Диссертация (1103411), страница 27
Текст из файла (страница 27)
Схема (б) не обладает такойгибкостью (так как разность (1 - 2), а значит и угол θ зафиксирован частотойкомбинационного перехода), но вместо этого она позволяет свободно выбирать длинуволны накачки, которая в данном случае не обязана быть близка к длине волныатмосферного лазера.§4.2 Зондирование газов в атмосфере с использованием вынужденногокомбинационного усиления лазерно-индуцированного излучения в геометриивстречных пучковВ данном параграфе представлены результаты расчетов и экспериментов,направленные на исследование возможности генерации обратного когерентногооптического сигнала, получаемого в результате реализации нелинейно-оптическогопроцесса и несущего информацию о химическом составе газовой смеси. Какотмечалось ранее, когерентность используемых для зондирования световых пучков,может радикально помочь повысить эффективность сбора оптического сигнала.Развитие методики вынужденного комбинационного (рамановского) рассеяния света(ВКР)вгеометриивстречныхпучковспособнозначительноповыситьчувствительность и эффективность зондирования атмосферы.
Нами были проведенытеоретические и экспериментальные работы по реализации методики дистанционнойспектроскопии на основе процесса вынужденного комбинационного рассеяния светаво встречных пучках.Эксперименты, представленные в этом параграфе, проведены коллегами влабораториипрофессораА.БалтушкивИнститутефотоникиВенскоготехнологического университета, Австрия. Численный и аналитический анализрезультатов проведен диссертантом.Помимо подробно обсуждаемой в работе техники КАРС-спектроскопии, хорошоразвитойметодикойкогерентногохимическиселективногозондированиямолекулярных колебаний является вынужденное комбинационное (ВКР) усиление- 135 стоксовой волны или ослабление волны накачки в процессе вынужденногокомбинационного рассеяния света.
Для задач дистанционного зондированияметодики на основе ВКР обладают важными преимуществами над спектроскопиейКАРС: (1) процесс ВКР-усиления протекает всегда сфазированно, позволяяреализоватьгеометриювстречныхпучков,чтоиз-забольшогофазовогорассогласования взаимодействующих волн невозможно осуществить в КАРСспектроскопии; (2) спектроскопия ВКР-усиления свободна от нерезонансного вкладав полезный сигнал; (3) в случае слабого ВКР-усиления сигнал линейно зависит отконцентрации молекул, что позволят детектировать малые количества исследуемоговещества [1,41,67,251].
Основная экспериментальная сложность реализации ВКРспектроскопии связана с выделением слабого сигнала усиления/ослабления на фонезашумленного мощного пробного излучения.Концепциядистанционногозондирования(рис.4.1),развитиекоторойпредставлено в данном параграфе, заключается в совмещении узкополосногоперестраиваемого лазерного излучения, выполняющего роль накачки “pump” ираспространяющегосявнаправленииисследуемогообъекта("вперед"),сзондирующим лазерным пучком (“probe”), сформированным непосредственно ввоздухе и распространяющимся через исследуемый объект во встречном направлении(“назад”). При перестройке разности частот накачки и пробного импульсов возможносовпадение с резонансным комбинационным частотами колебаний молекул (вчастности, лежащими в области специфических «отпечатков пальцев»), чторегистрируется в усилении/ослаблении зондирующего излучения, и таким образомдает возможность идентифицировать вещества в атмосфере и определить ихконцентрации. Конечная цель развиваемого подхода заключается в реализациидистанционной ВКР-спектроскопии с использованием "атмосферного" N2 лазера надлине волны 337 нм, поэтому был реализован прототип с лазерными источниками,обладающими требуемыми параметрами [22–24,178].
В качестве модельных объектовдля проведения спектроскопии были использованы азот, кислород и метан приразличных давлениях. Основываясь на результатах экспериментов с такой модельнойсистемой, мы предлагаем оценить и экстраполировать параметры лазерной системы,необходимые для осуществления экспериментов по дистанционному зондированиювне лабораторных условиях.- 136 Рассмотрим основы теории вынужденного комбинационного рассеяния света.Изменение энергии лазерного излучения на стоксовой частоте при распространениимощной накачки в комбинационно-активной среде в отсутствии истощения накачки,параметрических четырехволновых процессов, фазовой самомодуляции, ионизацииподчиняется экспоненциальному закону [3,255,256]:ES (l ) ES (0) exp(GS l )(4.2.1)где ES – энергия излучения на стоксовой частоте, GS – коэффициент усиления, l –длина взаимодействия. В обратном случае, когда волна стоксова излучения намногоинтенсивней накачки, проявляется процесс ВКР ослабления накачки.
