Диссертация (1104238), страница 4
Текст из файла (страница 4)
Следовательно, эффекты генерации ТВГ и ЭВГ при определенных параметрах полупроводника могутбыть сравнимы по величине. Необходимо отметить, что приведенное описание построено с учетом ряда упрощающих приближений. Во-первых, полупроводник полагается прямозонным, что обеспечивает наличие прямых19переходов, а также параболичность закона дисперсии. Во-вторых, полупроводник является вырожденным, что обуславливает положение уровняФерми вблизи дна зоны проводимости и возможность проведения расчетовпо теории возмущений.Необходимо также отметить, что описываемое микроскопическое описание принципиально неприменимо для графена в силу особенности дисперсии электронов в нем, однако, исходя из общих феноменологическихсоображений, можно также ожидать снятие симметрии электронной подсистемы графена при протекании тока и соответственно генерации ТВГ внем.
Более того, можно ожидать существенного возрастания(на 1-2 порядка) величины эффекта ТВГ в графене за счет баллистического электронного транспорта и двумерности системы, что тоже упомянуто хотя и недля случая графена в [16]. Более подробно генерация ТВГ применительнок графену будет рассмотрена в следующих разделах.Экспериментально генерация ТВГ в полупроводнике наблюдалась вработах [17, 18]. В работе [17] была исследована генерация ТВГ от поверхности высоколегированного кремния p-типа. Геометрия эксперимента понаблюдению ТВГ в кремнии представлена на рисунке 1.2. Ток протекал взазоре между напыленными на поверхность кремния никелевыми электродами; ширина зазора составляла около 200 мкм.Рис.
1.2. Схема эксперимента по наблюдению ТВГ в кремнии. (по работе [17])Плотность тока в приповерхностной области кремния составила J ≈103 A/см2 . В работе была получена линейная зависимость отклика ТВГ отплотности тока, качественно согласующаяся с результатами теоретическихрасчетов, и получено значение токоиндуцированной квадратичной восприимчивости порядка χ(2) ≈ 3 × 10−15 м/В, что также согласуется по порядку20величины с оценкой, данной в работе [16]: χ(2) ≈ 10−14 м/В при плотноститока J ≈ 104 A/см2 .§ 1.4.Гиперрэлеевское рассеяние светаГиперрэлеевское рассеяние (ГРР) - неупругое рассеяние света нафлуктуациях квадратичной восприимчивости χ̂(2) и/или восприимчивостей высших порядков.
Подобно рэлеевскому рассеянию, протекающемуна флуктуациях различных термодинамических параметров и геометрических неоднородностях поверхности или объема, некогерентное рассеяниеВГ и высших гармоник становится возможным в случае неоднородногораспределения нелинейной поляризации в объеме среды или на поверхности вследствие флуктуаций χ̂(2) или фактора локального поля. Таким образом, ГРР позволяет изучать статистические, структурные и нелинейнооптические свойства объектов с неоднородными оптическими параметрами.В настоящее время существует несколько моделей описания гиперэлеевского расееяния в неоднородных средах.
Наиболее простая из них изложена в работе [38]. Для тонкой пространственно-неоднородной пленкиизлучение рассеянной ВГ в единичный телесный угол в направлении, которое задается единичным вектором ξ = (sin θ, cos θ) (θ - полярный уголрассеяния, отсчитываемый от нормали), запишется является суммой зеркальной и диффузной компонент [38]:I2ω (ξ) = Is δ(ξ − ξs ) + Id (ξ),Is ∝< P~ (~r) >< P~ ∗ (~r) > δ(ξ − ξs ),R~ ~~ Pe∗ (0) > e−i(2~kω −~q2ω )∆Id ∝ < Pe(∆)d∆ =R~ ~~ Pe∗ (0) > e−i(2~kk −~qk )∆= < Pei (∆)d∆,j(1.11)где ξs = (sin θ0 , cos θ0 ) – единичный вектор в зеркальном направлении, ~kωи ~q2ω – волновые вектора накачки и ВГ, соответственно, ~kk и ~qk - проекцииволновых векторов накачки и ВГ на плоскость пленки, |~kk − ~qk |= λ2π2ω (sin θ −~ = ~r1 − ~r2 - расстояние между нелинейными источниками в плосsin θ0 ), ∆кости образца, усреднение проводится по ансамблю реализаций величины~ Таким образом, зеркальная компонента сигнала ВГполяризации P~ (∆).определяется средним значением поляризации среды и существует только21при условии < P~ (~r) >6= 0, а диффузная компонента определяется корреляцией флуктуаций нелинейной поляризации.В основе простейшего описания ГРР в твердотельных структурах лежит предположение, что корреляция нелинейных излучателей в изотропной и статистически однородной среде описывается функцией Гаусса:~ Pej∗ (0) >= e−∆< Pei (∆)2/L2corr(1.12)где Lcorr - корреляционная длина.В работе [39] изучена природа ГРР в неоднородных ленгмюровскихпленках, представлявших собой монослои Gd3+ , разделенные слоями стеариновой кислоты и содержащие в себе наноостровки гадолиния.
