Диссертация (1103411), страница 29
Текст из файла (страница 29)
Спектральная- 144 ширина такого импульса накачки в идеале должна соответствовать ширине типичныхкомбинационных линий молекул исследуемого вещества (для газов ≈0.1 см-1) илиширине полосы из нескольких линий (для газов ≈2 см-1). Необходимо варьироватьцентральную длину волны в широком диапазоне, чтобы детектировать различныекомбинационные резонансы.
Использование импульсов в УФ области спектраявляется преимуществом, поскольку сечение рассеяния комбинационного рассеяниямасштабируется как v4.(iii) Важно выдерживать баланс пространственной и временной длиныперекрытия распространяющихся навстречу пучков для достижения максимальнойэффективности взаимодействия.Эксперименты в Институте фотоники Венского технологического университетабыли реализованы на лазерной установке с использованием пикосекундныхимпульсов накачки и пробного излучения, имитирующего излучение атмосферноголазера(рис.4.2.4).Основойсистемыявляетсяфемтосекундныйусилительчирпированных импульсов на кристалле Yb:KGW, формирующий импульсы сэнергией 400 мкДж, длительностью 280 фс на длине волны 1024 нм.
Далее этасистема используется для накачки оптического параметрического усилитель (ОПУ),формирующего перестраиваемые в диапазоне 620-700 нм импульсы длительностью200 фс с энергией до 40 мкДж (рис.4.2.5.а). Импульсы из ОПУ испытывалиспектральную компрессию, за счет нелинейно-оптического преобразования во вторуюгармонику в длинном нелинейном кристалле BBO толщиной 20 мм, на выходекоторого формировалось излучение в УФ диапазоне с длиной волны 310-350 нм иэнергией от 2.5 мкДж до 10 мкДж, с шириной спектра 30-40 см-1 (рис.4.2.5.а–4.2.5.в).СформированныемощныеУФимпульсыиспользовалосьвкачествеперестраиваемого излучения накачки для спектроскопии ВКР-усиления.На рисунке 4.2.5.б показаны примеры спектров импульсов на длине волны второйгармоники, полученные при перестройке ОПУ.
Область перестройки позволяютосуществить когерентную "раскачку" колебаний и детектирование молекул азота,кислорода и метана, когда в качестве пробной волны выбран импульс на 341 нм. Нарисунке 4.2.5.в приведены временные огибающие сгенерированных импульсов, чтопозволило оценить длительность импульсов излучения с узким спектром как 0.76 пс.- 145 Перестраиваемые пикосекундные импульсы были использованы в качестве накачки всхеме спектроскопии ВКР-усиления. Для имитации азотного лазера в атмосфере вданной схеме часть излучения Yb:KGW лазера утраивается по частоте, тем самымформируя пробное излучение на длине волны 341,3 нм (рис.4.2.5).
Спектр излученияна длине волны третьей гармоники приведен на рис.4.2.6.б, его ширина составляетоколо 40 см-1, а длительность импульса восстановлена из кросскорреляционныхизмерений и составляет величину около 0.6 пс. Энергия третьей гармоники около 1мкДж, что сопоставимо с энергиями импульсов, полученными в процессекогерентного излучения молекул азота в режиме филаментации [24].Рис.4.2.4. Концептуальная схема лазерной системы для демонстрации ВКРусиления во встречных пучках, ОПУ – оптический параметрический усилитель, ГВГ,ГТГ – модуля удвоения и утроения оптической частоты Конфигурациясоответствует возбуждению и зондированию газов пикосекундными импульсами.Импульсы накачки и пробного излучения фокусировались в воздух или в газовуюячейку в геометрии встречных пучков. Оба пучка фокусировались линзами сфокусными расстояниями 10 см, что давало радиус перетяжки около wp,s = 12.5 мкм иконфокальный параметр 2zRp,RS = 6.8 мм.
Импульсы стоксовой волны, прошедшиечерез область взаимодействия, выделялись дихроичным зеркалом и направлялись нафотодетектор.- 146 -(а)(б)(в)Рис.4.2.5 (а) Типичные спектры излучения на выходе ОПУ (красная сплошнаялиния) и его второй гармоники (закрашенная кривая); (б) спектры импульсов накачкии стокса, используемые в экспериментах с пикосекундными импульсами; (в) профильинтенсивности импульса, генерируемого лазерным усилителем Yb:KGW на 1.024 мкм(черная кривая), и кросскорреляционные функции, сформированные привзаимодействии импульса на 1024 нм и импульсов третьей (пробный импульс) ивторой гармоник (импульс накачки).Вслучае«прямого»совместногораспространениявзаимодействующихимпульсов было определено их временное перекрытие.
На рисунке 4.2.6.а показаназависимость ВКР-усиления на молекулах азота N2 в атмосфере (Ω/2πc = 2330 см-1) отзадержки между импульсами накачки и стокса. Сигнал представляет кросскорреляционнуюфункцию шириной около 1 пс,что ограничивает длинувзаимодействия во встречных пучках значением Ltemp = 0.15 мм, тогда какпространственное перекрытие пучков, определяющееся конфокальным параметромизлучения, много больше Lspatial =min (2zRp,2zRs)= 6.8 мм.Далее был проведен эксперимент во встречных пучках. На рисунке 4.2.6.бпоказаны зависимости сигнала ВКР-усиления от задержки между импульсами вгеометрии встречных пучков для кислорода и азота в атмосфере при отстройкахчастот на 1555 см-1 и 2330 см-1, соответственно.
