Диссертация (1103411), страница 22

Просмтор этого файла доступен только зарегистрированным пользователям. Но у нас супер быстрая регистрация: достаточно только электронной почты!

Текст из файла (страница 22)

В наших экспериментах импульсы накачки измерялись с помощьютехники XFROG, а импульсы стокса интерференционной автокорреляционнойметодикой. На рис. 3.4.3а и 3.4.3.б представленыXFROG спектрограммадвухпичкового импульса и огибающая его интенсивности, восстановленная изXFROG карты. Каждый из субимпульсов (рис.3.4.3.б) обладает почти гауссовой- 108 формой огибающей с шириной по полувысоте около 180 фс, расстоянием междуимпульсами порядка p  400 фс, соотношение импульсов по амплитуде 1:8.Автокорреляционная функция импульсов на длине волны 680 нм (используемых вкачестве стокосва излучения в схеме КАРС) показана на рис. 3.4.3.в.

Аппроксимацияэкспериментальных данных позволила оценить длительность импульса в 120 фс, авременную форму огибающей интенсивности как гиперболический секанс (рис.(а)1,50,81,00,60,40,50,20,00,0-3000300Время, фс(б)600-0,5Интенсивность, отн. ед.2,01,0Временная фаза, радИнтенсивность, отн. ед.3.4.3.в.).86420-2000200Время, фс(в)Рис.3.4.3. (a) XFROG карта двухимпульсного режима генерации второйгармоники в PPLN кристалле. (б) Восстановленные из XFROG карты огибающейинтенсивности импульса (сплошная кривая) и его временной фазы (пунктирнаякривая).

(в) Результаты измерений методом интерференционной автокорреялциясолитонного импульса на длине волны 680 нм (точки) и его аппроксимации(пунктирная линия).В условиях наших экспериментов когерентное возбуждение оптических фононовалмаза с частотой колебаний 1332 см-1, соответствующих (25+) (F2g) симметрии,обеспечивается стоксовым излучением на длине волны 680 нм длительностьюимпульсов 120 фс и первым из генерируемых в PPLN кристалле импульсов на длине623 нм длительностью 180 фс (импульс накачки). Второй импульс в этой паре служитв качестве задержанного по времени пробного импульса, он обеспечивает генерациюизлучения на антистоксовой частоте и оптическую регистрацию колебанийоптических фононов (см. вставку к рис.3.4.4.а). Сигнал на антистоксовой частоте aсостоит из части, связанной с резонансным нелинейно-оптическим откликомкомбинационно активных колебаний в процессе КАРС (a = 21  2), и части,- 109 ассоциируемой с нерезонансным фоном, генерируемым в результате аналогичногочетырехволнового процесса.0,80,01Stokes-0,3pump-0,4 -0,20,00,20,40,6-0,60,8Время, пс0,40,0-0,2probep0,00,20,4Время, пс0,60,8КАРС сигнал, отн.

ед.Интенсив., отн. ед.Интенсивность, отн. ед.1,2Q, arb. unitsRaman oscillation21,030,820,60,410,20,0565570575580585590Длина волны, нм(а)(б)Рис.3.4.4. (а) Теоретический расчет временного профиля полного КАРС-сигналаиз алмазной пленки (сплошная линия), его резонансной (пунктирная линия) инерезонансной составляющих (штрих-пунктирная линия) из алмазной пленки.

Навставке показаны временные профили входных импульсов (пунктирная линия –стоксов импульс, сплошная синяя линия – накачка и зондирующий импульс) инаведенная ими рамановская когерентность Q в алмазной пленке (голубая линия). (б)Спектры КАРС-сигнала от пленки искусственного алмаза для (1) d = 0, (2) 320 фс, и(3) 400 фс: (точки) экспериментальные данные, (сплошные линии) результатыаппроксимации, полученные в предположении Лоренцовой формы спектра линииоптического фонона.Бездисперсионная нелинейно-оптическая восприимчивость, ответственная загенерацию нерезонансных компонент сигнала КАРС, транслируется в быстрозатухающий временном представлении нелинейно-оптический отклик.

Как известно,задержанный во времени пробный импульс эффективно отделяет резонансную частьКАРС-сигнала и подавляет нерезонансную компоненту [1,10]. Двойные импульсы,генерируемые в процессе удвоения частоты в PPLN кристалле, обеспечиваютнеобходимую задержку во времени момента зондирование оптических фононов:первый импульс служит в качестве накачки, а второй в качестве зондирующегоимпульса, следующий с временной задержкой. Данная концепция представлена на- 110 рисунке3.4.4.а,накоторомтакжепредставленырезультатычисленногомоделирования процесса когерентного антистоксова рассеяния света при заданныхполях накачек.Первоначально было важно провести спектроскопические исследования пленкиCVD-алмаза толщиной 20 мкм, чтобы определить оптимальные условия дляпроведенияКАРС-микроскопии,атакже отладитьпредложеннуюметодикуподавления нерезонансного фона.

Точками на рис. 3.4.4.б представлены спектрыКАРС-сигнала из пленки алмаза, измеренные для различных временных задержек dмежду стоксовым импульсом и импульсом накачки. Время релаксации оптическихфононов в искусственных алмазных пленках было уже измерено нами на лазернойсистеме, использующей только ИК импульсы, и оценено как 2 = 5.3 пс.Следовательно, когда стоксов импульс приходит одновременно с импульсом накачки(d = 0), а зондирующий импульс считывает информацию о когерентных колебанияхоптических фононов со временем задержки d = 400 fs, нерезонансная часть КАРСсигнала сильно подавлена, и зондирующий импульс считывает практически незатухшие колебания оптических фононов (d << 2) (рис. 3.4.4.а).

