Диссертация (1103411), страница 25

Просмтор этого файла доступен только зарегистрированным пользователям. Но у нас супер быстрая регистрация: достаточно только электронной почты!

Текст из файла (страница 25)

В настоящеевремя активно развиваются различные способы генерации лазерного излучения в- 124 атмосфере с использованием наиболее распространѐнных компонент воздуха - азота икислорода. Недавно была продемонстрирована генерация вынужденного излучения ватмосфере при филаментации фемтосекундных импульсов [22,24]. Формируемый ватмосферном воздухе “лазер без оптических элементов” может быть использован дляреализации различных схем дистанционного оптического зондирования, таких каккогерентное антистоксово рассеяния света в обратном направлении, двухфотонноепоглощение [247] вынужденное рамановское рассеяние [248,249], поляризационныйэффект Керра [67] и другие.В данной главе представлены результаты по развитию методики когерентногокомбинационного рассеяния, а также техники когерентного взаимодействия лазерныхимпульсов с колебательными степенями свободы молекул для дистанционногозондирования газовых сред и атмосферы.

В параграфе 4.1 проведен теоретическийанализ необходимой геометрии взаимодействия почти встречных пучков дляосуществленияфазово-согласованногопроцессакогерентногоантистоксоварассеяния света в атмосфере. Спектроскопия вынужденного комбинационногорассеяния света позволяет реализовать методику дистанционного зондирования вгеометрии коллинеарных пучков, распространяющихся навстречу друг другу, чтобылотеоретическииэкспериментальноисследовановпараграфе4.2.Характеристические колебательные переходы многих молекул в атмосфере лежат всреднем инфракрасном диапазоне, и возможно одновременное эффективноезондирование всей широкой полосы таких резонансов с помощью сверхкороткихимпульсов.

Параграфы 4.3 и 4.4 посвящены разработке методики импульснойспектроскопииколебательно-вращательныхпереходоввмолекулахгазовсиспользованием сверхкоротких импульсов среднего инфракрасного диапазона, приэтом важной частью реализуемого подхода является характеризация импульсов сосложным временным профилем в низкочастотной области спектра.§4.1. Когерентное антистоксово рассеяние света в обратном направлении длядистанционного зондирования газовых сред и атмосферы- 125 В данном параграфе мы рассматриваем принципиальные физические условия дляреализации эффективной генерации сигнала когерентного антистоксова рассеяниясвета, распространяющиеся в направлении близком к обратному по отношению квозбуждающему излучению. Наш анализ указывает на возможность реализациидистанционного детектирования примесей газов на основе их комбинационноактивныхвращательныхпереходов.Мыдемонстрируемпространственнуюселективность процесса генерации сигнала когерентного антистоксова рассеяниясвета, а также описываем возможные схемы и лазерные источники для реализациикогерентного рассеяния света в обратном направлении.Необходимость выполнения закона сохранения полного импульса системывзаимодействующих фотонов в параметрических оптических процессах строгоограничивает возможную диаграмму направленности генерируемого сигнала [3,41].

Вчастности, генерация когерентного излучения в обратном направлении по отношениюк возбуждающему изучению за счет нелинейного взаимодействия является давнейпроблемой в оптике, препятствующей широкому применению подобных методик длядистанционного зондирования [25,26].

Четырехволновые параметрические процессы,в которых генерируется поле на частоте ω4 при смешиваниисветовыхполей с частотами ω1, ω2, и ω3, требуют выполнения закона сохранения импульса длясистемы фотонов, что соответствует наличию связи между волновыми векторамиki=niωi/c световых полей i = 1,2, 3, участвующих в преобразовании (c – скоростьсвета в вакууме и ni = n(ωi) - показатель преломления на частоте ωi):k=k4(k1k2k3)=0. В случае малых пространственных масштабов, соответствующихзадачам микроскопии, обратное когерентное антистоксово рассеяние света (КАРС)становится возможным в силу жесткой геометрии фокусировки световых пучков [69].Однако, ни одна из известных методик КАРС-микроскопии и спектроскопии непредоставляет достаточно реалистичного пути для перехода к большим длинамраспространения пучков, необходимых для удаленного оптического зондированияобъектов.Недавние эксперименты по генерации вынужденного излучения в обратномнаправлении от атомарного кислорода, возбужденного мощными ультрафиолетовыми(УФ)лазернымиимпульсамиввоздухе[20],демонстрируютвозможность- 126 формировать высоконаправленное, распространяющееся назад пространственнокогерентное излучение со средней мощностью, существенно превосходящеймикроваттный уровень, что является перспективным инструментом для диагностикиудаленныхобъектов.комбинационногоХимическирассеяниясселективнаяиспользованиемспектроскопиятакогокогерентногоисточникатребуетудовлетворению закона сохранения импульса системы фотонов (условий фазовогосогласования)при параметрическом преобразовании света.

В нашей работебыло продемонстрировано, что когерентное комбинационное рассеяние лазерногополя приводит к генерации высоконаправленного, распространяющиеся в близком кобратному направлению КАРС-сигнала, с разрешением отдельных спектральныхкомпонент по пространству. Показано, что этот режим КАРС-спектроскопииудаленных объектов является очень удобным для приложений дистанционногозондирования газовых примесей в атмосфере. Предложенный метод спектроскопииможет найти применение для разработки нового класса систем охраны и мониторингаэкологической безопасности.Когерентное антистоксово рассеяние света на колебательно-вращательных[36,165] и чисто вращательных [250] переходах в молекулах нашло широкийдиапазон применений.

