Диссертация (1104238), страница 8
Текст из файла (страница 8)
В работах [13, 78] представлены первые результаты наблюдения генерации второй гармоники от графена. Было показано, чтодля однослойного графена генерация ВГ сильно подавлена за счет высокой симметрии одиночного графенового слоя (D6h /6mm)(Рис. 1.9A). Дляобразцов многослойных пленок анизотропная зависимость интенсивностивторой гармоники имеет симметрию третьего (для pp комбинации поляризаций накачки и ВГ) и шестого (для ps комбинации поляризаций) порядков(Рис. 1.9B), что соответствует кристаллографической симметрии C3v /3mдля кристалла графена.
Начиная с пленки бислойного графена, вклад вгенерацию ВГ от графена подавляет имеющий симметрию четвертого порядка вклад от подложки кремния.Необходимо отметить, что образцы, на которых проводилось исследование генерации ВГ, получены методом микромеханического отщепления [1] и, соответственно, монокристаллом с ABA порядком следованияслоев, что обеспечивает понижение симметрии поверхности до нецентросимметричной пирамидальной группы.1.6.3.Генерация токоиндуцированной ВГ в графенеСпецифика эффекта генерации ТВГ в графене связана в равной степени с особенностями его электронных и оптических свойств.
Еще в работе [16], почти за десять лет до получения графена в лаборатории, предсказывалось увеличение эффекта ТВГ на порядок в случае, если исследуемаясистема демонстрирует баллистический электронный транспорт и еще напорядок, если эта система двумерная. Кроме того, отсутствие особенностейв спектре поглощения в видимом диапазоне позволяет предполагать, чтои эффект ТВГ не будет иметь спектральных особенностей и может бытьс равной эффективностью использован для зондирования распределениятока при разных длинах волн накачки.Симметрийный анализВ силу чувствительности метода генерации отраженной ВГ к симметрийным свойствам исследуемых объектов наиболее простым и мощнымметодом выделения вклада ТВГ (и сопутствующей ей электроиндуциро-41ванной ВГ) в суммарную интенсивность отраженной ВГ является симметрийный анализ.
В силу симметрийных соображений вклады в ВГ, определяемые электроиндуцированной второй гармоникой и ТВГ, должны обладать одинаковой симметрией в случае, если поле и ток сонаправлены, ноне обязательно одинаковой величиной. В связи с высокой проводимостьюграфена и особенностями электронного транспорта в нем, как это обсуждалось ранее, правомерным является предположение, что эффект ЭВГ припротекании тока будет проявляться существенно слабее, чем ТВГ.Таким образом, для определения симметрии эффекта ТВГ достаточно определить симметрию ЭВГ в графене. Однако вопрос внутренней симметрии пленки графена (определяющей компоненты кубической восприимчивости, ответственные за ЭВГ) сам по себе требует подробного обсуждения. Монокристалл графена имеет симметрию D6h /6mm. Однако пленкиграфена, которые использовались в данной работе, получены методом химического газофазного осаждения(CVD) [79] на никелевую фольгу с последующим переносом на окисленные подложки кремния или стекло для оптических измерений.
(Подробнее о методе и образцах в разделе, посвященномописанию экспериментальных образцов). Метод химического газофазногоосаждения широко применяется для получения непрерывных пленок графена с любым количеством слоев и практически любых размеров.Однако кристаллическая симметрия полученных таким образом пленок представляется сильно нарушенной. На рисунках 1.10a,b приведенытипичные изображения осажденных пленок графена, полученные методами просвечивающей электронной микроскопии (TEM) и дифракции электронов на выделенных участках (SAED).
ТЕМ изображение демонстрирует довольно сильную неоднородность пленки с максимальным диаметром микрокристаллитов, не превышающем 2 мкм. Связано это с тем, чтоморфология пленки графена повторяет морфологию подложки, на которой она была выращена - так, наиболее однородные(и с меньшим количеством слоев) области возникают на поверхности крупных зерен никеля,в то время как на границе между зернами растут микрокристаллиты существенно меньшего размера и с большим количеством слоев.
Результатыисследования дифракции электронов для областей многослойного графенадемонстрируют несколько несовпадающих наборов первых дифракцион-42Рис. 1.10. (a) TEM изображение пленки графена, полученной методом химического газофазного осаждения(шкала - 500 нм, на вкладке - 5 нм), (b) Дифракционная картина, полученнаяметодом дифракции электронов на выделенных участках(SAED).
Отмечены углы между дифракционными максимумами, соответствующими слоям с разной ориентацией (по работе [75])ных максимумов, что свидетельствует о различной кристаллографическойориентации различных монослоев в многослойной пленке. Угол между слоями с разной ориентацией достигает 20o [75]. Исходя из вышесказанногооправданным представляется рассмотрение графена как изотропной поликристаллической пленки, не имеющей выделенной кристаллографическойсимметрии.Необходимо отметить, что ряд теоретических работ [80, 81] предсказывает сохранение электронных свойств однослойного графена в многослойной пленке в случае наличия подобной разориентации слоев.
В работе [42] методом ARPES спектроскопии экспериментально показано, что длямногослойного графена, полученного методом термического разложенияповерхности карбида кремния, это условие выполняется. Исходя из вышесказанного, рассмотрение модели однослойного графена для описанияпроцессов в многослойных осажденных пленках представляется оправданным.Рассмотрим генерацию анизотропной электроиндуцированной ВГпри наложении электростатического поля вдоль поверхности. Введем двесистемы координат: (а) лабораторную, оси x и y направлены параллельноповерхности образца, xz - плоскость падения излучения, (б) поверхност-43ную (кристаллографическую), связанную с кристаллической структуройобразца.