Графики построены как во временномпредставлении (нижняя ось абсцисс), так и пространственном (верхняя ось абсцисс).- 147 Поскольку пространственное перекрытие пучков Lspatial = min (2zRp,2zRs) = 6.8 ммгораздо больше временного разбегания импульсов, определяемого их длительностями(Ltemp = 0.15 мм для τp = τs =1 пс), изменение задержки между импульсамиэквивалентно сканированию области перетяжки вдоль направления распространения(z-оси) для пересекающихся во времени импульсов. Максимум сигнала генерируетсяпри перекрытии импульсов точно в перетяжке пучков. Определяя z координату отфокуса пучка накачки, получим, что результат эксперимента может быть хорошоаппроксимирован простой зависимостью SRG(z) = (1 + (z/zR)2)-1, описывающейкаустику гауссова пучка накачки (zR варьируемый параметр).
Лучшее совпадениеэксперимента с теорией было получено при zR = 2.6 мм, что соответствуетэкспериментально измеренному значению перетяжки.(а)(б)Рис.4.2.6. Зависимость сигнала ВКР-усиления на колебаниях молекул N2 (синяякривая на (а) и синие точки на (б)) и O2 (красные точки на (б)) в атмосферномвоздухе от задержки между импульсами накачки и стокса, измеренная в геометриипараллельно (а) и навстречу друг другу (б), распространяющихся импульсов.Сплошные кривые на панели (б) отражают теоретический расчет.Детектирование углеводородных соединений в атмосфере представляет большойинтерес с точки зрения ее дистанционного мониторинга, поэтому был осуществлентестовый эксперимент по ВКР усилению во встречных пучках в метане, CHколебаниякоторогообладаютвысокимсечениемпроцессаспонтанногокомбинационного рассеяния (dσ/dΩ = 3810-31 см2/рад) [253,262]. На рис.4.2.7 показанспектр ВКР-усиления стоксовой волны в кювете метана при давлении 5 бар присканировании разностной частоты около резонансной комбинационной моды СHгруппы ν1 = 2915 см-1.
Теоретический расчет спектра усиления (сплошная линия на- 148 рис.4.2.7.а) по формуле (4.2.6), представляющий свертку спектров накачки и стокса спрофилем комбинационной линии метана, дает хорошее согласие с экспериментом(точки на рис.4.2.7.а). Так как спектральная ширина лазерных импульсов многобольше ширины комбинационного колебания, то никаких особенностей в спектрезаметить нельзя.
Как и ожидалось, спектр сигнала не содержит никаких искаженийформы и нерезонансного фона. На рисунке 4.2.7.б показан сигнал ВКР-усиления какфункция задержки между импульсом накачкой и стоксовым импульсом как вовременном представлении (нижняя ось абсцисс), так и пространственном (верхняяось абсцисс). Как и в случае экспериментов с азотом и кислородом пространственноеперекрытие пучков гораздо больше, чем временное, при этом изменение задержкимеждуимпульсамиэквивалентносканированиюобластиперетяжкивдольнаправления распространения. Эксперимент отлично описывается простой формулойгауссовой каустики пучка накачки (сплошная линия).Эффективность процесса преобразования излучения за счет вынужденногорассеяния света зависит от количества молекул с комбинационно-активнымипереходами.
На рисунке 4.2.8 представлена зависимость ВКР-усиления как функциядавления метана, она демонстрирует линейную зависимость сигнала от концентрациимолекул. Экспериментальные данные были подтверждены численным расчетом(сплошная линия на рис.4.2.8.а) по формуле (4.2.8). В эксперименте удалосьзафиксировать сигнал от метана при давлении 40 мбар. В таких условиях сигнал ВКРусиления SRG достигает величины 10-5, что соответствует уровню шума системырегистрации.
В случаях с метаном, азотом и кислородом зафиксирован уровеньполезного сигнала около 10-5, что затрудняет реализацию данной спектроскопическойметодики. Слабый уровень сигнала связан с малой длиной взаимодействия,достаточно низкой энергий импульсов накачки и несоответствия спектральнойширины импульсов (~30 см-1) ширине комбинационных резонансов (~5 см-1)колебаний исследуемых газов.- 149 -(а)(б)Рис.4.2.7. (а) Профиль линии ВКР-усиления в метане, измеренный в геометриивстречных пучков в газовой ячейке под давлением 5 бар (б) Зависимость ВКРусиления в метане от задержки между импульсами; точки соответствуютэкспериментальным результатам, сплошная кривая – теоретический расчетРезультаты проведенных расчетов и экспериментов позволяют экстраполироватьипредсказатьлазерныепараметры,требуемыедляреализацииустановкидистанционного зондирования на основе методики ВКР во встречных пучках илазерного источника, формируемого в атмосфере.
В случае мягкой фокусировки,которомусоответствуетусловияпроведенияэкспериментов,ВКР-усилениеописывается по формуле (4.2.8) как ΔE/E = gSIpl, где gS ~ (dσ/dΩ). Как показано вработе [24], в филаменте возможно формированное импульсов когерентногоизлучения на длине волны 337 нм с длительностью около 1 нс, что определяетпространственно-временное перекрытие импульсов накачки величиной Lwalkoff= 15см. Такая большая величина отлично подходит для целей дистанционногозондирования, так как позволяет осуществить генерацию мощного сигнала вгеометрии слабо сфокусированных пучков.
![](https://s.studizba.com/z.php?f=/templates/si/i/noavatar.png&w=100&h=100&t=1"){kind=avatar}
