Диссертация (1104238), страница 3
Текст из файла (страница 3)
XII Российская конференция по физике полупроводников 2015 (Звенигород, Россия)Основные результаты работы опубликованы в следующихстатьях:1. Second harmonic generation in multilayer graphene induced by directelectric current / A. Y. Bykov, T. V. Murzina, M. G. Rybin, E. D.Obraztsova // Physical Review B - Condensed Matter and MaterialsPhysics. — 2012. — Vol. 85, no. 122.
Probing structural inhomogeneity of graphene layers via nonlinear opticalscattering / A. Y. Bykov, P. S. Rusakov, E. D. Obraztsova, T. V. Murzina// Optics Letters. — 2013. — Vol. 38, no. 22. — P. 4589–4592.3. Coherent lattice dynamics in topological insulator Bi2 Te3 probed withtime-resolved optical second-harmonic generation / A. Y. Bykov, T. V.Murzina, O. Nicolas et al. // Physical Review B - Condensed Matter andMaterials Physics. — 2015. — Vol.
92. — P. 064305–1–064305–5.4. Особенности когерентных фононов сильного топологического изолятора Bi2 Te3 / О. В. Мисочко, A. A. Мельников, С. В. Чекалин, А. Ю.Быков // Письма в ЖЭТФ (Pis’ma v ZhETF). — 2015. — Т. 102, № 4.— С. 262–268.13Глава 1Обзор литературы§ 1.1.Нелинейная поляризация бесконечной средыЭлектромагнитные явления в непрерывных средах описываются в об~ r, t) и магщем виде системой уравнений Максвелла для электрического E(~~ r, t) полей [33] :нитного B(~~1 ∂Bc ∂t~~ = 1 ∂ E + 4π~jrotBc ∂tc~ = 4πρdiv E~ =−rotE(1.1)~ = 0,div Bгде ~j(~r, t) и ρ(~r, t) - плотности тока и заряда, соответственно. Система уравнений Максвелла в общем случае не полна, так как не учитывает свойствсреды, в пределах которой рассматриваются электромагнитные явления.
Вбольшинстве случаев входящие в правые части источники (заряды и токи)удается разложить в ряд по мультиполям:~0~ + ∂ (∇Q) + . . .~j = j~0 + ∂ P + c · ∇ × M∂t∂tρ = ρ0 − ∇ · P~ 0 − ∇ · (∇Q) + . . .(1.2)~ , Q,. . . - соответственно электрическая поляризация, наЗдесь P~ 0 , Mмагниченность, электрический квадрупольный момент среды. Пренебрегаяв (1.2) магнитодипольным слагаемым, а также высшими мультипольнымимоментами, преобразуем систему (1) к виду:~1 ∂B~rotE = −c ∂t~ = 1 ∂ (E~ + 4π P~ ) + 4π~jrotBc ∂tc(1.3)14~ + 4π P~ ) = 4πρdiv(E~ = 0,div BВ приведенной системе единственным зависящим от времени источникомявляется поляризация, материальное уравнение для которой необходимозадать для полного описания отклика среды на внешнее воздействие.
В общем случае поляризация является сложной нелинейной функцией внешнего поля, однако в средах с малой нелинейностью поляризацию в дипольномприближении можно разложить в ряд по степеням поля накачки [33]:~ = χ̂(1) E~ + χ̂(2) E~E~ + χ̂(3) E~E~E~ + ...P~ (E)(1.4)Таким образом, выражение (1.4) представляет собой материальноеуравнение для слабонелинейной однородной среды в пренебрежении эффектами запаздывания. Вышеприведенное разложение справедливо лишьпри достаточно малых полях накачки по сравнению с внутриатомным полем. В большинстве стандартных экспериментов это условие выполняется,поскольку величина внутриатомного поля составляет ' 107 Гс, в то времякак напряженность поля на выходе стандартного лазера составляет ' 103Гс.Нелинейно-оптический отклик среды определяется первым неисчезающим слагаемым в разложении (1.4). Квадратичная по полю компонентанелинейной поляризации является источником таких процессов как генерация второй гармоники, генерация суммарной и разностной частот, эффектПоккельса.
