Диссертация (1104238), страница 7
Текст из файла (страница 7)
C учетом данного вырождения полное числовозможных колебаний оказывается равным 15. Две A1g моды называютсяполносимметричными, поскольку они соответствуют тривиальному неприводимому представлению [67] и не имеют поляризационной зависимостипри наблюдении в рамановском рассеянии света. На рисунке 1.5 схематично изображены направления движений ионов решетки теллурида висмутасоответствующие каждой из оптических фононных мод.33Рис. 1.5. Движения ионов решетки Bi2 Te3 в различных оптических фононных модах.
По работе [67].1.5.3.Метод накачка-зондирование в нелинейном откликеОдной из модификаций метода накачка-зондирование, использовавшимся, в частности, в данной диссертации, является метод, основанныйна исследовании модификации отклика второй оптической гармоники отповерхности исследуемого материала. К преимуществам данного методаотносятся - поверхностная чувствительность, в случае если исследуетсяповерхность центросимметричного материала, вследствие симметрийногозапрета на генерацию ВГ в электрическом дипольном приближении (см.§1.2), потенциально большие значения сигнал/шум за счет использования,а также селективная чувствительность к определенным типам физическихпроцессов.
В частности, изменение сигнала ВГ в общем случае означаетмодификацию симметрии среды, проводящую к изменению значений квад-34ратичной восприимчивости. Любые процессы, не меняющие симметрию, кпримеру, термализация и охлаждение электронного газа, и нагрев кристаллической решетки, дающие основной вклад в сигнал дифференциальногоотражения в классической схеме накачка-зондирование для металлов, небудет приводить к значительному изменению сигнала ВГ от поверхности(изменения линейных оптических параметров на уровне 10−3 -10−5 априорипредполагаются меньшими соотношения сигнал/шум при детектированиясигнала ВГ). В то же время, данный метод успешно используется для исследования динамики интерфейсных электрических полей в полупроводниках [55] и динамики гипер-рамановски активных оптических фононов [68].Также использование данного метода оправдано для изучения магнитнойдинамики вследствие существенно более высокой чувствительности генерации ВГ к намагниченности среды.§ 1.6.Электронные и оптические свойства графенаКак уже упоминалось во введении, графен демонстрирует уникальные даже для двумерных систем физические свойства.
Связано это, впервую очередь, с тем, что графен является первым полученным экспериментально истинно двумерным кристаллом, что кардинально отличает егоот известных ранее квазидвумерных электронных систем, таких как, например, электронный газ в гетероструктурах GaAs/AlAs. Многие из фундаментальных свойств графена были известны задолго до его полученияв лаборатории, однако рассматривались исключительно как «игрушечныемодели» теоретической физики. Следующие несколько разделов данной работы посвящены краткому обзору электронных и оптических свойств графена и возможным особенностям эффекта генерации оптической второйгармоники в нем.1.6.1.Электронные свойстваЭлектронные свойства графена являются наиболее глубоко изученными как теоретически, так и экспериментально, и, в то же самое время,наиболее впечатляющей его характеристикой как физического объекта.
Более полувека назад [69] было теоретически показано, что взаимодействиеэлектронного газа с двумерным периодическим потенциалом кристалли-35ческой решетки графена приводит к появлению новых элементарных возбуждений электронной подсистемы, описываемых как заряженные фермионы с нулевой эффективной массой и линейным законом дисперсии (Рис.1.6), схожие по поведению с ультрарелятивисткими частицами, удовлетворяющими уравнению Дирака. Эффективный гамильтониан для этих новыхэлементарных возбуждений:H = −i~vF σ · ∇(1.24)совпадает с дираковским гамильтонианом с точностью до замены c → vF ,что позволяет наблюдать специфические явления квантовой электродинамики при существенно более простых условиях. Входящие в гамильтонианматрицы Паули σ выражают двукратное вырождение по так называемому псевдоспину.
