Автореферат (1104237), страница 4
Текст из файла (страница 4)
5) представляет собой комбинацию сложной немонотонной апериодической зависимости, определяемой совокупностью физических процессов, характеризующих динамику возбужденного газа свободных носителей заряда (электронов и дырок) в объемной зонной структуретеллурида висмута, и периодической многочастотной зависимости, связан14Рис. 5: Зависимость сигнала дифференциального отражения от времени задержки. Вставка - та же зависимость при малых временах задержки, демонстрирующая биения между различными фононными модами на начальном этапе эволюции.ной с модуляцией коэффициента отражения поверхности кристалла за счеткогерентного возбуждения рамановски-активных фононных мод в Bi2 Te3 ,наблюдавшееся ранее [18].Рис.
6: Фурье спектр высокочастотной компоненты сигнала дифференциальногоотражения. Вставки: указанные части спектра в увеличенном масштабе.Фурье-анализ высокочастотной компоненты время-разрешенного сигнала (рис. 6) позволил выделить наличие в спектре всех четырех разрешен1,2ных по симметрии рамановски-активных фононных мод (A1,21g , Eg ), включая низкосимметричные Eg фононные моды, ранее наблюдавшиеся лишьпри помощи рамановского рассеяния света и с использованием анизотроп-15ного детектирования (изучения динамики поворота плоскости поляризации). В соответствии с принятой в литературе моделью когерентного возбуждения рамановски-активных фононных мод, возбуждение продольныхA1g фононных мод связывается с механизмом смещения, хорошо работающем в непрозрачных материалах, в то время как возбуждение поперечныхмод не объясняется в рамках механизма смещения и связывается с прямым внутриимпульсным рамановским процессом, естественным образомограниченным прозрачными средами.
Таким образом, возможность наблюдения Eg фононных мод в наших экспериментах связывается с использованием накачки в ближней инфракрасной области спектра, что облегчаетих возбуждение. Возбуждение низкосимметричных мод по рамановскомумеханизму дополнительно подтверждается измерениями начальных фазколебаний (близких к π для Eg мод, описываемых зависимостью sin ωP h tи к 0 для A1g , описываемых зависимостью cos ωP h t). Механизм затухания фононных колебаний был исследован для двух наиболее интенсивныхфононных мод A1,21g в зависимости от температуры термостата и мощности излучения накачки.
Продемонстрировал близкое к линейному увеличение констант затухания при увеличении температуры, согласующееся смоделью ангармонизма кристаллической решетки. Увеличение мощностинакачки при фиксированной температуре также приводит к возрастаниюконстант затухания, что предположительно связывается с нагревом кристаллической решетки.Исследование вклада возбужденных носителей заряда в динамику линейного дифференциального коэффициента отражения позволило выделить три различных физических процесса: (1) быстрый нагрев электронного газа лазерным импульсом с дальнейшим охлаждением и передачейтепла кристаллической решетке, дающий вклад за счет зависимости коэффициента затухания в модели Друде от температуры τ (Te ), (2) нагревкристаллической решетки материала за счет передачи тепла от горячего электронного газа решетке благодаря электрон-фонноному взаимодействию (данный процесс дает вклад в значение коэффициента отраженияза счет зависимости комплексного коэффициента преломления от темпе∂nратуры ∆n(∆Tl ) = ∂T∆Tl ), (3) амбиполярной диффузии возбужденныхза счет прямых межзонных переходов носителей заряда в объем материала [22].
Для аппроксимации экспериментальных кривых использовалосьвыражение:∆R(t) = (Rel (t) + Rl (t))θ(t)(1)где Rel и Rl вклады электронной и решеточной подсистем, задаваемыевыражениями:Rel (t) = A1el e−t/τ1 + A2el e−t/τ2Rl (t) = Al (1 − e−t/τl )16Результаты аппроксимации экспериментальных данных функцией, полученной в результате свертки выражения (1) с кросс-корреляционной функцией импульсов представлены на рисунке 7.R/Rx10-3210-1-20510152025(303540)Рис.