Более подробно взаимодействие нелинейной среды с внешнимполем будет рассмотрено в следующих разделах данной работы.§ 1.2.Нелинейно-оптические свойства однородной изотропнойсредыРассмотрим взаимодействие слабонелинейной среды с внешним полем. Ограничимся рассмотрением сигнала с дискретным временным спектром:!X~ 0,n exp(−iωn t + i~k~r) + K.C. ,~ r, t) = 1E(~E(1.5)2nВ силу малости вклада магнитного поля излучения мы не будем егоучитывать и рассмотрим лишь взаимодействие электрического поля волны15с веществом. Из феноменологического описания (1.4) следует, что поляризация P~ будет содержать фурье-компоненты не только с частотами падающего поля ωn , ωm , но и c комбинационными частотами ωn ±ωm , в том числес кратными частотами 2ωn , 3ωm и так далее.
В контексте данной работыосновной интерес представляет отклик второй гармоники и соответственно дальнейшее рассмотрение в основном будет ограничено свойствами имеханизмами квадратичной нелинейности. χ(2) - тензор третьего ранга, содержит в общем случае 27 элементов, однако, благодаря наличию у средыопределенных свойств симметрии, не все элементы независимы. Компоненты тензора квадратичной восприимчивости преобразуются следующимобразом при преобразовании координат xj → xj 0 = −xj :∂xi0 ∂xj 0 ∂xk0 (2)(2)(2)(1.6)··· χi,j,k = −χi,j,kχi0 ,j 0 ,k0 =∂xi ∂xj ∂xkТаким образом, для центросимметричных сред, свойства которых, исходя из соображений симметрии, должны быть инвариантны по отношениюк преобразованию инверсии, необходимым образом приходим к условиюравенства нулю всех компонент тензора квадратичной восприимчивости вдипольном приближении.
Так как проведенная цепочка рассуждений справедлива для любого тензора нечетного порядка, то приходим к выводу,что обнуляются также все компоненты тензоров восприимчивостей высших четных порядков в дипольном приближении.Однако на поверхности любого вещества центральная симметриянеизбежно нарушается, поэтому генерация второй гармоники возникаетпри отражении от поверхности даже у центросимметричных материалов[34].
Для поверхности изотропной среды и системы координат, в которойось OZ направлена по нормали к поверхности, а оси OX и OY лежат вплоскости поверхности, отличными от нуля оказываются следующие компоненты квадратичной восприимчивости:χzzz , χzxx , χzyy , χxxz , χyyz(1.7)Путем несложных выкладок можно показать, что для вышеуказанных компонент (1.7) квадратичной восприимчивости генерация второй гармоникиразрешена только для pp и sp комбинаций поляризаций волн накачки и второй гармоники (так называемый s-запрет).
Необходимо отметить, что приведенное описание учитывает только локальный отклик системы на внешнее электромагнитное поле, т.к. рассмотрение производится в дипольном16приближении. В более общем случае отклик нельзя считать локальным,поляризация в некоторой точке зависит от значений внешнего поля в ееокрестности.§ 1.3.Генерация токоиндуцированной второй гармоники (ТВГ)в полупроводниках1.3.1.Механизмы нарушения инверсной симметрии в центросимметричных полупроводникахКак уже упоминалось ранее, специфика центросимметричных материалов состоит в том, что для них все компоненты тензоров восприимчивостей четного порядка в дипольном приближении от объема среды тождественно обращаются в ноль и, как следствие, объемная дипольная втораягармоника в них отсутствует.
Имеющийся малый вклад второй гармоники от объема центросимметричных сред обусловлен в основном квадрупольной добавкой к квадратичной восприимчивости и феноменологическиописывается с помощью введения квадрупольной добавки к нелинейной(2) . ~ ω~ ω . Однако при наличииполяризации следующего вида: P~Q2ω ∝ χQ ..E∇Eповерхности происходит нарушение инверсной симметрии в тонком приповерхностном слое, что обеспечивает относительно большой дипольныйвклад в квадратичную нелинейную восприимчивость от поверхности. Различают следующие основные механизмы нарушения инверсной симметриив приповерхностном слое центросимметричных материалов:• Нарушение инверсной симметрии за счет нарушения трансляционнойсимметрии в приповерхностном слое, т.е. из за «обрыва» кристаллографической структуры в направлении нормали к поверхности [35].Феноменологически описывается введением дополнительного вклада(2) .
