Процессы при ионном распылении поверхности твердых тел и энерго-масс-спектрометрия вторичных ионов (1104334), страница 3
Текст из файла (страница 3)
Параметры Е1, Еn –энергии, соответственно, 1-го и n-го уровня осциллятора, моделирующегомолекулу, n – число квантов, заселяющих n-й уровень. В диссертацииприведен также вывод соотношения (2) из большого каноническогораспределения Гиббса, предполагающегорассмотрение квантоввозбуждений как квазичастиц. Совпадение форм эмпирическогосоотношения (1*) и теоретического (2) послужило для автора толчком киспользованию квазичастичного подхода для описания возбужденияатомов в каскадах атомных столкновений и созданию следующей модели.Неравновесная модель возбуждения атомов в каскадах атомныхстолкновенийСовокупность каскадов атомных столкновений по большому числупервичных ионов рассматривается как статистический ансамбль,отдельный каскад – как статистическая система.
Возбуждения атомовкаскада возникают при неупругих атом-атомых и электрон-атомныхстолкновениях и существуют в течение времени развития каскада (~10-15–10-14 с) благодаря возможности эстафетной передачи возбуждений от атомак атому при столкновениях. Таким образом, каскад атомных столкновений– термостат с температурой Ткас, кванты возбуждений – подсистемаквазичастиц с температурой Твозб.Обосновано, что заселенность энергетических уровней атомов в каскадеможно описать модифицированной функцией распределения Триноравида:⎛ nE1 nE1 − En ⎞′ ⋅ exp ⎡ Е ⎛ − n + n − 1 ⎞ − ΔЕ ⎤f n′ = f 0′ ⋅ exp ⎜ −f+=⎢ 1⎜⎥ ,(3)⎟⎟0kTkTkTkTkTвозбкасвозбкаскас⎝⎠⎠⎣ ⎝⎦где ΔЕ=Е1–Еn – энергия возбуждения атома при переходе с уровня Е1 науровень Еn, Tкас – температура каскада атомных столкновений, Tвозб –температура возбуждений (квазичастиц) в каскаде. Соотношение (3) приTкас=Твозб (равновесие) превращается в формулу Саха, часто используемуюдля описания вероятности возбуждения и ионизации вторичных атомов.Соотношение (3), в отличие от (1), содержит физически хорошоопределенные параметры.
Известно, что в атоме, движущемся в твердомтеле, система энергетических уровней электронов отличается от системыуровней свободного атома. Так, в случае металлов поляризационное полесвободных электронов приводит к смещению электронной плотностивнешних оболочек атома по отношению к ядру в направлении движения,13что приводит к отсутствию характерного для свободного атома набораквантовых чисел. Поэтому анализ соответствия (3) эксперименту не можетбыть в настоящее время детальным, учитывающим переходы междуконкретными энергетическими уровнями атома. Вместе с тем, в работепроведен общий анализ соответствия (3) многим экспериментальнымзакономерностям. Параметр Tкас, рассчитывался как Tкас=dU/dS, где dUприра-щение внутренней энергии в области развития каскада,dS –приращение энтропии в той же области. Для расчетов введен врассмотрение цилиндрический объем мишени V (названный объемомкаскада), в котором поглощается энергия первичногоиона, с линейными размерамиd порядка пробега первичногоиона R (рис.2).
Данный объемза время развитии каскада(τк~10-15–10-14с)можносчитатьизолированным,поскольку τк много меньшевремени термализации τтпоглощенной энергии (τт~1010–10-11 c). При энергиипервичного иона Е0~10 кэВ,величина его пробега вметаллах R~100 Å. Числоатомовтвердоготела,размещающихся в пределахобъема каскада V равно3Рис.2 Схема объема V развития каскада N=V⋅c=πd c/4≈ 40000 (c –атомных столкновений: ПИ – первичный ион; характерная плотность атомовРА – распыленные атомы, ВА – внедренные твердого тела, для металловатомы, выбитые из равновесных положений в с~4·1022атом·см-3). Числорезультате развития каскада; d – линейные атомовсмещенныхизразмеры каскада.равновесных положений врезультате развития каскада созданного первичным ионом с энергиейЕ0≈10 кэВ: n'≈Е0/2Есм≈200, Есм≈25 эВ – энергия смещения атома из узлакристаллической решетки.