7: Аппроксимация электронного вклада в динамику дифференциальногоотражения зависимостью (1). Пунктирными линиями выделены различные частивыражения (1).Глава 4 «Изучение динамики отклика второй оптической гармоники от пленок Bi2 Te3 ». В данной главе представлены результаты экспериментального исследования временных характеристик квадратичногонелинейно-оптического отклика тонких пленок топологического изолятора Bi2 Te3 . Исследуемые образцы представляли собой пленки, полученныеметодом микромеханического отщепления от объемных кристаллов Bi2 Te3 ,аналогичных исследованным в третьей главе диссертации.Измерения проводились при помощи методики накачка-зондирование снакачкой на длине волны 800 нм и зондированием на длине волны 1300 нм.Излучение зондирующего луча в геометрии на пропускание или на отражение используется для генерации ВГ от поверхности тонких пленок теллурида висмута, что позволило измерить динамику нелинейно-оптическогоотклика с субпикосекундным разрешением по времени.Было обнаружено, что данная динамика (рис.
8) состоит из монотоннозатухающей биэкспоненциальной зависимости, обусловленной процессамирелаксации возбужденного газа свободных носителей заряда в теллуриде висмута, и высокочастотной компоненты, обусловленной когерентнымвозбуждением ИК-активных оптических фононных мод.Согласно литературным данным, на первом этапе эволюции (τ < 0.5пс) отрицательный вклад в эффективность генерации ВГ можно интерпретировать как результат сверхбыстрой экранировки приповерхностногоэлектрического поля [11] и, соответственно, уменьшения интенсивности поэлектроиндуцированному механизму генерации ВГ от поверхности узкозонных полупроводников.
В дальнейшем происходит восстановление начальных значений приповерхностного электрического поля за счет реком-17Рис. 8: Динамика сигнала отраженной ВГ от поверхности топологического изолятора Bi2 Te3бинации носителей заряда в объемной зонной структуре теллурида висмута. В соответствии с проведенными измерениями характерное время данного процесса следует оценить как наибольшее время релаксации, полученной из аппроксимации измеренной кинетики (68 ± 23 пс), что согласуется с результатами, полученными для схожего соединения Bi2 Se3 (порядка20 пс) [11].
Более короткое время релаксации 2.0 ± 0.2 пс может бытьсвязано, согласно литературным данным, как с релаксацией из объемнойзонной структуры в поверхностные состояния топологического изолятора,так и с рекомбинацией носителей заряда в поверхностных состояниях. Дополнительные измерения динамики квадратичного нелинейно-оптическогоотклика в геометрии на пропускание выявили различия в динамике ВГ, состоящие в существенной задержке (порядка 2 пс) начальной экранировкиповерхностного электрического поля по сравнению с измеренным временем экранировки в геометрии на отражение. В соответствии с модельюэлектронных процессов в объеме теллурида висмута, изложенной в третьей главе диссертации, данная задержка связывается с диффузией носителей заряда поперек пленки толщиной около 40 нм. Моделирование, проведенное на основе уравнения диффузии качественно подтвердило справедливость данного предположения, а также продемонстрировало косвенные свидетельства необходимости учета вклада поверхностных состоянийв динамику квадратичного нелинейно-оптического отклика Bi2 Te3 .Фурье-анализ высокочастотной компоненты время-разрешенного сигнала ВГ от поверхности топологического изолятора (рис.
9) позволил выделить три когерентно возбуждаемые ИК-активные моды фононных колебаний, сравнение частот которых с литературными данными позволило выделить две объемные ИК-активные моды E1u и E2u /A12u (последние две близкипо частоте и потому не разрешаются в эксперименте). Возможность наблю18Рис. 9: Фурье спектры осциллирующей части сигнала ВГ в ps комбинации поляризаций зондирующего луча и ВГ: (a) При s - поляризованной накачке; (б) Приp - поляризованной накачке.дение этих мод в объеме материала следует из симметрии ИК-активныхмод, снимающих центральную симметрию.
Также была зарегистрирована мода на частоте около 2 ТГц, близкая к частоте рамановски-активнойфононной моды A11g , наблюдение которой, однако, запрещено, посколькуона не снимает пространственную инверсию. На основании проведенногосимметрийного анализа на основе формализма теории представлений конечных групп возможность наблюдения когерентного колебания решеткина данной частоте связывается с понижением симметрии кристаллическойрешетки до нецентросимметричной С3v группы за счет обрыва кристаллических связей и/или интерфейсного электрического поля, а сама модаклассифицируется как поверхностная A1 ИК и рамановски-активная фононная мода.В Заключении подведены итоги диссертационной работы и сформулированы основные результаты, состоящие в следующем:1.
![](https://s.studizba.com/z.php?f=/templates/si/i/noavatar.png&w=100&h=100&t=1"){kind=avatar}
