Магнитные взаимодействия в сильно коррелированных электронных системах на основе 3d элементов (1103558), страница 4
Текст из файла (страница 4)
рис. 9). В этой модели используется два основных температурных диапазона. В низкотемпературном (LТ) диапазоне уровень Ферми εF,LT лежит в середине небольшой энергетической щели размером 2δ, и механизмядерной спин-решеточной релаксации обусловлен активацией электронов, локализованных на расположенных в запрещенной зоне уровнях, которые попадают с этих уровней в пустую зону проводимости.
Это приводит к постепенному увеличению скорости релаксации 1/T1 подрешеток сурьмы при возрастаниитемпературы от самой низкой до соответствующей максимальной скоростиядерной спин-решеточной релаксации.Расположенный в запрещенной зоне узкий пик с интенсивностью ρi(ε) сувеличением температуры исчезает вследствие уширения и перекрытия с зонойпроводимости, что приводит к уменьшению скорости ядерной спинрешеточной релаксации и появлению пологого максимума кривой 1/T1.В рамках данной модели, выражение для спин-решеточной релаксациибудет иметь вид:1∝ T ρ d 2 ⋅ { f ( ∆ ) − f ( ∆ + W )} + ρ i 2 ⋅ { f (δ ) − f (δ + w)}T1(2)Здесь первый член отвечает за релаксационное поведение в ВТдиапазоне, вызываемое активацией, тогда как второй обусловливает возникновение пологого максимума кривой в НТ-диапазоне.
Используя уравнение (5),удалось аппроксимировать наблюдаемую для изотопа 123Sb зависимость 1/T1 вовсем исследуемом температурном диапазоне (НТ + ВТ) для соединения FeSb2.Наилучшая аппроксимирующая кривая показана на рис. 8 сплошной линией.В высокотемпературном диапазоне наблюдается совершенно другое релаксационное поведение соединения RuSb2. В соответствии с проведеннымиab-initio расчетами, для соединения RuSb2 ширина энергетической щели болеечем в два раза превышает таковую для соединения FeSb2: 2166 K по сравнениюс 946 K, соответственно. Это означает, что в исследованном температурном17диапазоне 40 – 200 K механизм тепловой активации электронов валентной зоныв зону проводимости уже не доминирует в релаксации. Следовательно, в этомтемпературном диапазоне должен преобладать другой механизм релаксацииядерно-спиновых подрешеток сурьмы.
Было выдвинуто предположение, что таким механизмом является фононная релаксация, связанная с двухфононным(рамановским) рассеянием. Формула (2) была доработана с целью учета фононного механизма релаксации:1∝ T ρ d 2 ⋅ { f ( ∆ ) − f ( ∆ + W )} + ρ i 2 ⋅ { f (δ ) − f (δ + w)} + A ⋅ T nT1(3)где член A ⋅ T n при n = 2 характерен для фононного механизма релаксации.
Наилучшая аппроксимация релаксации RuSb2 приведена на рис. 8 пунктирной линией (n ~ 2).Далее предложенная модель зонной структуры успешно используетсядля аппроксимации химического сдвига, полученного в ЯМР эксперименте.18Основные результаты работы:• В рамках модели дипольного взаимодействия проведены расчеты модуляции магнитного поля на атомах Li и Na в соединениях в LiCu2O2и NaCu2O2, соответственно. Показана неэквивалентность ЯМР спектров от цепочек с противоположными волновыми векторами.• Для монодоменного кристалла LiCu2O2 обнаружен переход типаспин-флоп в магнитном поле ~3 T в ориентации H || b.• Исследован ЯКР спектр Sb в соединениях NaFe4Sb12, CaFe4Sb12 иLaFe4Sb12. Обнаружена подструктура линий в спектре сурьмыCaFe4Sb12 и LaFe4Sb12.
Анализ ЯКР спектра позволил определитьнаправление смещения гостевого атома в данных соединениях.• Методом ТФП были рассчитаны параметры ГЭП на ядрах сурьмыпри смещении гостевого атома в различных направлениях в структурах CaFe4Sb12 и LaFe4Sb12. Определена величина смещения гостевого атома.• Получен спектр ЯКР Sb в соединениях FeSb2 и RuSb2. Существенные различия в параметре асимметрии в данных соединениях объяснены разной степенью гибридизации связей Fe(Ru)-Sb в соединениях FeSb2 и RuSb2.• Проведены расчеты зонной структуры для FeSb2 и RuSb2.
