Диссертация (1103411), страница 31

Просмтор этого файла доступен только зарегистрированным пользователям. Но у нас супер быстрая регистрация: достаточно только электронной почты!

Текст из файла (страница 31)

Длина поглощения всегда больше, чем длинакогерентности, поэтому не вносит заметный вклад при формировании нелинейногосигнала.ПредложеннаяметодикаXFROGособеннохорошоприменимаксверхкоротким импульсам в среднем ИК диапазоне, т.к. позволяет избежать сильногоДлина когерентности/(k), см109876543610410210010-212345678Длина волны, мкм91011Длина поглощения-1Im[k] , смпоглощения кристаллов в этом диапазоне частот.1012Рис.4.3.2. Расчет длины когерентности параметрического ЧВВ сигнала ωFWM =2ωp – ωd, генерируемого 800-нм импульсом накачки в атмосферном воздухе притемпературе 296К и влажности 50%. По правой шкале показана длина затуханияизлучения в воздухе;Всхемеэксперимента(рис.4.3.1.а)импульсысреднегоИКдиапазонасовмещались с излучением из многопроходного усилителя (длина волны 810 нм иэнергия 30 мкДж) на пластинке из фторида бария (BaF2) толщиной 0.6 мм и- 156 фокусировались линзой из фторида бария с фокусным расстоянием f = 25 см в пятнодиаметром 130 мкм (интенсивность до 5×1012 Вт/см2).

Сигнал ЧВВ генерировался вгеометрии параллельных пучков, затем коллимировался линзой из оптического стеклаBK7 с фокусным расстоянием f = 7.5 см, отделялся от пучков ИК излучения наборомподходящих фильтров и детектировался либо фотоэлектронным умножителем (ФЭУ)Hamamatsu H9307-02, либо компактным спектрометром видимого диапазона OceanOptics. Третья оптическая гармоника на длине волны 270 нм от излучения (810 нм)(а)1,51,01,00,50,50,00,0-600 -3000300 600-0,5Временная фаза, радИнтенсивность, отн.

ед.эффективно подавлялась за счет поглощения в стекле коллимирующей линзы.Время, фс(б)Рис.4.3.3.(a) Спектрограмма XFROG импульса на 9.5 мкм, (б) огибающаяинтенсивности (сплошная линия) и временная фаза (пунктирная линия)восстановленные для импульса на 9.5 мкм;Внашихэкспериментахнаблюдалисьобаописанныхвышепроцессачетырехволнового взаимодействия - генерация суммарной и разностной частоты.XFROG спектрохроноргаммы двух процессов ωFWM = 2ωp + ωd и ωFWM = 2ωp – ωdбыли записаны для импульса на длине волны 4.8 мкм и показаны на рисунке 4.3.1.е.Так как оба ЧВВ процесса используют одни и те же входные оптические поля, формыполученных XFROG карт симметричны относительно длины волны  = 404 нм(пунктирная линия на рис.4.3.1.е). Информация об ИК импульсе, заключенная взаписанных на базе двух различных ЧВВ процессов XFROG спектрохронограммах,полностью эквивалента.

Однако, более предпочтительным является процессгенерацииразностнойчастотыпричетырехволновомвзаимодействиитипакогерентного антистоксова рассеяния ωFWM = 2ωp – ωd. Как видно на рисунке 4.3.1.д,это процесс более эффективен, и поэтому лучше подходит для характеризации- 157 сверхкоротких импульсов среднего ИК диапазона. Далее во всех измерениях,анализирующих временную структуру импульсов, мы ограничились именно этимЧВВ процессом.(д)-600 -3000300600-2Время, фс420,50-23,03,23,43,6Длина волны, мкмСпектральная фаза, рад62,80,50,0-600 -300(е)0300 6000,0Время, фс(г)1,00,01,00,5Интенсивность, отн. ед.0,01,5Временная фаза, рад02,01,01,02,01,50,51,00,50,00,09,5 10,0 10,5 11,0 11,5 12,0Спектральная фаза, рад0,5Временная фаза, рад2Интенсивность, отн. ед.(в)41,0Интенсивность, отн. ед.(б)Интенсивность, отн.

