Магнитные и магнитоупругие свойства редкоземельных ферроборатов RFe3(BO3)4, R = Nd, Tb, Dy (1103562), страница 3
Текст из файла (страница 3)
Значки экспериментальные данные из [5, 6],светлые значки соответствуют вводуполя, темные – выводу. Линии –расчет. Для начальной фазы данакартинка ориентации магнитныхмоментов железа Mi и неодима mi втрех доменах. Стрелки показываютнаправление вращения магнитныхмоментов железа, более длиннаястрелка соответствует вращению сбольшей скоростью.хорошее соответствие эксперимента и теории для аномалий типаШотткинаcаиcbвупорядоченной области, обусловленныхперераспределениемнаселенностей нижних уровнейосновного мультиплета иона Nd3+.Констатирован больший, чем с Tbи Dy, вклад эффектов ближнегопорядка, связанных с цепочечной структурой Fe подсистемы.
Онпроявляется в худшей применимости приближения молекулярного полявблизи TN и коррелирует с существенно меньшей анизотропией болееслабого в магнитном отношении иона Nd3+, чем ионы Tb3+ и Dy3+.13В пятой главе приведены результаты исследования магнитоупругихэффектов в 4f-3d тригональных кристаллах. Полученные общие выражениядля магнитострикции, магнитоупругого вклада в тепловое расширение иперенормировку упругих констант применены к конкретному случаю 4f-3dсоединений – РЗ ферроборатам RFe3(BO3)4 с разными редкими землями. Наоснованиигамильтониановитермодинамическогопотенциала,выписанных во второй главе, рассчитаны полевые и температурныезависимости всех мультипольных моментов, разрешенных симметрией дляданнойфазы,восприимчивостейитемпературныезависимостидеформационныхχ μν .
Разные энергетические спектры и волновыефункции разных РЗ ионов, формируемые кристаллическим полем ивзаимодействием с железной подсистемой и внешним магнитным полем,приводят к разным магнитоупругим эффектам.Расчеты позволили объяснить закономерности, наблюдаемые в работе[2], для продольной магнитострикции в NdFe3(BO3)4 при B || a , при этомбыла показана недостаточность квадрупольного приближения. Скачкимагнитострикции вблизи 1 Тл обусловлены скачками соответствующихмультипольных моментов при спин-флоп переходе.
Изменение знакамагнитострикции связано с изменением знака актуальных мультипольныхмоментов иона Nd3+ (рис. 9) в поле, величина которого определяетсярасщеплением основного дублета иона Nd3+ вследствие f-d взаимодействияи значениями компонент g-тензора, т.е. кристаллическим полем.Рассчитанные скачки мультипольных моментов иона Tb3+ при спинфлоп переходе в поле вдоль оси с в TbFe3(BO3)4 имеют величины порядканескольких единиц, умноженных на 10-3.
Это может приводить кзначительным скачкам магнитострикции и, соответственно, изменениюобменного параметра l, которое учитывалось при описании В-Т фазовойдиаграммы этого соединения. Аналогичные скачки мультипольныхмоментов иона Dy3+ в DyFe3(BO3)4 при спин-флоп переходе также14значительны, но несколько меньше, чем для Tb. Температурныезависимости деформационных восприимчивостей χ μν (рис. 10) позволяютпредположить, что в TbFe3(BO3)4 возможно наблюдение смягчения модуляЮнга даже в поликристаллическом образце.
Для DyFe3(BO3)4, повидимому, наблюдаемы низкотемпературные аномалии упругих констант-4c , 10 KT= 4.5 K5mn603,474c2-16cx1x1=cx2x2x1x1=cx2x2ce1e1=ce2e2DyFe3(BO3)44c2caamn2aa-4T= 15 K1-41608-440c-1248 TbFe3(BO3)4NdFe3(BO3)4c , 10 KМультипольные моменты, 10-3132345 6В, Tл78009e1e1=ce2e250 100 150 200 250 300T, KРис. 9. Полевые зависимости мульти- Рис.10.Температурные3+польных моментов иона Nd при В||a: зависимости деформационныхμνβ J O42 (1), β J O44 (2), β J Ω41 (3), восприимчивостей χ в ферроборатахTbFe3(BO3)4иα J Ω21 (4), α J O22 (5), α J O20 (6) иDyFe3(BO3)4 при В = 0.βJ Ω43(7 ) .C ε , C ξ , C εξ на монокристаллах, поскольку фононный вклад при Т < 50 Кобычно выморожен.
