Диссертация (1104238), страница 11
Текст из файла (страница 11)
В большинстве синтезированных соединений, подозреваемых на наличие нетривиальной топологии зонной структуры, существование поверхностных состояний подтверждается именно таким образом. Существенным прорывом в области исследования топологических изоляторов стало создание расширенных методовARPES-спектроскопии, позволяющих детектировать спиновую структуруповерхностных состояний - спин-разрешенная ARPES спектроскопия [104](spin-ARPES) и ARPES спектроскопия с циркулярным дихроизмом [105](CD-ARPES). В первом случае фотоэлектроны, вылетевшие с поверхностиисследуемого материала после прохождение полусферического спектрометра попадают на спиновый детектор Мотта.
Результаты подобных измерений для одного из первых синтезированных соединений Bi1−x Sbx представлены на рисунке 1.14. В рамках второго метода используется упорядочивание спинов при освещении материала циркулярно-поляризованной накачкой. Разные циркулярные поляризации, таким образом, выбивают электроны с противоположными значениями импульса, а угловое разрешениепозволяет строить двумерные карты распределения спинов в материале,подобно представленным на рисунке 1.15 для Bi2 Se3 .Создание ARPES установок с лазерной накачкой позволило также ис-57Рис. 1.14.
(a) Схема установки по проведению исследований спектроскопии фотоэмиссии сразрешением по спину (b) Распределение проекции спина в изоэнергетическом сечении зоннойструктуры Bi1−x Sbx (c) Суммарная спиновая поляризация электронных состояний в Bi1−x Sbx .По работе [104]следовать временную динамику поверхностных зон при возбуждении носителей заряда сверхкоротким лазерным импульсом. С помощью такого метода в топологическом изоляторе Bi2 Te3 было, к примеру, показано, что дажепри возбуждении данного материала светом с энергией фотона много больше ширины запрещенной зоны на субпикосекундных временах происходитрелаксации большей части горячих носителей в незаполненные поверхностные зоны с последующей длительной рекомбинацией [106].
Несмотря на кажущуюся универсальность метода спектроскопии фотоэмиссии с временным разрешением он обладает рядом недостатков, таких как существенная дороговизна и сложность проведения эксперимента, и, помимо прочего, ограничением на изучение приповерхностной области исследуемогообразца, что ограничивает набор объектов для изучения чистыми и допированными топологическими изоляторами и исключает из рассмотрениялюбые гетероструктуры на их основе.58Рис.
1.15. (a)-(c) Распределение средних проекций спина поверхностных состояний Bi2 Se3 отугла, полученные методом ARPES-спектроскопии с циркулярным дихроизмом (d)-(e) Распределения средних проекций спина поверхностных состояний Bi2 Se3 в изоэнергетическом сечении. По работе [105]Генерация фототокаДругим, более простым методом изучения поверхностных состоянийселенида висмута явилось изучение линейного циркулярного дихроизма влинейном фотогальваническом эффекте (рис. 1.16).
По аналогии с циркулярным дихроизмом в ARPES измерениях при возбуждении топологического изолятора светом с энергией фотона больше ширины объемнойзапрещенной зоны происходит внутренний фотоэффект со строго определенных электронных состояний в обратном пространстве [29]. Вследствиесохранения импульса это приводит к возникновению ненулевого фототока, направление которого зависит от поляризации возбуждающего света. Вдальнейших работах было показано, что несмотря на сильную зависимостьот температуры, связанную с размытием распределения Ферми, данныйэффект может наблюдаться и при комнатной температуре [30].Генерация второй оптической гармоникиДругим квадратичным нелинейно-оптическим эффектом, исследовавшимся в трехмерных топологических изоляторах, является процесс ге-59Рис.
1.16. (a)-(c) азличные схемы проведения эксперимента по генерации фототока на поверхности Bi2 Se3 (d)-(e) Зависимости фототока от поляризации накачки при температуре 5К. Поработе [29]нерации оптической второй гармоники. Мотивацией к данным исследованиям послужила высокая поверхностная чувствительность метода генерации оптической второй гармоники, что делает данный метод перспективным для изучения поверхностных состояний топологического изолятора.Первые эксперименты такого рода были поставлены группой Гедика изMIT [31], в которых они продемонстрировали наблюдения интенсивногосигнала ВГ от поверхности топологического изолятора Bi2 Se3 , а также провели симметрийный анализ, позволивший проинтерпретировать наблюдаемый эффект как поверхностную дипольно-разрешенную ВГ, вызваннуюпонижением симметрии поверхности с D53d до C3v (3m) (Рис. 1.17(a)).
Также в данной работе указано на существенную роль приповерхностного изгиба зон в формировании отклика второй оптической гармоники селенидависмута и проведено подробное изучение долговременной динамики приповерхностного электрического поля, вызванной миграцией вакансий селена,наблюдавшейся ранее с помощью спектроскопии фотоэмиссии с временнымразрешением [107]. В дальнейшей работе той же группы [23] была сделана попытка использовать метод генерации оптической второй гармоникии метод накачка-зондирования с циркулярно-поляризованным излучениемнакачки для селективного изучения поверхностных состояний топологического изолятора. В соответствии с изложенной моделью, под воздействиеммощного импульса циркулярно-поляризованной накачки происходит сдвиг60дираковского конуса в обратном пространстве, что приводит к эффективному намагничиванию поверхности топологического изолятора [105], которую можно наблюдать с помощью нелинейного магнитооптического эффекта Керра.
