Автореферат (1104728), страница 2
Текст из файла (страница 2)
Обнаружена самодифракция двух ультракоротких импульсов лазера насформированной ими нестационарной одномерной дифракционной решеткепри однофотонном резонансном возбуждении экситонов в коллоидныхквантовых точках CdSe/ZnS, сопровождаемая самодифракцией на наведенномканале прозрачности.При однофотонном резонансном возбуждении экситонов в коллоидныхквантовых точках CdSe/ZnS канал прозрачности и наведенная дифракционнаярешетка возникают за счет сосуществующих и конкурирующих процессовнасыщения основного электронно-дырочного перехода и длинноволновогоштарковского сдвига спектра экситонного поглощения.52.
Обнаруженная самодифракция двух ультракоротких лазерныхимпульсов при двухфотонном резонансном возбуждении экситонов вколлоидных квантовых точках CdSe/ZnS объяснена дифракцией на наведеннойими нестационарной одномерной фазовой дифракционной решетке,возникающей за счет значительного нелинейного изменения коэффициентапреломления в поле возбужденной стоячей волны при четырехволновомвзаимодействии в прозрачной нелинейной среде с большим значениемкубической нелинейности.Кубическая зависимость интенсивности самодифрагированных импульсовот интенсивности возбуждающих импульсов при двухфотонном возбужденииквантовых точек CdSe/ZnS объяснена процессом четырехволновоговзаимодействия.Обнаруженнаязависимостьинтенсивностисамодифрагированных импульсов от интенсивности возбуждающих импульсоввыше 5-ой степени может быть объяснена ростом величины двухфотонногопоглощения (при приближение энергии двух фотонов лазерного излучения кточному резонансу экситонного поглощения за счет красного штарковскогосдвига экситонного поглощения), сопровождающегося ростом поглощения надвухфотонно возбужденных носителях, приводящим к образованию, помимофазовой, наведенной амплитудной дифракционной решетки.3.
Обнаруженная самодифракция трех лазерных лучей, пересекающихся вкювете с коллоидными квантовыми точками CdSe/ZnS, при однофотонномрезонансном возбуждении экситонов объяснена их дифракцией на наведеннойдинамической двумерной дифракционной решетке (режим двумерногофотонного кристалла), которая образуется за счет сосуществующих иконкурирующих процессов насыщения основного электронно-дырочного(экситонного) перехода и длинноволнового штарковского сдвига спектраэкситонного поглощения.Достоверность и надежность результатовГлавные положения диссертации подкреплены и обоснованы тщательной имногосторонней экспериментальной работой, результаты которой находятся всогласиисбазовымитеоретическимиположениями.Вработепродемонстрировано высокое согласие полученных экспериментальныхрезультатов и выводов, сделанных на их основании, с рядом теоретическихпредсказаний и выводов, представленных в работах других авторов,опубликованных в российских и зарубежных рецензируемых журналах.Достоверность и надежность результатов мотивирована подробной и детальнойпроработкой методики экспериментов, точной юстировкой экспериментальныхустановок, что подтверждается их воспроизводимостью.
Результатыисследований опубликованы в рецензируемых журналах и докладывались нароссийских и международных конференциях и симпозиумах.Апробация работы. Результаты, полученные в ходе работы над даннойдиссертацией, докладывались на научной конференции «Ломоносовскиечтения. Секция Физика» (Москва, 2012), международной конференции«Ломоносов. Секция Физика» (Москва, 2012), 21-ой международной6конференции «Week of Doctoral Students» (Czech Republic, Prague, 2012),международной конференции «ICONO/LAT» (Russia, Moscow, 2013),международной конференции «SPIE Optics and Optoelectronics» (Czech Republic,Prague, 2013), XI Российской конференции по физике полупроводников (СанктПетербург, 2013), международной конференции «SPIE Photonics Europe»(Belgium, Brussels, 2014), международном симпозиуме “Nanostructures: Physicsand Technology” (Санкт-Петербург, 2014).Публикации и личный вклад автораПо основным результатам исследований, представленным в диссертации,опубликовано 3 работы в рецензируемых журналах и 7 работ в сборникахтрудов международных и российских конференций.Личный вклад автора заключается в выборе и разработкеэкспериментальной методики, проведении экспериментальных измерений,расчетов и интерпретации полученных результатов.Структура и объем диссертацииДиссертация состоит из введения, четырех глав, заключения и спискалитературы.
Она содержит 130 страниц текста, включая 44 рисунка и 1 таблицу.Список цитируемой литературы содержит 148 наименований.СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫВоВведенииобоснованаактуальностьтемыисследования,сформулированы основные цели работы, изложены основные положения,выносимые на защиту, отмечена научная новизна и практическая значимостьполученных результатов, представлен список публикаций по теме диссертации.В первой главе представлен обзор литературы, отражающей свойстваэкситонных состояний (§1.1), особенности процессов релаксации ирекомбинации возбужденных экситонов (§1.2) в полупроводниковыхколлоидных КТ CdSe/ZnS.
Отдельно рассмотрены работы, в которыхисследуютсянелинейно-оптическиеявлениявполупроводниковыхквазинульмерных структурах: эффект заполнения состояний при резонансномоднофотонном возбуждении экситонов в КТ CdSe/ZnS (в рамках двухуровневоймодели, с учетом тонкой структуры основного экситонного перехода КТ)(§1.3); индуцированный штарковский сдвиг экситонного поглощения в КТ(§1.4). В §1.5 раскрыта суть метода наведенных динамических дифракционныхрешеток для исследования свойств оптически возбуждаемых материалов. Вшестом параграфе (§1.6) кратко представлены области применения коллоидныхКТ CdSe/ZnS.Вторая глава посвящена изучению особенностей нелинейных иэлектрооптических процессов, возникающих в случае однофотонногорезонансного возбуждения основного разрешенного экситонного перехода вколлоидных КТ CdSe/ZnS и приводящих к эффектам самодифракции.Самодифракция является эффектом самовоздействия световых волн,распространяющихся в нелинейной среде, свойства которой зависят от7Поглощениеинтенсивности света.