Температурные зависимости полносимметричныхмультипольныхмоментовРЗионовопределяющихнизкотемпературноекристаллическойрешетки,впоказываютструктуреферробората,поведениепараметровлучшуювозможность15экспериментального наблюдения аномалий теплового расширения дляDyFe3(BO3)4, чем для TbFe3(BO3)4.ЗаключениеГлавный результат диссертации – это расчет магнитныхимагнитоупругих характеристик РЗ ферроборатов RFe3(BO3)4, R = Nd, Tb,Dy в рамках единого подхода, основанного на модели кристаллическогополя для РЗ иона и приближении молекулярного поля. Количественнаяинтерпретация имеющихся экспериментальных данных для магнитныххарактеристик RFe3(BO3)4 позволила определить параметры соединений сR = Nd, Tb, Dy, которые приведены в таблице.Таблица параметров RFe3(BO3)4.
B1 , B2 и Bfd - низкотемпературныезначения обменных полей, соответствующих молекулярным константамλ1 , λ2 и λfd ; Δfd - низкотемпературное расщепление основного состояния РЗиона вследствие f-d взаимодействия; ga и gc - компоненты g-тензораосновного дублета для крамерсовских ионов Nd3+ и Dy3+ и основногоквазидублета для некрамерсовского иона Tb3+.λ1 ,B1 ,λ2 ,B2 ,λfd ,Bfd ,Δ fd ,Тл μBТлТл μBТлТл μBТлсм -1Nd-3.8758-1.827-0.477.1Tb-3.045-2.030-0.25Dy-3.5353-1.8728-0.22RПараметры,характеризующиеgagc8.8 [7]2.61.03.8~320.217.83.3~19~2~13Fe-Feантиферромагнитноевзаимодействие, и соответствующие им низкотемпературные значенияобменных полей мало различаются для этих соединений. Наличие двухобменных параметров, один из которых, λ1 , связан с внутрицепочечнымвзаимодействием, а другой, λ2 , - с межцепочечным, есть следствиерассмотрения магнитных свойств соединений с цепочечной структурой вприближении молекулярного поля.
Слабоанизотропный, по сравнению с16Tb3+ и Dy3+, ион Nd3+ испытывает примерно в два раза большееподмагничивающее поле Bfd со стороны Fe подсистемы.Сформулированный в работе теоретический подход, учитывающийиерархию взаимодействий и структуру редкоземельных ферроборатов,позволяетрассчитыватьтермодинамическиехарактеристикиэтихсоединений с любыми редкими землями. Расчет намагниченности,магнитнойвосприимчивости,магнитострикции,РЗвкладоввтеплоемкость, тепловое расширение и упругие константы редкоземельныхферроборатов с R = Nd, Tb, Dy позволил сделать следующие основныевыводы.1.За магнитную анизотропию исследованных РЗ ферроборатовответственно кристаллическое поле, действующее на РЗ подсистему.2.В тербиевом и диспрозиевом ферроборатах в поле вдольтригональной оси происходит спин-флоп переход в Fe подсистеме,сопровождаемый переориентацией магнитных моментов РЗ ионов вдольнаправления поля.3.В неодимовом ферроборате при намагничивании в базиснойплоскости обязателен учет доменной структуры, при этом сценариинамагничивания вдоль направлений a и b разные.4.Для всех исследованных ферроборатов на температурныхзависимостях начальной магнитной восприимчивости имеют местоаномалии типа Шоттки: для тербиевого и диспрозиевого соединений наχc (T ) , для неодимового – на χ a (T ) и χ b (T ) .5.Аномалия Шоттки на РЗ вкладе в теплоемкость в поле вдольтригональной оси сдвигается в область более низких температур втербиевом ферроборате и слабо сдвигается в более высокие температуры вдиспрозиевом.6.Низкотемпературныеаномалиитепловогорасширенияиупругих констант, обусловленные РЗ вкладом, значительны и возможны17для наблюдения в тербиевом и диспрозиевом ферроборатах в разныхусловиях эксперимента.7.Внеодимовомферроборатескачкипродольноймагнитострикции в поле вдоль оси а и дальнейшее изменение ее знакаобусловлены соответствующим поведением мультипольных моментов РЗиона.8.Скачки мультипольных моментов РЗ ионов в тербиевом идиспрозиевом ферроборатах при спин-флоп переходе в поле вдольтригональной оси должны приводить к скачкам магнитострикции исопутствующему изменению обменного параметра в Fe подсистеме.9.Втербиевомферроборатедляполявдольтрудногонаправления должны наблюдаться особенности кривой намагничивания идифференциальноймагнитнойвосприимчивости,обусловленныесближением энергетических уровней РЗ иона вблизи критическогозначения поля, определяемого структурой основного мультиплета.Публикации по теме диссертации1.