ед.(а)Длина волны, мкмРис.4.3.4. (а, б) Спектрограммы XFROG ИК импульсов, (в, г) огибающиеинтенсивности (сплошные линии) и временные фазы (пунктирные), (д, е) спектры(сплошные) и спектральные фазы (пунктирные) восстановленные для импульсов нацентральных длинах волн 3.2 мкм (а, в, д) и 10.7 мкм (б, г, е).В спектральном окне 4.3-5.7 мкм, лежащем между областями поглощения ватмосферном воздухе за счет колебательно-вращательных переходов молекулуглекислого газа и паров воды, были сгенерированы импульсы короче 155 фс надлине волны 5.1 мкм (панель рис.4.3.1.г). Анализ фазы и спектра этих импульсов- 158 показывает, что компрессия спектральной фазы позволяет получить импульсыдлительностью 142 фс на данной длине волны. С другой стороны, аккуратнаяюстировка фокусировки пучков, позиционирование кристаллов BBO и AGSотносительно перетяжек пучков, а также оптимальное прекомпенсирование чирпа впроцессегенерацииразностнойчастотыпозволяетсформироватьимпульсдлительностью 77 фс на 5.1 мкм (рис.

4.3.1.д) с энергией импульса 2.8 мкДж, чтосоответствует4.1периоду колебанийполя.Вдругомокнепрозрачностиатмосферного воздуха на длине волны 9.5 мкм также были сгенерированы импульсыкорочепятицикловполядлительностью145фсиэнергией2мкДж.Спектрохронограмма XFROG такого импульса, огибающая интенсивности ивременная фаза представлены на рис. 4.3.3.a и 4.3.3.б.Нарисункахспектрохронограммы,4.3.4.аи4.3.4.бизмеренныедляпредставленыимпульсовизтипичныеXFROGнизкочастотнойивысокочастотной областей перестройки источника среднего ИК излучения. Импульсына длине волны 3.2 мкм (рис.

4.3.4.а, в, д) обладали длительностью 205 фс (сплошныелинии на рис.4.3.4.в) с умеренным чирпом (пунктирная линия на рис.4.3.4.в), приэтом спектр (рис. 4.3.4.д) обеспечивал поддержание спектрально-ограниченногоимпульса длительностью 171 фс. На противоположной стороне кривой перестройкисреднего ИК излучения, в областях прозрачности атмосферного воздуха, полученыимпульсы длительностью 308 фс на длине волны 10.7 мкм. Эти импульсы могут бытьсжаты до 272 фс за счет идеальной компенсации чирпа, и при этом их спектр лежит вдиапазоне от 10.3 до 11 мкм (рис.

4.3.4.е).Временная форма сверхкороткого импульса может сильно измениться прираспространении в области поглощения атмосферного воздуха за счет колебательновращательных переходов молекул газов, входящих в его состав. На рисунке 4.3.5представлены спектрохронограммы XFROG на базе процесса ЧВВ, записанные длясверхкороткихимпульсовИКимпульсов,преодолевшихтрассуввоздухепротяженностью 1.5 м и испытавших сильное поглощение при взаимодействии смолекулами углекислого газа и паров воды. Тонкая структура спектра областейпоглощения воздуха на длинах волн 4.3 мкм и 6.2 мкм представляет собой наборузких интенсивных линий, транслируемых к аналогичным провалам в спектрах ИК- 159 импульсов. Интерференция спектральных компонент, возможная из-за сохранениякогерентности всего широкополосного спектра в целом, приводит к формированиюсложной квазипериодической временной структуры прошедшего ИК импульса,которая хорошо визуализируется предложенной методикой измерения импульсов(рис.4.3.5.а и 4.3.5.б).(в)(б)Интенсивность, отн.

ед.Интенсивность, отн. ед.(а)1,00,80,60,40,20,0-3000300 600Время, фс9001,51,00,50,002(г)468 10 12Время, псРис.4.3.5. (а, б) Спектрограммы XFROG ИК импульсов, (в, г) огибающиеимпульсов на центральных длинах волн 4.3 мкм (а, в) и 6.2 мкм (б, г)Таким образом, Ti:Sapphire лазерная система была использована в качествезадающего источника накачки для генерации перестраиваемых в ИК области вдиапазоне 3-11 мкм. Продемонстрирована методика измерения и характеризациисверхкоротких лазерных импульсов среднего ИК диапазона длительностью несколькопериодов поля на базе оптического стробирования с разрешением по частоте наосновечетырехволновоговзаимодействиявгазе.Использованиекросс-корреляционной методики на основе ЧВВ процесса позволяет отобразить всю областьгенерации сверхкоротких лазерных импульсов шириной более двух октав в среднемИК диапазоне в спектральную область шириной около 50 нм в видимой части- 160 спектра.