Такой режимрегистрации обеспечивает максимальный контраст резонансного КАРС-сигнала(линия 1 на рис. 3.4.4.б). В режиме, когда время задержки d между импульсомнакачки и стоксовым импульсами становится сравнимым с задержкой p междуимпульсом накачки и зондирующим импульсом, второй импульс из пары играет роли,как импульса накачки, так и пробного (зондирующего) импульса.

В этом случаепервый импульс взаимодействует с системой, как бы на отрицательных временахзадержки, что приводит к отсутствию его влияния на процесс считывания оптическихфононов. В этом режиме спектры КАРС-сигнала от алмазной пленки проявляютсильную интерференцию между резонансными и нерезонансными компонентами (см.кривую 3 на рис. 3.4.4.б). В промежуточном случае, когда 0 < d < p << 2 , смесьрезонансных и нерезонансных компонент суммарного сигнала КАРС контролируетсявременем задержки между стоксовым импульсом и импульсом накачки d, чтохорошо видно из спектров КАРС, показанных на рис.

3.4.4.б. Сплошная линия нарис.3.4.4.б представляет результаты моделирования, выполненных без какой-либоподгонки, а только с использованием реальных значений параметров всех импульсов- 111 накачки, полученных из измерений, представленных на рис. 3.4.3. Моделированиепроводилось по формуле:Z=10 mZ=0 m(а)5 m(б)Z=30 mZ=20 m(в)(г)Рис.3.4.5. Двумерные карты пространственного распределения КАРС-сигнала отискусственной алмазной пленки при фокусировке излучений накачки на поверхностьпленки (a), на глубину 10 мкм(б), 20 мкм (в) и 30 мкм (г).E(τ)  iγ ∫dt Apr(t) ∫h(t – θ)Apu(θ) Ast*(θ – τ)dθ,(3.4.4)где Apu, Aые и Apк – комплексные амплитуды накачки, стокса и пробного поля, γ –нелинейный коэффициент и нелинейный отклик: h(θ) = R(θ) + S(θ), который включаетрезонансныйчленR( )  f R H   12   22exp   2  sin   1  , 1 22связанныйскомбинационно-активными модами, а также мгновенную часть S(θ) = (1-f)δ(θ), δ(θ) –дельта функция.

Проведенные ранее эксперименты с алмазной пленки позволилиопределить значения констант: Ω1/2πс = 1332 cм-1, Γ1 = 2 см-1, f1 = 0.024, τ1 = 4 фс иτ2 = 5.3 пс . Как видно из рис.3.4.4.б, эти расчеты хорошо согласуются сэкспериментальными данными.- 112 Благодарянелинейнойприродекогерентногопроцессачетырехволновогорассеяния на исследуемых колебаниях, используемая в наших экспериментах схемавозбуждения и регистрации оптических фононов, позволяет регистрировать сигнал изочень небольших объемов, определяемых перетяжкой сфокусированных импульсов, итем самым позволяет проводить зондирование слоев образца на разной глубине.

Вэксперименте размер пятна накачки на длине волны 623 нм составлял около 1 мкм,тогда протяженность перетяжки составляет b = 2π/λw02 = 2.6 мкм, а объем из которогогенерируется сигнал всего 2 мкм3. В наших исследованиях мы демонстрируем, чтокогерентное антистоксово рассеяние света обеспечивает уникальные возможностидля селективного контроля когерентных фононных мод в объеме твердых тел ссубмикронным разрешением в поперечных координатах. На рис.3.4.5.а – гпредставленыкартыискусственногоКАРС-сигнала,алмазавплоскостиизмеренные(XY),присканированииперпендикулярнойпленкинаправлениюраспространения (Z) лазерного пучка, фокусируемого на поверхность пленки(рис.3.4.5.а) и на различную глубину ниже ее поверхности (рис. 3.4.5.б – г) свременем задержки d = 0, чтобы обеспечить максимальную контрастностьинформативного сигнала к нерезонансному фону.

Как можно видеть из этих карт,локальное изменение в плотности пленки может быть визуализировано присканировании сфокусированного излучения непосредственно вдоль всех трех осей X,Y и Z. На рис.3.4.5.г локальные флуктуации плотности видны как яркие пятна призначениях координат x = 5.1 мкм, y = 8.3 мкм и z = 10 мкм, что демонстрируетвозможности методики когерентного антистоксова рассеяния света для локальнойрегистрации возбуждения, содержащегося в фононной моде, и трансформацииинформации от выделенной фононной моды в оптический сигнал.

Заметно, что припроникновении вглубь меняется морфология образца, пропадают складки, отчетливопроявляющиеся на поверхности. Как можно видеть из двумерных карт КАРС-сигнала(рис.3.4.6.а) и одномерного профиля сигнала (рис.3.4.6.б), измеренного вдольнаправления, задаваемого пунктирной линией, эта техника помогает детектировать ианализировать пространственные неоднородности оптических свойств в исследуемойсреде с субмикронным разрешением.

Характеристики

Список файлов диссертации