Полученызначения энергетической щели в данных соединениях.• Измерена температурная релаксация в данных соединениях в диапазоне температур 2-300 К. Предложена модифицированная модельзонной структуры полупроводников FeSb2 и RuSb2 и определены еёпараметры. С помощью данной модели проведена аппроксимацияскорости релаксации во всем температурном диапазоне для обоих соединений.19ПУБЛИКАЦИИ ПО ТЕМЕ ДИССЕРТАЦИИ1.Гиппиус А.А., Охотников К.С., Шевельков А.В., Статическое смещениегостевого атома в наполненных скуттерудитах MFe4Sb12 (M=La, Ca, Na),Письма в ЖЭТФ, 89 (2009) 2242.A.A.
Gippius, E.N. Morozova, K.S. Okhotnikov, A.S. Moskvin, M. Baenitz andS. Drechsler, Comparative NMR study of incommensurate helix magnetic orderin quasi-1D chain cuprates LiCu2O2 and NaCu2O2, Journal of Magnetism andMagnetic Materials, 316 (2007) 2983.А.А. Гиппиус, А.С. Москвин, Е.Н. Морозова, К.С Охотников, Несоизмеримый геликоидальный магнитный порядок в квази-одномерных соединениях LiCu2O2 и NaCu2O2, Журнал Экспериментальной и ТеоретическойФизики 105 (2007) 86.4.Gippius A.A., Morozova E.N., Baenitz M., Leithe-Jasper A., Grin Yu., SteglichF., Viennois R., Okhotnikov K.S., Shevelkov A.V., Sb NQR in filled skutterudites MFe4Sb12 (M = Na, Ca, La), Physica B 378 (2006) 239.5.Okhotnikov K.S., Gippius A.A., Baenitz M., Shevelkov A.V., Band structurecalculations and magnetic relaxation in correlated semiconductors FeSb2 andRuSb2.
Moscow International Symposium on Magnetism, Moscow, June (2008).6.Gippius A.A., Morozova E.N., Okhotnikov K.S., Moskvin A.S., Spin polarization in low dimensional Incommensurate systems with helical magnetic structure as seen by NMR, Moscow International Symposium on Magnetism, Moscow, June (2008).7.A.A. Gippius, M. Baenitz, E.N. Morozova, K.S. Okhotnikov, A. Shevelkov,NMR relaxation in strongly correlated intermetallic compounds FeSb2 andRuSb2, EUROMAR-2008, St. Petersburg8.A.A.
Gippius, M. Baenitz, A.K. Rajarajan, E.M. Bruening, K.S. Okhotnikov, R.Walstedt, A. Strydom, J. Mydosh, F. Steglich, Magnetic Resonance on Corre20lated Semimetals: the case of U2Ru2Sn, CeRu4Sn6 and FeSb2, 25th internationalconference on Low Temperature Physics, Amsterdam, 20089.Gippius A.A., Moskvin A.S., Morozova E.N., Okhotnikov K.S. NaFe4Sb12 иFeSb2 as a promising thermoelectric materials. NQR study.
International Conference “Functional Materials” (2007) Crimea, Ukraine.10. Gippius A.A., Moskvin A.S., Morozova E.N., Okhotnikov K.S. Computer simulation of NMR spectra in incommensurate systems with helical magnetic structure. International Symposium and Summer School in Saint Petersburg 9-13July (2007). Book of Abstracts, p.69.11. Гиппиус А.А., Алкаев Е.А., Морозова Е.Н., Охотников К.С.
Ядерный квадрупольный резонанс в антимонидах железа NaFe4Sb12 и FeSb2. Труды 10международного симпозиума «Упорядочение в минералах и сплавах». 19-24сентября (2007). Ростов-на-Дону, Россия.12. Gippius A.A., Alkaev E.A., Morozova E.N., Okhotnikov K.S. Nuclear quadrupole resonance in NaFe4Sb12 and FeSb2. International conference “Modern development of magnetic resonance”. (2007) Proceedings, p.110. Kazan.13. A.A. Gippius, E.N. Morozova, K.S. Okhotnikov, A.S. Moskvin.
NMR study ofquasi-1D magnetic chain in cuprates LiCu2O2 and NaCu2O2Internationalschool for young scientists on NMR and applications. Russia, Kazan 31 October– 3 November (2006), p.81.14. Гиппиус А.А., Москвин А.С., Морозова Е.Н., Охотников К.С. Несоизмеримый геликоидальный магнитный порядок в квази-одномерных соединениях LiCu2O2 и NaCu2O2. 34-е Всероссийское совещание по физике низкихтемператур, секция "Низкотемпературная физика твердого тела".