Это позволяет анализировать перестраиваемые по частоте сверхкороткиеимпульсы и следить за формированием их сложного временного профиля привзаимодействии с молекулярными колебательно-вращательными модами газов.§4.4 Когерентное дистанционное зондирование резонансов поглощения ватмосферном воздухе с использованием сверхкоротких импульсов среднегоинфракрасного диапазонаРазвитие новых эффективных оптических методов идентификации характерныхдля различных молекул колебательных мод очень важно для химически селективнойспектроскопии и микроскопии, биомедицинской диагностики, квантовой химии, атакже дистанционного зондирования [73,101,163,264]. Весьма низкая эффективностьисточников и детекторов излучения в длинноволновом спектральном диапазоне, вкотором лежат частоты колебательных и вращательных движений молекул, привела кразвитию элегантных методик на базе Фурье-спектроскопии в средней инфракрасной(ИК) области спектра и импульсной (время-разрешенной) спектроскопии втерагерцовомдиапазонечастот.Методикиспонтанногоикогерентногокомбинационного рассеяния также позволяют анализировать внутренние движениямолекул посредством неупругого рассеяния света видимого и ближнего ИКдиапазонов частот.

Однако, намного эффективнее с молекулярными модамисвязываются электромагнитные поля среднего ИК диапазона, в связи с этим ихиспользование предлагает перспективные решения для высокочувствительноймолекулярнойспектроскопиииоткрываетпутькпроведениюхимическиселективному дистанционного зондирования различных объектов [3,16,17]. В нашейработе мы показываем, что комбинация технологий формирования сверхкороткихимпульсов в среднем ИК диапазоне с методами их нелинейно-оптическойхарактеризациипозволяетпроводитьэффективныйанализфундаментальныхвнутренних степеней свободы молекул, тем самым предлагая альтернативный способмолекулярной спектроскопии. Модуляция спектра сверхкоротких импульсов среднегоИК диапазона за счет резонансного взаимодействия света с веществом приводит к- 161 возникновениювовремениколебательно-вращательномуинтерференционныхдвижениюструктур,молекул.специфичныхПроведениеанализакэтихвременных форм возможно при помощи мощной методики характеризацииширокополосного излучения в среднем ИК диапазоне на базе оптическоговременного стробирования с разрешением по частоте при четырехволновомвзаимодействии (ЧВВ) с импульсом накачки в газовой среде.В предлагаемой нами методики импульсной (время-разрешенной) спектроскопиицентральную роль для детектирования и идентификации молекулярных мод играютсверхкороткие инфракрасные лазерные импульсы с широким спектром (рис.4.4.1.а).Когда центральная длина волны такого импульса соответствует резонансу типичнойколебательно-вращательнойэлектромагнитноеполеполосыкогерентнопоглощенияввзаимодействуетсреднемсоИКвсемдиапазоне,отдельнымиузкополосными переходами, составляющие структуру полосы в целом, тем самымвозбуждая широкополосный колебательно-вращательный волновой пакет в молекуле.Часть энергии переходит от ИК импульса во внутренние степени свободымолекулярного движения, формируя набор узких спектральных провалов вширокополосном импульсе накачки, отстоящих друг от друга на частоты P и R вP и R ветвях, соответственно (рис.4.4.1.а).

Во временном представлении эти узкиеспектральные провалы транслируются в протяженные по времени «темные»волновые формы, фаза которых сдвинута на π относительно фазы смежныхспектральных компонент, а их длительность намного больше протяженностиисходного лазерного импульса. «Темные» волны интерферируют друг с другом,приводя к формированию хорошо разрешимых пиков во временном профилепрошедших импульсов (правая панель на рис. 4.4.1.а), проявляющиеся в виде эхосигналов на задержках с периодами 1/P и 1/R для P и R ветвей, соответственно.На рисунке 4.4.1.б показана динамика одной из таких «темных» волновых форм,сформированных при взаимодействии с узкой линии, обладающей классическимЛоренцевым профилем.

Характеристики

Список файлов диссертации