Диссертация (1103411), страница 21

Просмтор этого файла доступен только зарегистрированным пользователям. Но у нас супер быстрая регистрация: достаточно только электронной почты!

Текст из файла (страница 21)

По-существу, на основе когерентного комбинационного рассеяния светанами была реализована схемы спектрометра и микроскопа, детали которых описаныниже.Рис.3.4.1. Схемы КАРС-спектрометра (а) и КАРС–микроскопа (б) дляисследования оптических фононов в средах, обладающих кристаллическойструктурой.

Обозначения на рисунках и подробное описание установок можнонайти в параграфе 3.2.- 103 РеализованныйКАРС-спектрометр,работающийсимпульсаминакачкиинфракрасного спектрального диапазона (1.25 – 1.8 мкм), представлен на рисунке3.4.1.а. (см. также детальное описание в параграфе 3.2). В первом плече светзаводится в МС световод 1 для формирования перестраиваемых по частотефемтосекундных импульсов, являющихся стоксовым полем. Во втором плечепроисходит формирование поля накачки и зондирующего излучения. Спектральноесужение лазерного излучения из-за фазовой самомодуляции в МС световоде 2позволяет улучшить спектральное разрешение КАРС-спектроскопии.

Степеньспектральной компрессии 3.7 обеспечивает адекватный уровень спектральногоразрешения(около65см-1)длярешаемыхвэтихэкспериментахзадач.Сформированное таким образом излучение с суженым спектром использовалосьодновременно в качестве накачки и зондирующего излучения в схеме КАРС.Фокусировка импульсов накачки и коллимация полезного сигнала производилисьмикроскопными объективами ЛОМО x20 с числовой апертурой NA = 0.4 в пятнодиаметром около 3-4 мкм, а пиковая интенсивность составляла до 3×1011 Вт/см2.Энергии импульсов накачек около 1 нДж, а длительности 50 и 300 фс,соответственно. Генерируемый нелинейно-оптический сигнал на длине волны около1.05 мкм отделялся от засветки и возбуждающих импульсов спектральнымифильтрами, после чего записывался ИК спектрометром Solar SDH-IV с охлаждаемойInGaAs-линейкой.В элементарной ячейке кристаллической структуры алмаза содержится два атомауглерода, что соответствует O7k группе пространственной симметрии.

Даннаяпространственная симметрия, формирует трижды вырожденный центрозонный фонон(25+) (F2g). Процесс спонтанного комбинационного рассеяния первого порядка наоптическом фононе описан в работе [242]. Типичный спектр спонтанногокомбинационного рассеяния (СКР) комбинционно-активного резонанса R/2πc  1332см1 оптического фонона используемой в экспериментах синтетической CVDалмазной пленки представлен на вставке к рис.3.4.2.б. Ширина линии рамановскогорассеяния оптического фонона в нашей алмазной пленке достаточно велика (около2.0 см-1) по сравнению с шириной этой же фононной линии в кристаллическом алмазе- 104 (1.65 см-1 при температуре 300 К [242]), что отражает высокую степень1,00,80,60,40,20,01450150015501600165013,02,0СКР сигнал,отн.

ед.КАРС сигнал, отн. ед.Интенсивность, отн. ед.разупорядоченности кристаллической структуры в выращенной пленке.1,502,51,01326 1332 1338-1/2c (см )0,50,010001200140016001800-1Рамановская отстройка /2c (см )Длина волны (нм)(а)(б)Рис.3.4.2. (а) Спектры солитонного излучения из МС световода 1,использованные для получения КАРС спектров из алмаза. (б) Спектры КАРСсигналов CVD алмазной пленки, полученные с использованием источникаперестраиваемых импульсов. Спектр спонтанного комбинационного рассеяниясинтетического алмаза показан на вставке.