Ростов-на-Дону, 26 – 30 сентября (2006), стр. 102.15. Алкаев Е.А., Гиппиус А.А., Морозова Е.Н., Охотников К.С. Ядерный квадрупольный резонанс в узкощелевом полупроводнике FeSb2 9-ый Междис-21циплинарный, международный симпозиум «Фазовые превращения в твердях растворах и сплавах» Сочи, 19 – 23 сентября (2006).16. Е.А. Алкаев, А.А.Гиппиус, Е. Н. Морозова, К.С. Охотников. Ядерныйквадрупольный резонанс в антимонидах железа NaFe4Sb12 и FeSb2 – перспективных материалах для термоэлектрических применений. 5-ая Международная научно-техническая конференция «Фундаментальные проблемы радиоэлектронного приборостроения». Москва 5 -9 декабря (2006).17. Gippius A.A., Morozova E.N., Okhotnikov K.S., Moskvin A.S., Drechsler S.-L.,Baenitz M. Incommensurate helix magnetic order in quasi-1D chain cupratesLiCu2O2 and NaCu2O2 as seen by NMR.
ESF Workshop “Highly frustratedmagnetism”. 7-9 November (2005). La Londe les Maures, France. p.34.18. Gippius A.A., Morozova E.N., Okhotnikov K.S., Moskvin A.S., Drechsler S.-L.,Baenitz M. Incommensurate helix magnetic order in 1D chain cuprates LiCu2O2and NaCu2O2 as seen by NMR. Workshop on HTSC and magnetic systems,Dresden, November (2005).19. Gippius A.A, Morozova E.N., Baenitz M., Leithe-Jasper A., Grin Yu., SteglichF., Viennois R., Okhotnikov K.S., Shevelkov A.V., Sb NQR in filled skutterudites MFe4Sb12 (M = Na, Ca, La), International Conference on Strongly correlated electron systems, Wien, July (2005), We-CS-37, p.64.20.
A.A. Gippius, E.N. Morozova, E.A. Alkaev, K.S. Okhotnikov A.V. Shevelkov,M. Baenitz, A. Leithe-Jasper, W. Schnelle, R. Viennois, J. Mydosh, Yu. Grin, F.Steglich, Crossover between itinerant ferromagnetism and antiferromagneticfluctuations in filled skutterudites MFe4Sb12 (M = Na, Ba, La) as determined byNMR. Moscow International Symposium on Magnetism, Moscow, June (2005).22СПИСОК ЦИТИРУЕМОЙ ЛИТЕРАТУРЫ1.В. Кон, Электронная структура вещества — волновые функции и функционалы плотности, УФН, 172 (2002) 3362.P. Blaha, K. Schwarz, G. K.
H. Madsen, WIEN2k. An Augmented plane waveplus local orbitals program for calculating crystal properties, Tech. Univ. Wien,Wien (2001)3.T. Masuda, A. Zeludev, A. Bush, M. Markina, and A. Vasiliev, Competition between helimagnetism and commensurate quantum spin correlations in LiCu2O2,Phys. Rev. Letters 92 (2004) 1772014.A. A. Gippius, E. N. Morozova, A. S. Moskvin, A. V.
Zalessky, A. A. Bush, M.Baenitz, H. Rosner, and S.-L. Drechsler, NMR and local-density-approximationevidence for spiral magnetic order in the chain cuprate LiCu2O2, Phys. Rev. B 70(2004) 0204065.L. Capogna, M. Mayr, P. Horsch, M. Raichle, R. K. Kremer, M. Sofin, A. Maljuk, M. Jansen, and B. Keimer, Helicoidal magnetic order in the spin-chaincompound NaCu2O2, Phys. Rev. B 71 (2005) 140402 (R)6.R. Blinc, Magnetic resonance and relaxation in structurally incommensurate systems, Physics Reports 79 (1981) 3317.D.
Cao, F. Bridges, S. Bushart, E. D. Bauer, M. B. Maple, X-ray-absorptionspectroscopy study of the heavy-fermion superconductor PrOs4Sb12, Phys. Rev.B 67 (2003) 1805118.B. C. Sales, Filled Skutterudites in Handbook on the Physics and Chemistry ofRare Earths, Elsevier 20039.John B. Goodenough, Energy bands in TX2 compounds with pyrite, marcasite,and arsenopyrite structures, Journal of Solid State Chemistry, 5 (1972) 1442310.
A. Bentien, G. K. H. Madsen, S. Johnsen, and B. B. Iversen, Experimental andtheoretical investigations of strongly correlated FeSb2-xSnx, Phys. Rev. B 74(2006) 20510511. T. Koyama, Y. Fukui, Y. Muro, T. Nagao, H. Nakamura, and T. Kohara, Nuclear quadrupole resonance study of the electronic properties of the narrow-gapsemiconductor FeSb2, Phys. Rev.
B 76 (2007) 07320312. T. Caldwell, A. P. Reyes, W. G. Moulton, P. L. Kuhns, M. J. R. Hoch, P.Schlottmann, and Z. Fisk, High-field suppression of in-gap states in the Kondoinsulator SmB6, Phys. Rev. B 75 (2007) 07510624.
![](https://s.studizba.com/z.php?f=/templates/si/i/noavatar.png&w=100&h=100&t=1"){kind=avatar}