~ ω ~ ω(2)2ωв нелинейную поляризацию вида P~surf∝ χs ..EE , где χs - тензорповерхностной дипольной квадратичной восприимчивости.• Нарушение инверсной симметрии направленным по нормали к поверхности электрическим полем в области пространственного заряда, появляющееся в результате эффекта изгиба зон [36].
Статическоеэлектрическое поле в области пространственного заряда приводит кгенерации электроиндуцированной второй гармоники.17• Третий механизм нарушения инверсной симметрии в приповерхностном слое связан с неоднородными механическими деформациями внем [37], вклад которого в нелинейную поляризацию описывается как:.~ω ~ω(2)(2)2ωP~stress∝ χst (σ)..EE , где χst (σ) - тензор квадратичной восприимчивости, зависящий от тензора механических напряжений.Кроме этих хорошо изученных механизмов существует еще один, теоретически предсказанный для полупроводников в работе [16] и лишь недавнополучивший экспериментальное подтверждение [17].
Электрический ток,протекающий в плоскости образца, снимает симметрию распределенияэлектронной плотности в направлении своего протекания, что приводит квозникновению ненулевых компонент дипольной квадратичной восприимчивости, чувствительных к плотности и направлению протекающего тока.1.3.2.Модель генерации токоиндуцированной второй гармоники в прямозонном полупроводникеФеноменологически токоиндуцированный вклад в нелинейную поляризацию может быть записан введением эффективной нелинейной восприимчивости, зависящей от плотности тока:.~~~P~ (3) (2ω) ∼ χ(2;1) (2ω = ω + ω + 0)..E(ω)E(ω)J,(1.8)В работе [16] была рассмотрена микроскопическая модель генерации ТВГв полупроводнике. Рассматривался высоколегированный полупроводник nтипа, уровень Ферми которого лежит в зоне проводимости.
Зонная структура рассматриваемого модельного полупроводника представлена на рисунке1.1:В отсутствие электрического поля распределение электронов в пространстве квазиимпульсов характеризуется равновесной функцией Ферми:fe (~k) =1~Fexp( E(k)−E)kT.(1.9)+1При наложении разности потенциалов U между электродами возникаетэлектростатическое поле E, при этом распределение электронов в зоне про~водимости описывается функцией f (~kx ) = fe (~kx − ~kE ), где ~kE = −eτ E/~,e-заряд электрона, τ -время релаксации.
Таким образом, возникает несимметричность в распределении электронов (Рис. 1.1), которая приводит к18Рис. 1.1. Зонная структура и оптические переходы при генерации ТВГ. (по работе [16])тому, что состояния с квазиволновым вектором ~kx ≈ −~kF не скомпенсированы состояниями с ~kx ≈ ~kF , значит, в образце возникает ток. Расчеткомпонент тензора дипольной нелинейной восприимчивости в присутствиитока производился на основе формализма матриц плотности, было показано, что в выражении для электрического тока на частоте второй гармоники действительно появляются члены, зависящие от тока, причем зависимость нелинейной поляризации оказывается линейной по величине плотности тока, протекающего в образце.
Для арсенида галлия (GaAs) была даначисленная оценка диагональной компоненты тензора токоиндуцированнойвосприимчивости:|χ(2)xxx |pm cm2≈ 1.2 × 10 () × JxV A−6(1.10)из которой следует, что для плотности тока 104 A/см2 , достаточно большой,но не приводящей к пробою, χ(2) ≈ 0, 01 пм/В . Для сравнения, типичноезначение электроиндуцированной кубичной нелинейной восприимчивостиχ(3) ≈ 10−21 м2 /В2 и для электростатического поля Edc = 105 В/см получим, что χ(2) ≈ χ(3) Edc ≈ 0, 01 пм/В.