Экспериментальные спектрыизображены кружками. Теоретический расчет КАРС спектров показан сплошнымилиниями в предположении Лоренцева профиля линии комбинационно-активногорезонанса с параметрами p/(2c) = 1332 cм1, p/(2c) = 2 cm1.На рис.3.4.2.б изображены КАРС-спектры, полученные в алмазной пленке прифокусировке возбуждающих импульсов в пятно размером около 5 мкм при различныхцентральных длинах волн стоксова излучения (рис.3.4.2.а).

Максимальный КАРСсигнал получен (темно-синяя линия на рис.3.4.2.б), когда длина волны стоксова поляварьируется около 1500 нм, что удовлетворяет условию резонансного возбужденияоптического фонона на частоте p/2πc  1332 см1. КАРС-спектры обладаютхарактерной асимметрией, связанной с интерференцией резонансной и нерезонанснойчастей нелинейной восприимчивости третьего порядка. Интерференция различныхвкладов в КАРС-сигнале была подробно описана в параграфе 3.1, здесь мы такжеобсуждаем вопросы использования когерентности генерирующихся сигналов.Для теоретического описания экспериментально полученных КАРС спектровалмазной пленки спектральная интенсивность сигнала представлена как- 105 I  a  3 * d1d2 d3  E1 1 E2 2 E1 3  a  1  2  3 2,(3.4.1)где E1(1,3) – спектр излучения из МС световода 2, E2(2) – спектр стоксова поля(излучение из МС световода 1), и χ(3) - кубическая нелинейно-оптическаявосприимчивостьматериала.Полагаем,чторезонанснаячастькубическойвосприимчивости обладает Лоренцевым профилем линии:1 3   nr3   r3  p 2   p  1  2   i  p 2,(3.4.2)где χ(3)nr - нерезонансная часть χ(3), χ(3)r - амплитуда резонансной части χ(3), и p –ширина линии фонона.

Основываясь на спектре спонтанного комбинационного(рамановского) рассеяния алмазной пленки, положим p/(2c) = 2 cм1. Лучше всегоэкспериментальные КАРС спектры описываются, если положить |χ(3)r / χ(3)nr| = 17(показаны сплошными линиями на рис.3.4.2.б для различных длин волн стоксоваизлучения). Хотя это значение в 1.2 раза меньше |χ(3)r / χ(3)nr| = 20 представленного вработе [9] для кристаллического алмаза при поляризации электрических полей вдольнаправления[110],всежеполученноезначениепоказываетсильнуюкомбинационную нелинейность искусственной алмазной пленки. ПреобразованиеФурье выражения (3.4.2) с последующей процедурой нормировки приводит к хорошоизвестной форме нелинейного отклика в виде затухающего осциллятора вовременном представлении:f  t   1  f R    t   f R H  t  12   22exp  t  2  sin  t  1  1 22,(3.4.3)где δ(t) – дельта-функция Дирака, H(t) – ступенчатая функция Хэвисайда, τ1 = Ωp1≈ 4 фс и τ2 = (Γp/2)-1 ≈ 5.3 пс времена колебания и затухания, соответственно, и fR –доля рамановской части нелинейности в общем нелинейном отклике.Частота колебаний фонона 1332 см-1 и его ширина 2 см-1, а также значения |χ(3)r /χ(3)nr| = 17 и fR = 2.48 % могут быть получены при из аппроксимации измеренныхКАРС спектров (рис.3.4.2).

Выражение для fR получается при сравнении результатаФурье преобразования выражения (3.4.2) с выражением (3.4.3), что даѐт fR =(1+k|χ(3)r/χ(3)nr|)-1, где k = (τ12 + τ22)/(2τ1τ2), и приводит к fR = 2.53 % для- 106 кристаллического алмаза и к fR = 2.48 % для синтетической алмазной пленки,используемойвнашихэкспериментах.Коэффициентвынужденногокомбинационного (рамановского) усиления изучаемой пленки может быть получен извыражения g R  n2 K  (4 3)  ( n0 c)  (  r3  nr3 ) , где n0 ≈ 2.4 – линейный показательпреломления, ω – частота колебаний фонона. Типичные значения нелинейногопоказателяпреломлениянаосновемгновеннойкерровскойнелинейностисинтетического алмаза n2K  5.41016 см2/Вт на длине волны 800 нм, подтвержденныенашимиизмерениями,приводятккоэффициентурамановскогоусиленияgR = 2.3 см/ГВт.