Приращение внутренней энергии приуказанном значении Е0: dU=Есм⋅n'≈5000 эВ. Приращение энтропии dS, всоответствии с формулой Больцмана: dS=k·ln[N!/(N-n')!n'!]≈0,1 эВ/град.Таким образом, Tкас=dU/dS≈50000 К≈4,3 эВ (соответствует величинетипичной наиболее вероятной энергии в энергетических спектрах атомов).При расчетах число квазичастиц n полагалось равным числустолкновений в каскаде с энергией более 100 эВ (при меньших энергияхпренебрежимо мало как сечение возбуждения сталкивающихся атомов, так14исечениеэстафетнойпередачивозбуждений),тоестьn<Е0/(2Есм+100 эВ)≈66 (это возможное число возбуждений на любыеуровни энергии у всех атомов каскада). Кроме приведенных оценочныхрасчетов, с использованием (3) и приведенных в тексте формулрассчитаны и сопоставлены с экспериментом следующие зависимости:температуры и энтропии объема каскада от числа смещенных в результатеразвития каскада атомов; вероятности заселения уровня Еn от числаэлектронов на этом уровне и от температуры каскада при разныхтемпературах возбуждений; вероятности возбуждения уровня с энергиейE1.
Полученные зависимости хорошо соответствуют следующимэкспериментальным фактам: характерной наиболее вероятной энергии вэнергетических спектрах вторичных атомов и ионов; условиям перехода отрежима линейных каскадов к режиму тепловых пиков при распылении;большому числу линий в спектрах ионно-фотонной эмиссии; малойвеличине квантового выхода для отдельных переходов в спектрах ионнофотонной эмиссии; общему числу возбужденных атомов среди всехраспыленных; зависимостям населенности уровня от энергии возбужденияΔЕ этого уровня; соответствие значений Твозб подгоночным значениямпараметра Т (от 1000 до 6000 К) в распределении Больцмана, когда егоиспользуют в качестве температуры для описания измеренных вэксперименте относительных заселенностей уровней возбужденныхвторичных атомов и ионов при распылении металлов и сплавов.Сравнение (3) с формулами, полученными в рамках моделейэлектронного обмена с учетом возбуждения поверхности первичнымиионами или с учетом разогрева свободных электронов в каскадах атомныхстолкновений, показывает, что в принципиальном плане (3) отличается отэтих формул лишь наличием параметра Tкас.
При этом зависимостьвероятности возбуждения (ионизации) от температуры электроннойподсистемы в моделях электронного обмена такая же, как в (3) от Tкас иTвоз. То есть (3) может во многих случаях использоваться с не меньшимуспехом, чем формулы, полученные в рамках моделей электронногообмена.
Таким образом, проведенные расчеты в сравнении сэкспериментом и другими моделями убедительно свидетельствуют осоответствии между реальностью и представлениями рассмотреннойнеравновесной модели возбуждения атомов в каскадах атомныхстолкновений.В основе моделей электронного обмена лежит представление осмещении и уширении энергетических уровней атома вблизи поверхностиметалла. За эти смещение и уширение ответственны силы электрическогоизображения между зарядами атома и поверхностью.
Однако, эти же силыответственны и за связь атома расположенного вблизи поверхности споверхностными плазмонами [2]. Таким образом, есть теоретическиеоснования предполагать возможность возбуждения вторичных атомов15поверхностными плазмонами (ПП). Вероятность такого процесса можнорассчитать, используя следующую простую модель.Модель возбуждения вторичных атомов поверхностными плазмонамиМодель построена на следующих предположениях. Металл занимаетполупространство z<0и имеет диэлектрическую проницаемостьrЄ(ω, κ ) (рис. 3). ППсоздают сильное полеполяризации вне металла.Этополеиндуцирует электронные переходы в атоме.Переходы в атометакже могут возбуждать ПП.
Вторичныйатомвосновномсостояниипокидаетповерхность в некотоРис.3. Упрощенная схема взаимодействия атомныхром направлении θчастиц с электромагнитной волной, связанной с КПО(угол между нормальюэлектронов металла: 1 – металл; 2 – КПО электронов;кповерхностии3v– вторичные атомы с дипольными моментами μ⊥, μz;rвектором скорости, наЕ и q – электрический и волновой векторыэлектромагнитной волны, связанной с КПОрис. 3 θ=0). Атомэлектронов; Rz – расстояние атома от поверхности; Lявляется квантовой, 2и l – размеры полости, занимаемой электромагнитнойх уровневой системойволной.с дипольно-разрешёнными дискретными состояниями.Расчеты полной вероятности возбуждения вторичного атома припересечении им полости, заполненной электромагнитной волной,связанной с поверхностными плазмонами, проведены в представлениивторичного квантования по следующей схеме.1.
![](https://s.studizba.com/z.php?f=/templates/si/i/noavatar.png&w=100&h=100&t=1"){kind=avatar}