Стоит отметить, что традиционные методики КАРСспектроскопии в коллинеарной геометрии пучков не могут быть использованы врежиме удаленного зондирования в случае плоских фронтов поля из-за отсутствияфазового согласования процесса. Однако, при некоторых условиях маленький уголмежду лазерными пучками позволяет удовлетворить условию фазового согласования.Более того, угловая геометрия обеспечивает удобное пространственное разделениевозбуждающего и генерируемого лучей [251]. Соответствующее пространственноеразделениеразличныхкомбинационно-активныхлинийпозволяетулучшитьчувствительность методики детектирования, которая в традиционных методах можетбыть ограничена спектральным разрешением детектора или уширением линий.Мы рассматриваем когерентный процесс КАРС, в котором оптические поля счастотами ω1 и ω2, сопоставляемые с полями накачки и стокса, используются длякогерентногоселективноговозбуждениякомбинационно-активноймодысцентральной частотой Ω.

Третье поле с частотой ω3, используется для зондирования- 127 наведенной когерентности, генерируя антистоксову и стоксову спектральныекомпонентысоответственно.счастотамиРегистрацияω4=ω3–(ω1-ω2)=ω3-этихсигналовделаетиω4=ω3+(ω1-ω2)=ω3+,возможнымхимически-селективное детектирование газов в области взаимодействия с возбуждающихпучков. В дальнейшем мы фокусируемся на генерации антистоксового сигнала, какпоказано на рис.

4.1.1, а формирование стоксова поля может быть рассмотреноаналогичным образом.Рис.4.1.1. (а) Энергетические диаграммы и взаимное направление пучков в случаекогерентного антистоксова рассеяния света с использованием источников излученияна земле и в небе. Сигнальная волна генерируется в направлении вектора k4.Реализация возбуждения колебательных (а) и вращательных (б) переходов молекул.На энергетических диаграммах сплошными линиями изображены реальные уровнимолекул, пунктирными – виртуальные.Рассмотрим случай, когда поле накачки ω1 на рис. 4.1.1а (или зондирующее полеω1 на рис.

4.1.1.б) генерируется в воздушной атмосфере в точке за исследуемойобластью, и пусть это излучение направлено точно назад, навстречу пучкам стоксова- 128 и зондирующего поля (или поля накачки). Получить такой источник излучениявозможно, сформировав кислородный или азотный лазер в атмосфере, о чемупоминалось ранее [20,23,24]. Как показывают наши расчеты, фазовое согласованиедля генерации когерентного антистоксова рассеяния света под малым углом требует,чтобы частоты двух из трех лазерных полей, участвующих во взаимодействии, былипрактическиравны.Нарис.4.1.1представленыдвевозможныегеометрииэксперимента.

В обоих случаях два лазерных пучка посылаются с поверхности поднебольшим углом друг к другу, при этом излучение атмосферного лазера направленопротивоположно одному из пучков. В нижней части рис. 4.1.1.а и рис. 4.1.1.б лучипредставлены в соответствии с их k-векторами, здесь также показано, как k-векторадолжны быть ориентированы, чтобы удовлетворить фазовому согласованию. Мырассматриваем два случая [(а) и (б)], которые отличаются способом наведениякогерентности молекулярных колебаний. В случае (а) молекулярная когерентностьвозбуждается при помощи излучения атмосферного лазера (k1, - импульс накачки счастотой ω1), распространяющегося в обратном направлении относительно посланнойиз исходной точки стоксовой волны с частотой ω2 и волновым вектором k2. А вслучае (б) молекулярные колебания (чей k-вектор показан на рис.

4.1.1 толстойчерной стрелкой) возбуждаются двумя пучками, посланными из исходной точки поднебольшим углом по отношению друг к другу (k1 и k2, накачка и стоксов импульс,соответственно). Пучок с волновым вектором k3 затем рассеивается на волненаведенной молекулярной когерентности. В обоих случаях, антистоксово излучение сволновым вектором k4 генерируется в направлении наблюдателя. Молекулярнаячастота колебаний (равная ω1–ω2) мала в случае (б).

Ниже мы приводим детальныевычисления для случая, представленного на рис.4.1.1.б.Были исследованы условия фазового согласования для КАРС в обратномнаправлении,обусловленномвращательнымипереходамивмолекулах,возбуждаемых в газовой среде распространяющимися в направлении вперед полемнакачкиистоксовойволны.Сканированиеосуществляетсяприпомощираспространяющегося в обратном направлении поля с произвольной частотой ω3.Пренебрегая зависимостью от частоты показателя преломления в воздухе ni=1, ианализируя расположение волновых векторов, показанное на рис. 4.1.1.б, находим дляслучая малых θ:- 129 1/ 2    2 2 3 1  13 (4.1.1)1/ 2   2 1 2 32  1  13 (4.1.2)На рис.4.1.2 приведены расчеты углов фазового синхронизма по формулам (4.1.1)и (4.1.2) (точки), которые приведены в сравнение с результатами прямых численныхвычислений с учетом наличия дисперсии показателя преломления у атмосферноговоздуха и с учетом больших углов.

Характеристики

Список файлов диссертации