В дальнейшемслабую волну в красной или синей области спектра будем назвать «пробной» или«зондирующей» волной, а мощное излучение – «накачкой». Поглощение пробнойволны, расположенной в синей области спектра («анстистоксова» волна), такжеописывается экспоненциальным законом [257]:Eas (l ) Eas (0) exp( Gas l )(4.2.2)где Eas – энергия излучения на антистоксовой частоте, Gas~IL – коэффициентослабления, пропорциональный интенсивности импульса накачки. В процессе ВКРсвета коэффициент ослабления соотносится с коэффициентом усиления как:v Gas GS as vL (4.2.3)где vL,vas – частоты накачки и антистоксовой волны.Следуя выражению Gas~IL [255], при фиксированной энергии импульса накачки суменьшение его длительности ведет к пропорциональному росту сигнала. С другойстороны, спектральная ширина импульса не должна превышать ширину зондируемыхкомбинационных линий, которая составляет несколько обратных сантиметров дляколебательныхпереходоввгазах.Определениеоптимальнойдлительностиимпульсов накачки и пробной волны, является важной задачей для выявленияусловий максимальной эффективности дистанционного зондирования газовых трасс.Нами проведены расчеты эффективности ВКР-усиления во встречных пучках.При проведении анализа мощный и пробный импульсы предполагались одинаковойдлительностииспектрально-ограниченными.Эффективностьпреобразования- 137 начинает уменьшаться, если спектр пробного излучения шире контура ВКР-усилениясреды, то есть шире спектра накачки.
Влияние спектральной ширины импульсов, азначитиихдлительности,наэффективностьпроцессавынужденногокомбинационного усиления можно учесть и отразить в выражение для Gas. Используясоотношение между коэффициентами усиления и ослабления, а также связькоэффициента GS с параметрами лазерного излучения и комбинационно-активнойсреды получим [258]:()[]( )(4.2.4)где h, c – постоянная Планка и скорость света, n = 1 – показатель преломлениягазообразной среды, N0 – концентрация комбинационно-активных молекул, (dσ/dΩ) –дифференциальное сечение рассеяния перехода, IL – интенсивность накачки, f(v) –спектр комбинационного (рамановского) перехода, r(v) – спектральный профильлазерного излучения.
Выражение [f(v)r(v)] обозначает свертку рамановской линии илинии лазера по всем частотам, выражение имеет размерность частоты в минуспервой степени и нормировано на единицу: ∫f(v - v’)r(v’)dv’=1.В качестве тестового газа в расчетах и экспериментах был взят молекулярныйазот, составляющий основу атмосферного воздуха. При температуре 300 K градусов идавлении 1 атм.
спектр комбинационно-активных переходов Q-ветви молекул азотаможет быть представлен в виде набора линий с Лоренцевым профилем каждая,которые характеризуются центральной частотой v0i, полной шириной по полувысоте2Γi, дифференциальным сечением рассеяния (dσ/dΩ)i. Для дальнейших расчетов иоценок ширины и интенсивности линий Q-ветви при нормальных условиях взяты изработ [259,260].
В работе [261] приведено значение ( )= 1.82·10-31 см2срад-1 прирассеянии импульсов на длине волны 694 нм одновременно на колебательныхпереходах Q(0) и Q(1) азота. Учитывая масштабирование сечения рассеяния счастотой как ν4, получим значение на длине волны 381 нм ( )1= 10·10-31 см2срад-, что хорошо соотносится с измерениям, проведенными в других работах: 8.8·10-31,11.5·10-31, 12.9·10-31 см2срад-1 в УФ диапазоне частот [262]. Запишем выражение длякоэффициента Gas, учитывая вклад N линий Q-ветви азота:- 138 [∑)]( )0,050,040,040,030,020,010,00(а)(4.2.5)0,05gas, см/ГВтgas , см/ГВт(2322 2325 2328 2331-1Рамановская отстройка /2c, см (б)0,03p = 100 ps0,020,01p = 10 psp = 2 ps0,002322 2325 2328 2331-1Рамановская отстройка /2c, смРис.4.2.1.
Спектр коэффициента ВКР ослабления в молекулярном азоте на Qветви при нормальных условиях. (а) Возбуждение производится спектрально узкимиимпульсами, не вносящими искажения в форму полосы или линий. (б) Замазываниеструктуры полосы при рассеянии коротких импульсов: 100 пс (синяя линия), 10 пс(зеленая), 2 пс (красная).где fi(v) – спектральный профиль комбинационного рассеяния i-ой линии. Поделим(4.2.5) на интенсивность накачки и перейдем к выражению для коэффициента ВКРослабления антистоксовой волны:()∑[]( )(4.2.6)Рассеяние импульсов с конечной спектральной шириной приводит к изменениюформы полосы ВКР-усиления, что следует из выражения (4.2.6).
На рисунке 4.2.1.а.представлен спектр коэффициента ВКР ослабления gas(v) Q-ветви азота при рассеяниимонохроматической волны, в этом случае r(v) ~ δ(v), где δ(v) – дельта-функцияДирака. На рис.4.2.1.б. приведены рассчитанные профили gas(v) при рассеянииимпульсов длительностью 100 пс (синяя кривая), 10 пс (зеленая), 2 пс (красная).Комбинационное рассеяние коротких импульсов приводит к усреднению всехструктурных особенностей полосы.
![](https://s.studizba.com/z.php?f=/templates/si/i/noavatar.png&w=100&h=100&t=1"){kind=avatar}