Volkov D.V., Popova E.A., Kolmakova N.P., Demidov A.A., Tristan N.,Skourski Yu., Buechner B., Gudim I.A., Bezmaternykh L.N. Magneticproperties of TbFe3(BO3)4//JMMM. - 2007. -V. 316. - P. e717-e720.2. Popova E.A., Volkov D.V., Vasiliev A.N., Demidov A.A., KolmakovaN.P., Gudim I.A., Bezmaternykh L.N., Tristan N., Skourski Yu., Buechner B.,Hess C., Klingeler R. Magnetization and specific heat of TbFe3(BO3)4:Experiment and crystal-field calculations//Phys.
Rev. B. - 2007. - V. 75. – N. 22.- P. 224413-224422.3. Волков Д.В., Демидов А.А., Колмакова Н.П. Магнитные свойствалегкоплоскостноготригональногоантиферромагнетика//ЖЭТФ. - 2007. - T. 131. - № 6. - C. 1030-1040.NdFe3(BO3)4184. Demidov A.A., Kolmakova N.P., Takunov L.V., Volkov D.V.Magnetoelastic effects in the trigonal 4f–3d crystals: RFe3(BO3)4//Physica B. 2007. - V. 398. - P.
78-84.5. Волков Д.В., Демидов А.А., Колмакова Н.П., Такунов Л.В. Эффектыкристаллического поля в редкоземельных ферроборатах RFe3(BO3)4, R =Nd, Tb, Dy, Er// ФТТ. – (в печати).6. Demidov A.A., Kolmakova N.P., Popova E.A., Vasiliev A.N., VolkovD.V. What orientation of iron magnetic moments are stabilized by various rareearths in the ferroborates RFe3(BO3)4//Abstracts of Moscow InternationalSymposium on Magnetism, Moscow, Russia, 2005. - Р. 668.7. Васильев А.Н., Волков Д.В., Демидов А.А., Колмакова Н.П., ПоповаЕ.А. Возможные ориентации магнитных моментов железа в ферроборатахRFe3(BO3)4 с различными редкими землями//Тезисы докладов семинара“Сильно коррелированные электронные системы и квантовые критическиеявления”, Троицк, 2005. - C.
25.8. Volkov D.V., Popova E.A., Kolmakova N.P., Demidov A.A., Tristan N.,Skourski Yu., Buechner B., Gudim I.A., Bezmaternykh L.N. Magneticproperties of TbFe3(BO3)4//Abstracts of III Joint European Magnetic Symposia.Spain, San Sebastian, 2006. - P. 68.9. Волков Д.В., Попова Е.А., Васильев А.Н., Демидов А.А., КолмаковаН.П., Тристан Н., Безматерных Л.Н. Магнитное упорядочение и спин-флоппереход в TbFe3(BO3)4//Тезисы докладов XX Международной школысеминара "Новые магнитные материалы микроэлектроники" (НМММ-20),2006. – С.















