Диссертация (1104238), страница 6
Текст из файла (страница 6)
Простейшим примером такого изменения является нагрев решетки, описанный выше. Однако в ряде случаев возможно также возбуждение когерентных колебаний кристаллической решетки материала - когерентных оптических фононов излучением накачки, и их детектирование с помощьюзондирующего луча. В большинстве случаев для возбуждения и детектирования когерентных фононных мод, данные моды должны быть рамановски -активными (подробная классификация фононных мод будет проведена в следующем разделе).
На данный момент общепринятыми являются две модели возбуждения оптических фононов - механизм внутриимпульсного рамановского рассеяния света (ISRS) [61] и механизм смещения(DECP) [62, 63], часто рассматриваемые как предельные случаи одного итого же процесса, происходящие, соответственно, в прозрачных и непрозрачных средах. В рамках первого механизма возбуждение когерентныхфононов происходит за счет того, что падающий импульс фемтосекунднойдлительности содержит в себе множество рамановских комбинационныхчастот, в результате чего колебания решетки можно получить за счет обратного процесса:.~~Q(Ω)∝ R̂(Ω, ω)..E(ω),(1.18)где Q - вектор смещения ионов из равновесного положения, R - рамановский тензор второго ранга. Естественным ограничением для данного процесса является условие прозрачности среды, поскольку в противном случаебольшая часть энергии импульса будет поглощаться электронным газом иэффективность процесса существенно снизится. Также необходимо отметить, что нулевому моменту времени (совпадению по времени импульсов29накачки и зондирования) соответствует минимальное смещение ионов изравновесного положения, то есть данный механизм дает осциллирующийвклад в дифференциальное отражение, изменяющийся по закону sin ΩtМеханизм смещения был впервые предложен в работе [62] для описанияэффективного возбуждения полносимметричных фононных мод в непрозрачных полуметаллах, таких как Bi,Sb,Te.
В рамках данного механизма,начальное оптическое возбуждение генерирует большое число свободныхносителей заряда, что меняет параметры экранировки заряда вокруг ионови приводит к тому, что ионы эффективно оказываются на склоне атомного потенциала. Феноменологически уравнение движения для ионов можнонаписать следующим образом:¨ = −Ω(Q(t) − Q0 (t)) − 2ΓQ(t),˙Q(t)(1.19)где Q(t) - ионная координата, а Q0 (t) = Θ(t)e−t/τ - параметр, описывающийначальное «смещение» ионов из равновесного положение за счет модификации атомного потенциала, функционально имеющий зависимость, аналогичную зависимости электронного отклика от времени. Прямым следствием описанного уравнения движения является тот факт, что колебания в системе, возбуждаемой по механизму смещения, будут происходитьпо закону cos Ωt.
Исследование начальных фаз, таким образом, позволяет определить механизм возбуждения когерентных оптических фононов.Помимо описанных двух механизмов возможны также и другие механизмы возбуждения когерентных оптических фононов, такие как динамикаприповерхностного изгиба зон [64], наличие градиента температуры, пондеромоторный механизм [65].Классификация фононных мод в рамках теории представленийВ рамках наиболее общего описания движений кристаллической решетки для получения уравнений движения, описывающих малые колебания в окрестности положений равновесия ионной подсистемы, требуетсяразложить кристаллический потенциал до второго приближений по смещениям атомов:∂ 2U1ujα uj0 α0 ,U (R0 + u) = U(R0 ) + Σjj0 ;αα02∂Rjα ∂Rj0 α0(1.20)30где идексы j, j’ и α, α0 пробегают, соответственно, набор атомов, образующих элементарную ячейку кристалла, и набор из трех декартовых координат, соответственно, а коэффициенты в разложения образуют матрицуразмерности 3Nx3N (где N - количество атомов) и называется матрицей динамических коэффициентов.
Подставление кристаллического потенциала ввиде (1.20) в функцию Гамильтона, очевидно, позволит получить системуиз 3N связанных дифференциальных уравнений, описывающих колебаниякристаллической решетки в гармоническом приближением. В дальнейшем,учитывая, что равновесным положением ионов соответствует упорядоченная периодическая кристаллическая структура, можно перейти к суммированию по номерам узлов и, перейдя к Фурье представлениям заменитьсистему дифференциальных уравнений - системой линейных уравнений,условия существования нетривиальных решений для которой имеет вид:0−Ms ω 2 uα + Σα0 Aα,α (k)uα0(1.21)Решение уравнения (1.21) позволяет получить явный вид дисперсионныхкривых и векторов поляризаций для 3 акустических и 3N-3 оптических фононных мод для данного кристалла.