Однако, поскольку циркулярно поляризованный свет вызывает также упорядочивания спинов в объеме топологического изолятораза счет обратного эффекта Фарадея, как было изложено в разделе §1.6.1,выделение намагничивания поверхности представляется нетривиальной задачей. Для ее решения использовалось сравнение амплитуд фарадеевскоговращения для различных углов падения накачки, поскольку при нормальном падении в силу симметрии задачи эффекта сдвига конуса не происходит. Таким образом, было подтверждено малое различие в фарадеевскомповороте (Рис. 1.17(c)-(d)), интерпретируемое авторами как результат описываемого ими механизма, однако поскольку процесс намагничивания объема образца также меняется в процессе подобного эксперимента и данныйэффект не был полностью учтен авторами, данный результат нельзя считать достоверным наблюдением вклада поверхностных состояний топологического изолятора Bi2 Se3 в генерацию ВГ.В работе [108] было изучено влияние толщины пленки селенида висмута на эффективность генерации ВГ.
Наблюдалось существенное монотонное возрастание сигнала ВГ с сохранением азимутальных зависимостейпри уменьшении толщины, что интерпретировалось как результат возрастания концентрации свободных носителей заряда за счет увеличения соотношения поверхность/объем, приводящее к существенному возрастаниюзначений приповерхностных электрических полей, и соответственно эффективности генерации ВГ.
Дополнительно, авторами наблюдалась немонотонная особенность в районе толщины в 10 нм, неоднозначно связываемая с возбуждением дираковского плазмона за счет квантовой интерференции с поверхностной рамановски-активной фононной модой. Необходимоотметить, что все исследования генерации оптической второй гармоникив топологических изоляторах на настоящий момент ограничены изучением селенида висмута, в то время как другие соединения того же классаостаются мало изученными.61Рис.
1.17. (a) Анизотропия ВГ от поверхности Bi2 Se3 (b) Зависимость дифференциального отклика ВГ от задержки в Bi2 Se3 для различных поляризаций накачки и для двух циркулярныхполяризаций луча накачки (c)-(d) Зависимости сверхбыстрого поворота плоскости поляризации ВГ от задержки для различных циркулярных поляризаций накачки и углов падения. Поработе [23]Эксперименты накачка-зондирование в Bi2 Te3Помимо изучения статических оптических эффектов, на настоящеевремя было проведено множество экспериментов по изучению динамикиоптического отклика в Bi2 Se3 , Bi2 Te3 и других трехмерных топологических изоляторов.
Помимо уже упоминавшихся работ по время разрешеннойспектроскопии фотоэмиссии [106] и экспериментов накачка-зондированияв нелинейном отклике [23], в селениде висмута были проведены также традиционные эксперименты по изучению дифференциального отражения всхеме накачка зондирование [109]. Результатом стало наблюдение сравнительно простой биэкспоненциальной динамики охлаждения горячих носителей заряда, происходящей за времена порядка 5 пс, с наложенными нанее слабо различимыми осцилляциями полносимметричной фононной моды A1g . Никаких других когерентных колебаний кристаллической решетки62в селениде висмута не задетектировано. Теллурид висмута, же, напротив,интересует сообщество в первую очередь как почти идеальный материалдля изучения когерентных колебаний кристаллической решетки.
В первыхработах такого рода наблюдались две оптические фононные моды, интерпретировавшиеся как A11g оптическая фононная мод и ее вторая гармоника, возникающая за счет ангармонизма кристаллической решетки [110].В дальнейшем последняя была отнесена к высокочастотной рамановскиактивной фононной моде, соответствующей тому же неприводимому представлению точечной группы симметрии кристалла A21g [111, 112]. Данныйвывод был подтвержден моделированием молекулярной динамики и сравнением с результатами измерения спектроскопии рамановского рассеяниясвета [67]. В работе [113] были подробно исследованы формы спектральныхкривых, соответствующих двум полносимметричным фононным модам взависимости от управляющих параметров, в качестве которых выступалимощность импульса накачки и температура образца.
Было показано наличие зависящего от времени чирпа высокочастотной фононнoй моды. Вработах [32, 111] ставился вопрос о механизмах возбуждения когерентныхоптических фонноных мод, и в результате анализа симметрии, а такжеотсутствия в спектра поперечных мод более низкой симметрии (несмотря на наличие их в спектрах рамановского рассеяния света), был сделанвывод в пользу механизма смещения, аналогично тому, как принято описывать возбуждение фононных мод в полуметаллах, таких как висмут исурьма. Необходимо отметить, что когерентное возбуждение поперечныхрамановски-активных мод Eg1,2 в теллуриде висмута также наблюдалось,но лишь с использованием анизотропного детектирования, что свидетельствует о малой эффективности их возбуждения [114].63Глава 2Исследование генерации второй гармоники вмногослойном графене§ 2.1.Экспериментальная установка и образцы2.1.1.Методика изготовления образцовИсследуемые образцы представляли собой поликристаллическиенепрерывные пленки многослойного графена с различным количествомслоев и линейными размерами порядка нескольких миллиметров.
![](https://s.studizba.com/z.php?f=/templates/si/i/noavatar.png&w=100&h=100&t=1"){kind=avatar}
