Диссертация (1104238), страница 14
Текст из файла (страница 14)
Схема используемой экспериментальной установки изображена на рисунке 2.9(a). Средняя мощность попадающего на образец излучения поддерживалась в районе 5 мВт, что давало мгновенную мощностьпорядка 70 ГВт/см2 . При такой мощности накачки образцы еще не претерпевали необратимых изменений, что подтверждалось стабильностью регистрируемого сигнала во времени. На рисунке 2.9(б) представлено типичноеизображение графеновой пленки толщиной 10 моноатомных слоев, полученное с помощью собранного микроскопа второй оптической гармоники.Можно видеть, что основные области, дающие большой вклад в сигналРис. 2.9.
(a) Схема установки по микроскопии ВГ; (б) Типичное изображение образца химически осажденного графена, полученное в сканирующем микроскопе ВГ.второй оптической гармоники, представлены протяженными структурамимикронной и субмикронной толщины. Следует учитывать, что объектысубмикронного размера на данном изображении являются размытыми в силу ограничений разрешающей способности микроскопа, которая на длине77волны второй гармоники составляла порядка 400 нм. Тем самым, несмотряна некоторое несоответствие в ширинах наблюдаемых неоднородностей схарактерными значениями корреляционных длин, полученных из анализа индикатрис гиперрэлеевского рассеяния, основываясь на их взаимномрасположении, можно с высокой степени достоверности утверждать, чтообласти, дающие основной вклад в диффузный нелинейнооптический отклик графена, соответствуют «складкам» между микрокристаллитами.Механизм усиления нелинейнооптических свойств в данных областяхдостоверно не определен, однако, базируясь на литературных данных можно выделить следующие возможные варианты:• Возникновение ненулевой квадратичной восприимчивости за счет нарушения симметрии кристаллической решетки.
Данное нарушениесимметрии можно рассматривать как индуцированный эффект, вызванный неоднородными механическими напряжениями в графене вокрестности складки, аналогичный исследованным эффектам ролиприложенных и встроенных напряжений в кристаллическом кремнии [37] и железоиттриевом гранате [118]. При отличии от нуля компоненты тензора напряжений σxz индуцированная плоскостная компонента тензора квадратичной восприимчивости χxxx может быть записана как χxxx = Pxxxxz σxz , где P -нелинейный пьезооптический тензор.• Усиление локального поля в окрестности «складки», вызванное сильной неоднородностью локальной кривизны пленки. Данный эффект,аналогичен «эффекту громотвода», вклад которого в усиление нелинейнооптических свойств островковых пленок металлов хорошо изучен [119].
В данном случае, по аналогии с нелинейностью металла,под нелинейностью графеновых слоев подразумевается квадрупольный вклад в нелинейную поляризацию на частоте ВГ.• Неоднородное распределение заряда, связанное с локальной кривизной графеновых слоев. Подобный механизм может приводить к возникновению электроиндцированного вклада в генерацию ВГ [120].Тем не менее для его реализация необходимо наличие высокой локальной кривизны на наномасштабах сильно меньших, чем характерная ширина складки, что делает данный механизм маловероятным.78• Локальная разница в толщине. Как известно из литературных данных [75], при химическом газофазном осаждении морфология графеновой пленки повторяет морфологию металлической подложки, накоторой он был выращен. При этом в областях, разделяющих кристаллиты металла в процессе осаждения могут образовываться области существенно большей толщины, чем средняя по пленке.
В этомслучае квадрупольный вклад в генерацию ВГ от данных областейможет существенно превосходить средний по пленке.2.4.4.«Поперечные» электроиндуцированные эффекты при генерации ВГВ силу особенностей структуры графен/SiO2 /Si, образующей конденсатор с обкладками из графена и поверхности кремния, разделенных 300нанометровым оксидным слоем, для экспериментов предусматривающихпропускание постоянного электрического тока через графен ставилась задача исследования возможности влияния на суммарный отклик ВГ «поперечного», т.е. перпендикулярного к поверхности, электрического поля,которое должно вызывать генерацию ЭВГ в кремнии (в области пространственного заряда у границы с оксидным слоем) и в графене.