Полученное значение коэффициента ВКР-усиления для алмазнойпленки много больше чем для плавленого кварца gR = 0.01 см/ГВт.Таким образом, в нашей работе мы показали, что техника фемтосекундной КАРСспектроскопии позволяет измерять амплитуду, время дефазировки и параметрыоптической нелинейности оптических фононов в синтетических алмазных пленках.Подобная КАРС метрология оптических фононов позволяет контролироватьлокальное качество пленок синтетического алмаза.Во второй части параграфа описывается решение задачи химически селективнойэкспресс диагностики объектов с упорядоченной кристаллической структурой ипостроения их изображений с высоким пространственным разрешением на основекогерентного комбинационного рассеяния света. Как было описано выше, управлениеформой огибающей интенсивности сверхкоротких импульсов в процессе удвоениячастоты в PPLN кристалле представляет большой интерес для целей увеличенияхимическойселективности,спектроскопиикогерентногоконтрастностирамановскогоискоростирассеяния.методикНиженаосновепредставленырезультаты численных расчетов и экспериментов по КАРС-микроспектроскопииалмазоподобных кристаллических структур, показывающие высокий потенциалразработанной лазерной системы на базе МС световодов и нелинейно-оптическихкристаллов для экспресс диагностики кристаллических объектов с высокимпространственным разрешением.

В качестве тестового объекта исследованиявыступала описанная ранее пленка синтетического алмаза.Эксперименты проводились на лазерной системе, включающей задающийгенератор сверхкоротких импульсов, МС волокно и нелинейно-оптические кристаллы- 107 (рис.3.4.1.б) (подробное описание содержится в параграфе 3.3). Излучением накачки всхеме КАРС-спектроскопии служили импульсы на длине волны 623 нм со среднеймощностью около 50 мВт, импульсы стоксового излучения имели длину волны 680нм и генерировались в процессе удвоения частоты в кристалле LBO толщиной 2 мм(энергия в импульсе 0.1 нДж). Разность частот pu  st бигармонического излучениясоответствовала частоте оптических фононов алмаза 1332 см-1.

Сформированныеимпульсы накачки сводились на дихроичном зеркале и фокусировались в образец спомощью микроскопного объектива. Нелинейный сигнал выделялся по спектру припомощиоптическихфильтроввысокихчастоты,полосовыхфильтровирегистрировался на ФЭУ. В случае измерения спектра КАРС-сигнала использовалсямонохроматор МДР-23 с решеткой 1200 штрихов/мм, тогда как при формированиидвумерныхкартдетектировалсяполныйКАРС-сигнал,предварительноселектированный с помощью фильтров. В плечо стоксова излучения помещалсямеханический прерыватель лазерного пучка (чоппер) для последующего выделенияполезного электрического сигнала с ФЭУ при помощи синхронного усилителя SR830(Stanford Research Systems, США). Образец помещался на моторизированнуюмикрометрическуюперпендикулярныхподачку,направленияхосуществляющую(XYZ)исканированиесинхронизованнуювстрехсистемойдетектирования на базе синхронного усилителя SR830, что позволило реализоватьтрехмерную сканирующую лазерную микроскопию.Ранее в параграфе 3.3 была показана возможность управления временнойогибающей сверхкоротких импульсов в кристаллах PPLN в процессе генерациивторой оптической гармоники.

Формирование последовательности из двух импульсовособенно востребовано в спектроскопии КАРС с временным разрешением дляисследования долгоживущих комбинационно-активных мод, таких как оптическиефононы в кристаллических решетках. Использование импульсов накачки со сложнымпрофилем огибающей интенсивности требует аккуратной диагностики временнойформы импульсов.

Характеристики

Список файлов диссертации