а,б)представленызависимости66логарифмаинтенсивностисамодифрагированных8,89,29,68,89,29,6импульсовотлогарифмаLg(I0)Lg(I0)интенсивностипадающихгвКТ2КТ3импульсов(~ →8,58,5~).Для образца КТ3 (Рис.5б),8,08,0теоретическаякубическаязависимость экспериментально7,57,5подтверждается.Такимобразом, установлено, что7,0формированиефазовой7,09,0 9,2 9,4 9,69,0 9,2 9,4 9,6нестационарнойLg(I0)Lg(I0)решеткиРис.5.Зависимостьлогарифма дифракционнойбытьобъясненоинтенсивностисамодифрагированных можетнелинейнымимпульсов от логарифма интенсивности значительнымпоказателяпадающихимпульсовдляобразцов изменениемприколлоидных КТ2 и КТ3 CdSe/ZnS (а,б – серия преломлениячетырехволновом смешении визмерений 1, в,г – серия измерений 2).прозрачной нелинейной средес большим значением кубической нелинейности χ(3) .Значение тангенса угла наклона γ линейной зависимости, измеренное дляобразца КТ2 (Рис.5а), выше пяти.

Характеристики

Список файлов диссертации