Гексагональная решетка графена состоит из двух эквивалентных подрешеток, принадлежность к которым и определяет значенияпсевдоспина для носителей заряда. Понятие псевдоспина и связанное с нимпонятие хиральности представляют особенную важность, так как многиеэлектронные процессы могут быть описаны как следствие сохранения этихвеличин [4, 8].Необходимо отметить, что линейная дисперсия для электронов наблюдается только в случае единичного (или изолированного) монослоя графена. Добавление хотя бы одного дополнительного слоя приводит к изменению зонной структуры, которая приобретает более привычный параболический вид [70], хотя и без возникновения конечной запрещенной зоны ис сохранением концепции хиральности.
Сравнение всех вариантов зонныхструктур представлено на рисунке:Особенности зонной структуры однослойного и бислойного графенаприводят к двум новым «хиральным» квантовым эффектам Холла. В случае однослойного графена наблюдается «релятивистский аналог» целочисленного квантового эффекта Холла, наблюдаемый как эквидистантный набор ступенек в холловской проводимости, сдвинутый на 1/2 (Рис. 1.7a),таким образом, что σxx = 4e2 /h(N + 1/2) [5, 6].
Подобный эффект получил название «полуцелого» квантового эффекта Холла и описывается какрезультат «квазирелятивистcкого» линейного спектра носителей заряда вграфене, приводящего к появлению уровня Ландау с нулевой энергией.Несмотря на название, измеренные значения не демонстрирует дробных36Рис. 1.6.
Сравнение законов дисперсии для: (A) электронов в твердом теле,(B) релятивистских дираковских частиц,(C)- безмассовых фермионов в однослойном графене,(D)-массивныххиральных фермионов в бислойном графене(по работе [70]) (d) - Изображение зонной структуры графена, полученной с помощью ARPES-спектроскопии. (по работе [12]).значений кванта проводимости в силу четырехкратного вырождения электронов в графене (дважды по спину и дважды по принадлежности к одной из двух долин К и K’). В бислойном графене наблюдается так называемый «аномальный» квантовый эффект Холла, повторяющий обычныйцелочисленный, но с пропущенным плато для нулевой концентрации носителей [7](Рис.
1.7b).Рис. 1.7. «Хиральные» квантовые эффекты Холла в графене: (a) Полуцелый квантовый эффект Холла в однослойном графене, (b) аномальный квантовый эффект Холла в бислойномграфене(по работе [3]).Другой заслуживающей внимания особенностью графена являетсято, что его проводимость не обращается в ноль даже в пределе полного37отсутствия носителей заряда. Такое поведение предсказывается качественно некоторыми теориями, например [4], но все еще не получило полногоколичественного описания, поскольку большинство теорий предсказываетзначение минимальной проводимости в π раз меньше наблюдаемого экспериментально (Problem of the missing Pie).С момента первого сообщения о получения в лаборатории, графенприковал к себе внимание научного сообщества как, в первую очередь,перспективный материал для микро и наноэлектроники.
Причиной пристального внимания стало сообщение о необычайно высокой подвижностиносителей в графене - 1, 5×104 см2 /В·с (2.3×105 см2 /В·с для «подвешенной»пленки [9]), баллистическом транспорте на субмикронных расстояниях ивозможности изменять концентрацию носителей приложением поперечного электрического поля [1].
Все вышеперечисленное позволяет надеяться насоздание на базе графена полевых транзисторов, превосходящих по быстродействию кремниевые. Несмотря на то, что затвор к таким транзисторам еще не создан, уже продемонстрированы первые прототипы будущихустройств. [71]1.6.2.Оптические свойстваОптика графена является существенно менее изученной областью,нежели исследование его электронных свойств по причине того, что не демонстрирует столь специфических или необычных эффектов. Большинствовышедших на настоящие время работ относятся к трем основным направлениям оптического исследования графена:• Исследование его линейных оптических свойств [10, 72], поглощенияи оптического контраста на различных типах оптических подложек.• Исследование рамановского рассеяния от графена [73].