Азимутальное вращение образца осуществляется относительнооси z s ||z lab .Тензор кубичной восприимчивости χ(3) (2ω = ω + ω + 0) для изотропной пленки содержит следующие ненулевые компоненты:χyyzz = χzzyy = χzzxx = χxxzz = χxxyy = χyyxx ,χyzyz = χzyzy = χzxzx = χxzxz = χxyxy = χyxyx ,(1.25)χyzzy = χzyyz = χzxxz = χxzzx = χxyyx = χyxxy ,χxxxx = χyyyy = χzzzz = χxxyy + χxyxy + χxyyx .Допустим, что электрическое поле приложено вдоль оси x. Зависимостикомпонент напряженности поля ЭВГ от угла поворота образца можно найти следующим образом.Задав поле накачки в лабораторной системе координат, переведемего в поверхностную систему координат. Далее сверткой тензора кубичной восприимчивости с полями накачки получим выражение для нелинейной поляризации в поверхностной системе координат.
Проведя обратныепреобразования, получим анизотропные зависимости компонент нелинейной поляризации в лабораторной системе координат. Поле накачки для pи s- поляризованного излучения в лабораторной системе координат будетиметь вид: 0kx1lablab~ p = 0 E,~ E~s = 1 ~E(1.26) E,kkz0где kx и kz - проекции волнового вектора. Выразим компоненты поля накачки в поверхностной системе координат с помощью матрицы перехода:cos φ sin φ 0 ~ labsurf~E= − sin φ cos φ 0 E.(1.27)00 1Вычислив компоненты нелинейной поляризации в поверхностной системекоординат,.
~ surf~ surf (ω)E~ dc (0),P~ (3),surf (2ω) = χ̂(3) (2ω = ω + ω + 0)..E(ω)E(1.28)44обратным преобразованием переведем их в лабораторную систему координат:cos φ − sin φ 0(3),labP~(2ω) = sin φ cos φ 0 P~ (3),surf (2ω).(1.29)001В результате получаем, что зависимость интенсивности ЭВГ и, следовательно, ТВГ от азимутального угла имеет следующий вид (для различныхкомбинаций поляризаций накачки и второй гармоники):pp : I ∝ |a1 cos φ|2 ,ps : I ∝ |a2 sin φ|2 ,sp : I ∝ |a3 cos φ|2 ,(1.30)ss : I ∝ |a4 sin φ|2 ,где коэффициентами a и b являются комбинации компонент тензораχ(3) (1.25), различные для всех четырех случаев комбинаций поляризациинакачки и ВГ.Таким образом, в анизотропных зависимостях интенсивности ТВГдолжна проявляться симметрия второго порядка, что соответствует простейшим представлениям о симметрии эффекта ТВГ для изотропных сред.Симметрийный анализ показывает, что для графена для ss комбинации поляризаций волн накачки и ВГ можно выделить поперечную (запрещенную) геометрию протекания тока, когда вектор поляризации волнынакачки перпендикулярен вектору плотности тока и в которой эффект ТВГдолжен отсутствовать, и продольную (разрешенную) геометрию протекания тока, когда вектор поляризации накачки параллелен вектору плотности тока (то есть когда направление тока перпендикулярно плоскостипадения излучения), в которой эффект ТВГ максимален.Насыщающееся поглощение в графенеВажнейшей задачей при наблюдении новых нелинейных эффектовявляется исследование их спектральных зависимостей.
Токоиндуцированная гармоника не является исключением. Теоретическое описание для полупроводников с параболическим законом дисперсии [16] и для многослойного графена [82] предполагают резонансный характер ТВГ с резонанса-45ми, соответствующими оптическим переходам из валентной зоны в зонупроводимости в окрестность уровня Ферми. Вдали от резонанса эффектТВГ предполагается малым, что было экспериментально подтверждено вработе [17]. Так как переходы в окрестность уровня Ферми являются резонансными для поглощения в веществе, то можно было бы ожидать пренебрежимо малой величины эффекта ТВГ в графене во всем видимом диапазоне длин волн, поскольку линейный спектр пропускания не демонстрируетникаких спектральных особенностей в этой области.
В то же время хорошо известно, что положение уровня Ферми в графене может меняться засчет насыщающегося поглощения при относительно малых (по сравнениюс другими объектами) интенсивностях излучения. Это свойство активноиспользуется для создания на основе графена устройств пассивной синхронизации мод для волоконных лазеров [75]. На рисунке 1.11 показанасхема процесса насыщающегося поглощения в графене.Рис. 1.11. Схема процесса насыщающегося поглощения в графене (По работе [75])Таким образом, в случае, если интенсивность накачки достаточно велика, для проявления эффекта насыщения поглощения, или, другими словами, сдвига уровня Ферми на значение ~ω/2, генерация ТВГ становитсярезонансной во всем диапазоне длин волн, в котором происходит насыщающееся поглощение. Используя полученное в работе [75] пороговое значениеинтенсивности излучения порядка 1 MВт/см2 (независимо от количестваслоев в пленке) можно легко оценить необходимые интенсивности для насыщения поглощения на рабочих длинах волн нашей экспериментальнойустановки.
![](https://s.studizba.com/z.php?f=/templates/si/i/noavatar.png&w=100&h=100&t=1"){kind=avatar}