Можно выделить два типа самодифракции в резонанснопоглощающих коллоидных КТ. При взаимодействии двух мощных лазерныхлучей, пересекающихся в поглощающей нелинейной среде, за счетпериодического пространственного изменения поглощения и/или преломленияв поле наведенной стоячей волны может образоваться динамическаядифракционная решетка, на которой становиться возможным самодифракциялучей создавших ее. Второй тип самодифракции возможен при резкомуменьшении поглощения на частоте основного электронно-дырочногоперехода, процесс, при котором мощный лазерный импульс создает каналпрозрачности, вследствие чего он самодифрагирует на наведенной диафрагме.Впараграфе2.1T=300KКТ1представленырезультаты0,4КТ2539измерений спектров поглощения иКТ3спектроввозбуждения0,3515фотолюминесценции исследуемых509образцовколлоидныхКТ0,2CdSe/ZnS.Подробноописаныиспользуемые методы измерений и0,1532их преимущества.
Измеренные0,0спектрывозбуждения440480520560600фотолюминесценции исследуемыхДлина волны, нмобразцов КТ CdSe/ZnS позволилиРис.1.Спектрыпоглощения оценить радиус и дисперсиюколлоидных КТ CdSe/ZnS трех образцов. размеров исследуемых образцовДля каждого из образцов указана длина коллоидныхКТ.Дляэтоговолны, соответствующая максимумусравнивались данные измеренныхпоглощенияосновногоэкситонного спектровстеоретическимиперехода 1Sh3/2→1Se (КТ1 – 509 нм, КТ2 –расчетами работы [4].515 нм и КТ3 – 539 нм).
Зеленой стрелкойНаРис.1представленыуказана длина волны излучения Nd3+:YAG измеренные спектры поглощения- лазера на удвоенной частоте.коллоидных КТ CdSe/ZnS трехобразцов (КТ1, КТ2 и КТ3). Зеленой стрелкой указана длина волны излученияNd3+:YAG-лазера на удвоенной частоте. Спектры поглощения не представляютсобой набор дискретных линий. Это связано со значительным однородным инеоднородным уширением линий поглощения исследуемых образцов. Всеизмерения проводились при комнатной температуре.В параграфе 2.2 представлены результаты исследований особенностейнелинейных и электрооптических процессов, при самодифракции двухультракоротких лазерных импульсов на наведенной дифракционной решетке вслучае резонансного однофотонного возбуждения основного экситонногоперехода 1Sh3/2→1Se в коллоидных КТ CdSe/ZnS.8Дляосуществлениярезонансного возбужденияэкситонов подбирались КТнужного размера по их,предварительноизмеренным,спектрампоглощения (Рис.1).
Дляданного эксперимента былвыбран образец коллоидныхКТ CdSe/ZnS (КТ1), длякоторых излучение второйгармоники Nd:YAG лазерапопадает в длинноволновыйспад спектра поглощения,такчтооптическивозбуждаетсятолькоограниченный подансамбльКТ наибольшего размера.Концентрация КТ в растворесоставляла порядка 1018 см-3,представляясильнопоглощающий коллоидныйраствор (α = 35 см-1) надлиневолыизлучениявторой гармоники лазера(λex=532 нм).
На вставке IРис.2 изображен спектрпропускания образца КТ1Рис.2. Схема распространения падающих и CdSe/ZnS. На вставке IIсамодифрагированныхлазерныхлучей. Рис.2 изображена схемаФотографиядифракционнойкартины, однофотонного возбужденияполученной при самодифракции двух лазерных основногоразрешенноголучей на наведенной дифракционной решетке и перехода 1S →1S .h3/2eна наведенных диафрагмах. Вставка I: спектрКроме двух лучей I±0пропускания коллоидного раствора КТ CdSe/ZnS на выходе из кюветы с(стрелкой указана длина волнывторой коллоиднымиКТ,гармоники Nd:YAG лазера).
Вставка II: схема сохраняющих направлениеодноидвухфотонныхпереходов, распространениявходныхсоответствующих резонансному поглощению лучей I0, пересекающихся вэкситонов в КТ CdSe/ZnS.кюветеподугломθ,обнаружены лучи I±1 и I±2 (Рис.2). Эти лучи являются лучами первого и второгопорядка самодифракции входных I0 лучей на наведенной ими нестационарной 1,46 мкм , (θ=21°).дифракционной решетке с периодом 2 sin( / 2)9Измеренные углы φ распространения самодифрагированных лучей φ1≈33°для первого и φ2≈67° для второго порядков самодифракции m совпадают срассчитанными значениями m arcsin (2m 1) sin .2Различные физические процессы могут приводить к образованиюнаведенной нестационарной дифракционной решетки.
При однофотонномрезонансном возбуждении пикосекундными импульсами второй гармоникиNd3+:YAG-лазера периодическое изменение нелинейного поглощения,возникающее из-за эффекта заполнения состояний и красного штарковскогосдвига спектра экситонного поглощения в КТ CdSe/ZnS [5-9] может приводитьк образованию амплитудной наведенной дифракционной решетки. В поленаведенной световой стоячей волны в областях с максимальнойинтенсивностью поглощение коллоидного раствора КТ насыщается и/илиспектр поглощения сдвигается за счет штарковского сдвига так, что растворстановиться практически прозрачным для возбуждающей его длины волны; вобластях с минимальной интенсивностью образец остается практическинепрозрачным – 3,5%.