Сюда относятся исследование влияния внешних воздействий на вид спектра рамановского рассеяния и использование его для определения толщиныпленок.• Исследование нелинейного и насыщающегося поглощения в графене[74,75]. Мотивацией к подобным исследованием служит возможностьсоздания защитных фильтров за счет нелинейного поглощения и воз-38можность генерации сверхкоротких лазерных импульсов за счет пассивной самосинхронизации мод в волоконных лазерах.Особняком стоят лишь недавно начавшие появляется статьи по магнитооптике [12] и нелинейной оптике [13, 14].Основной особенностью оптического отклика графена является тотфакт, что за счет линейного закона дисперсии электронов в нем вероятность оптических переходов между валентной зоной и зоной проводимостипрактически не зависит от длины волны в широком диапазоне длин волн(Рис.
1.8). В результате подобного «резонансного» поведения графен демонстрирует постоянное поглощение, определяемое эффективной постоянной тонкой структуры и равное приблизительно 2,3% [10] (πα) на монослойв диапазоне от дальнего ИК и пика поглощения на 270 нм [72] в ультрафиолете (Рис. 1.8), связанного с прямыми переходами в окрестности M точкизоны Бриллюэна и высокоэнергетичным экситонным резонансом.Рис.
1.8. Схема процесса оптического возбуждения электронов в графене(по работе [75])Спектр пропускания однослойного графена: эксперимент и теория. (по работе [72])Постоянное поглощение в пересчете на монослой позволяет использовать простую методику измерения спектра пропускания для определенияколичества слоев в пленке. Поскольку в большинстве случаев визуальнодетектировать пленку графена толщиной в несколько монослоев проблематично, некоторое количество работ посвящено выбору необходимых параметров подложки, при которых за счет интерференционных эффектовоптический контраст максимален [76, 77].
В работах было показано, чтомаксимально большая «видимость» графена достигается на подложке из39кремния с 300-нанометровым оксидным слоем.Другим широко используемым оптическим методом исследованияграфеновых пленок является спектроскопия и микроскопия рамановскогорассеяния света [73]. Было показано, что положение и форма пика двухфононного рассеяния (2D) в спектре рамановского рассеяния света несетинформацию о количестве слоев в пленке графена. В настоящее время этосамый широко используемый метод определения количества слоев. Также измерение спектра рамановского рассеяния может использоваться дляопределения концентрации дефектов или для исследования влияния внешних воздействий на пленку.Не останавливаясь подробно на работах, посвященных нелинейному инасыщающемуся поглощению в графене, заметим что описанное выше «резонансное» возбуждение на любой частоте падающего излучения приводитк заполнению всех электронных состояний вплоть до ~ω/2 и, соответственно, насыщению поглощения при существенно меньших интенсивностях накачки, нежели в иных структурах, используемых для синхронизации мод,таких как квантовые ямы в арсениде галия.
Используя графен в качественасыщающегося поглотителя, уже удалось получить генерацию фемтосекундных импульсов длительностью порядка 150 фс [75].Рис. 1.9. (A) Анизотропные зависимости интенсивности ВГ от графена на Si/SiO2 подложке.Верхние две кривые - сигнал от чистой подложки и от подложки с монослоем графена в ppкомбинации поляризации накачки и ВГ, нижние две - сигнал от бислойной и 15-слойной пленокграфена в ps комбинации поляризаций. (B) Анизотропные зависимости интенсивности ВГ отпленки 5-слойного графена в pp и диагональная−p комбинациях поляризаций накачки и ВГ.(По работе [13])40Нелинейная оптика графена на настоящий момент только начинает развиваться.
![](https://s.studizba.com/z.php?f=/templates/si/i/noavatar.png&w=100&h=100&t=1"){kind=avatar}