Однако, в большинстве задач спектроскопии подобное подробное описание не является необходимым, а основнойзадачей является определение того, какие моды колебаний будут активны вопределенном типе оптического отклика (к примеру в ИК-поглощении илив отклике рамановского рассеяния) на основании только симметрийныхсвойств системы.
Для этой цели развит простой подход на основе теориипредставлений конечных групп.Пусть G заданная точечная группа симметрии кристалла. Любое преобразование координат в рамках данной группы можно описать с помощьюматрицы M, причем набор из всех таких матриц также образует группу гомоморфной (взаимно-однозначно соответствующей) G. Говорят, чтоданная группа образует представление группы G, причем для заданнойгруппы G существует бесконечное число представлений [66].
Один из способов породить представление - взять произвольную функцию f (x, y, z) и,применяя к ней операции симметрии Oi из группы G, получить набор элементов fi = Oi [f ]. Для удовлетворения условия замкнутости необходимоподействовать этими же операциями на fi и убедиться, что результат тоже31принадлежит группе, то есть:O[fi ] = Σj aij f j(1.22)Набор квадратных матриц aij , соответствующих преобразованиям симметрии из G, образует представление группы G, причем размер матриц всегдабудет равен порядку группы G.
Для данного кристалла в качестве матриц aij можно рассматривать набор матриц динамических коэффициентов(см. 1.20) размерностью 3N×3N. Если все матрицы в данном представленииможно привести к одинаковому блочно-диагональному виду, то такое представление называется приводимым, в противном случае представление называется неприводимым. Приведение матрицы a к блочно-диагональномувиду, таким образом, можно рассматривать как разложение произвольногоприводимого представления на неприводимые, каждому из которых соответствует меньшая квадратная матрица. Таким образом, каждой из модколебаний решетки соответствует свое неприводимое представление группы симметрии кристалла.
Следы матриц, соответствующих неприводимымпредставлениями Ri , записанным для каждой операции симметрии Ok изG, называются характерами (χi (k)) и определяются однозначно, поскольку след сохраняется при унитарных преобразованиях. Таблицы характероврассчитаны для всех кристаллографических групп симметрии и представляют удобный инструмент для разложения сложных приводимых представлений на неприводимые [66].Для определения того, каким неприводимым представлениям соответствуют возбуждаемые в данном материале фононные моды, строитсятак называемое механическое представление, для которого набор матриц aпредставляет собой набор матриц динамических коэффициентов с последующей факторизацией на неприводимые представления.
Для определениятого, какие из набора фононных мод будут активны в требуемом типе оптического отклика, необходимо построить приводимое представление, используя в качестве базисных функций fi набор независимых тензорныхкомпонент, описывающих данный тип отклика. К примеру активность вИК-поглощении означает появление у кристаллической решетки дипольного момента, описываемого вектором с тремя компонентами (µx ,µy ,µz ), аактивность в рамановском рассеянии описывается тензором второго ранга αij . Необходимо отметить, что для центросимметричных групп, согласно общему утверждению, никакая мода не может быть одновременно и32рамановски-активной, и ИК-активной. Помимо описанного применения,данный подход активно применяется в физике твердого тела для классификаций волновых функций электронов в окрестности центра зону Бриллюэна в соответствии с симметрий кристалла [66].Классификация колебаний решетки кристалла Bi2 Te3Применим описанный выше метод для классификации решеточныхколебаний теллурида висмута.
Элементарная ячейка Bi2 Te3 соответствуеткристаллографической группе симметрии D53d и состоит из 5 атомов в разных слоях, таким образом в общем случае можно ожидать существование15 различных мод решеточных колебаний. Однако, согласно [32] разложение механического представления для данной группы имеет вид:M = (2A1g + 2A2u + 2Eg + 2Eu ) + (Eu + A2u ),(1.23)где первая скобка соответствует 8-ми невырожденным оптическим фононным модам, а вторая - акустическим.
остальные моды оказываются вырожденными из-за высокой симметрии кристалла. В силу того, что группа D53dявляется центросимметричной группой 8 оптических фононных мод однозначно делятся на 4 ИК-активных (2 A2u и 2 Eu ) и 4 рамановски-активныемоды (2 A1g и 2 Eg ). Этот факт отражен в обозначающих моды индексах"u” и "g”; в данном случае индексом "g” обозначаются моды инвариантные по отношению к операции инверсии и таким образом не являющиесядипольно-активными. Обозначения "A” и "E” соответствуют одномерными двумерным неприводимым представлением (им соответствуют матрицы1×1 и 2×2). Физически это отражает тот факт, что E-моды являются поперечными фононными модами колебания ионов в которых происходятв плоскости образца и, соответственно, имеют двухкратное вырождениесвязанное с заменой x на y.
![](https://s.studizba.com/z.php?f=/templates/si/i/noavatar.png&w=100&h=100&t=1"){kind=avatar}