Для изученияэтого вопроса был проведен следующий эксперимент. После осуществленияомического контакта с пленкой графена один из электродов отодвигался отповерхности пленки и соединялся с заранее очищенной от оксида заднейповерхностью кремниевой подложки с нанесенным слоем индия, необходимого для осуществления омического контакта. После чего между контактами прикладывалось напряжение и измерялось изменение интенсивностиотраженной ВГ.
В дальнейшем, для устранения возможного эффекта поперечной ЭВГ противолежащие поверхности кремния были заземлены дляустранения области пространственного заряда, дающей вклад в поперечную ЭВГ.На Рис. 2.10 представлены временные зависимости интенсивностиотраженной ВГ при приложении поперечной разности потенциалов до ипосле заземления обеих поверхностей кремния. Измерение проведено приугле падения 45o на длине волны 800 нм в pp комбинации поляризаций ВГи второй гармоники. Было обнаружено, что приложения разности потенциалов в несколько вольт достаточно для наблюдения эффекта поперечной79ГрафенSiO2SiAГрафенSiO2SiAГрафенSiO2SiAРис.
2.10. Схема эксперимента по изучению роли поперечной ЭВГ и временные зависимостиинтенсивности ВГ при поперечной разности потенциалов 10 В до и после заземления поверхностей подложки.ЭВГ, исчезающего при заземлении контактов. Впоследствии при измерениитокоиндуцированной ВГ поверхности кремния оставались заземленными,что позволяло не учитывать влияния поперечных электроиндуцированныхэффектов на результаты эксперимента.2.4.5.Генерация токоиндуцированной ВГДля изучения генерации токоиндуцированной ВГ в графене осуществлялся омический контакт с пленкой с помощью механического прижимания очищенных платиновых электродов диаметром 0,2 мм.
Расстояние между контактами во всех экспериментах составляло порядка 3-4 мм,сопротивление пленки при различных условиях варьировалось от 5 до 10кОм. Лазерное излучение фокусировалось в пятно между контактами ипод микроскопом юстировалось на ось, соединяющую контакты. Ошибкаюстировки, определенная по шкале микроскопа, не превышала 200 мкм.В программном пакете COMSOL Multiphysics было проведено численное моделирование распределения плотности тока в двумерной пленкебез учета дефектов. Сечения распределения продольной и поперечной компонент плотности тока показаны на Рис.
2.11. Распределения рассчитаныв сечении на расстоянии 0,5 мм от центра симметрии системы вдоль осисимметрии.80Рис. 2.11. Распределения поперечной и продольной компонент плотности тока в сечении, перпендикулярном оси, соединяющей контакты. МоделированиеРезультаты моделирования демонстрируют довольно хорошую однородность распределения тока в зондируемой области, несмотря на точечный характер контактов. Необходимо отметить, что существенную рольв формировании распределения тока играют макроскопические дефектына поверхности пленки, и соответственно, даже при наиболее точном позиционировании перетяжки лазерного пучка между контактами возможно существование компоненты тока в зондируемой области, направленнойперпендикулярной оси, соединяющей контакты, и условия наличия разрешенной/запрещенной токовой геометрии могут не выполняться в точностиИсследование зависимости величины ТВГ от величины токаПри приложении напряжения между контактами в пленке графена начинает протекать ток и происходит существенной изменение интенсивности отраженной ВГ.
Характерные времена изменения сигнала ВГпри включении и выключении тока не превышают 0, 2 − 0, 3 (Рис. 2.12),что существенно меньше, чем типичные времена зарядки/разрядки зарядовых ловушек, наблюдаемые ранее при протекании тока в структурахSi/Co/Au [121]. Измерение проводилось для геометрии, при которой направление протекания тока лежит в плоскости падения и в pp комбинацииполяризаций накачки и ВГ.81.1,61,5(.)1,71,41,31,21,11,00,90,8010203040( )Рис. 2.12. Кинетика изменения интенсивности ВГ, отраженной от структуры графен/SiO2 /Siпри протекании тока.Для фиксированной геометрии протекания тока были измерены зависимости интенсивности отраженной ВГ при фиксированной длине волны отвеличины тока для четырех комбинаций поляризаций излучения накачки иВГ.