Полученные индикатрисы рассеяния имели близкую к гауссовой форму со сдвигоммаксимума интенсивности второй гармоники относительно зеркального направления в область больших углов рассеяния, Данный сдвиг связывалсяавторами с эффектом запаздывания излучения ВГ от различных слоевпленки, а также, наличием квадрупольного вклада в квадратичную поляризацию. Вид корреляционной функции выбирался в виде гауссова профиля (1.12), что вместе с описанными дополнительными факторами давалоследующее выражение:1/2 2 −( 2ω )2 (sin θ−sin θ0 )2 L22corr,(1.13)I2ω (θ) ∼ a + b ε2ω − sin θ e cгде коэффициент b = bD + bQ определяет дипольные и квадрупольныесоставляющие нелинейной поляризации, а множитель a обусловлен эффектом запаздывания.
При аппроксимации индикатрисы рассеяния второйгармоники функцией вида (1.13) можно вычислить корреляционную длину, которая является характерным размером пространственной области, впределах которой нелинейные источники излучают когерентно. В случаенеоднородных структур этот параметр может быть связан с характернымразмером кристаллита. В работе [40] продемонстрирована необходимостьодновременного исследования индикатрис линейного (рэлеевского) и нелинейного (гиперрэлеевского) рассеяния в неоднородных образцах посколькуданные процессы, протекающие на флуктуациях оптических восприимчивостей различных порядков, могут «чувствовать» неоднородности различной физической природы. В частности, в данной работе было продемонстрировано, что основной вклад в нелинейное рассеяние дает объемная22неоднородность связанная с поликристаллическим характером пленки, вто время как линейное рассеяние вызывалось в основном шероховатой поверхностью образца.Исследование гиперрэлеевского рассеяния в пленках графена, полученных различными химическими методами, такими как газофазное осаждение [41] или терморасщепление карбида кремния [42], представляетсяперспективным, поскольку подобные пленки являются поликристаллическими со средним размером кристаллитов порядка микрона.§ 1.5.Метод накачка-зондированиеВо многих задачах современной физики твердого тела изучение основных состояний оказывается недостаточным, что приводит к необходимости развития методов, позволяющих управляемо приготавливать исследуемые системы в возбужденном состоянии и исследовать их релаксациюк равновесию с разрешением по времени.
Общая постановка подобной задачи приводит к необходимости использовать два последовательных коротких импульса, один из которых - более интенсивный, возбуждает систему в необходимое состояние в то время как второй, задержанный повремени относительно первого, интенсивность которого подобрана такимобразом, что его воздействием на состояние исследуемой системы можнопренебречь, используется для зондирования состояния системы в каждыймомент времени после возбуждения. В зависимости от типа исследуемойсистемы и, в первую очередь, порядка характерных времен релаксации, метод накачка-зондирование может быть разработан с использованием любого типа возбуждения, к примеру импульсов электрического тока [43], магнитного [44] поля или ультразвука [45], однако наиболее распространеннойявляется оптическая схема с использованием пары коротких импульсов лазера (обычно с длительностью < 100 фс), что позволяет исследовать релаксационные процессы с характерными временами в широком диапазонеот фемтосекунд до наносекунд, что покрывает большинство известных релаксационных процессов в физике конденсированного состояния вещества.Следует отметить, что данная область постоянно расширяется с развитиемлазерной техники и постоянно появляются и совершенствуются новые комбинированные методы накачка-зондирование.
К числу наиболее впечатля-23ющих реализаций относятся время-разрешеная туннельная микроскопия испектроскопия [46], время-разрешенная спектроскопия фотоэмиссии - метод позволяющий с фемтосекундным временным разрешением и с разрешением по импульсу изучать динамику зонной структуры материалов [28],спектроскопия с использованием в качестве импульса накачки и/или зондирующего импульс когерентного терагерцового излучения [47, 48], а также метод накачка-зондирование с использованием аттосекундных импульсов [49] и импульсов когерентного рентгеновского излучения, создаваемоголазером на свободных электронах [50].
В данной диссертации использовались две реализации метода накачка-зондирование - классический, с изучением модификации коэффициента линейного отражения материала, имодифицированный, в котором изучалась динамика сигнала оптическойвторой гармоники. Основы данных двух методов будут изложены в следующих двух разделах.1.5.1.Метод накачка зондирование в линейном откликеНаиболее отработанной методикой проведения время-разрешенныхэкспериментов является метод накачка - зондирование с исследованиемсигнала дифференциального отражения. Упрощенная схема данного метода представлена на рисунке 1.3. Пара коротких лазерных импульсов различной энергии одной (вырожденный по частоте режим) или различнойдлины волны (невырожденный по частоте режим) коллинеарно или неколлинеарно сводятся на поверхности исследуемого образца в идеале такимобразом, что площадь перетяжки зондирующего луча много меньше площади перетяжки луча накачки, чтобы избежать эффектов, связанных снеоднородностью накачки.
Отраженный/прошедший сигнал зондированияспектрально, пространственно или поляризационно отделяется от луча накачки и изменение его интенсивности регистрируется детектором синхронно с импульсом накачки, что позволяет исследовать относительные изменения коэффициента отражения/пропускания вплоть до 10−5 .














