Диссертация (1103411), страница 13
Текст из файла (страница 13)
Для измерения спектра ИК излучения вдиапазоне 3-5 мкм использовался охлаждаемый HgCdTe-детектор и монохроматор сзаменяемыми дифракционными решетками. В монохроматоре использовалисьрешетки 300 штрихов на миллиметр для анализа спектрального состава излучения сдлинами волн короче 4 мкм, и использовались решетки 150 и 75 штрихов намиллиметр для низкочастотного диапазона частот. Во всей области перестройкисистемы (3-11 мкм) излучение детектировалось пироэлектрическим приемником(рис.2.4.2).Измерение формы сверхкоротких импульсов во всем среднем ИК диапазоне (от 3до 15 мкм) является важной задачей для дальнейшего эффективного использования- 60 таких импульсов в методиках нелинейной спектроскопии. В параграфе 4.3 предложени продемонстрирован метод характеризации импульсов в диапазоне, покрывающийвесь средний ИК диапазон.
С помощью разработанной техники была изученатрансформация огибающей и фазы сверхкороткого импульса среднего ИК диапазона,распространяющегося по трассе в газе в области, попадающей в полосу поглощенияколебательно-вращательных переходов молекул газа. Отмеченные закономерности вискажении формы сверхкороткого импульса при взаимодействии с молекулами газа,позволяютпредложитьновуюметодикуимпульсной(время-разрешенной)спектроскопии газовых сред, что отражено в параграфе 4.5.3Интенсивность, отн. ед.Частота c x10 , см5 432-111,00,80,60,40,20,0234567891011Длина волны, мкмРис.2.4.2. Область перестройки фемтосекундных импульсов в среднем ИКдиапазоне от 3 до 11 мкм, формируемые в схеме генерации разностной частоты накристалле AGS.
На нижней шкале абсцисс отложены центральные длины волнимпульсов, а на верхней – соответствующие им частоты. Реализованный источниксреднего ИК излучения покрывает диапазон частот от 1000 до 3500 см-1,соответствующий наиболее интересным колебательным резонансам молекул.В заключение главы отметим, что описанные здесь лазерные системы позволяютполучать сверхкороткие лазерные импульсы в широком спектральном диапазоне, сразличными длительностями и энергиям. Такое разнообразие параметров позволяетосуществлять различные экспериментальные схемы и методики нелинейнойспектроскопии, что будет продемонстрировано в Главах 3 и 4, содержащих основныеоригинальные результаты диссертационной работы.Глава 3.
Микроспектроскопия когерентного комбинационногорассеяния света с использованием оптических волокон и фазовомодулированных импульсов накачкиМетодика нелинейно-оптической микроскопия на базе когерентного антистоксоварассеяния света (КАРС) представляет большой интерес для спектрально-селективнойдиагностики и визуализации различных объектов, в том числе биологических тканей.Когерентность сигнала КАРС определяет значительные преимущества метода вбыстродействии, пространственном и временном разрешении по сравнению соспектроскопией спонтанного комбинационного рассеяния света [206].
Нелинейныйхарактер взаимодействия предполагает использование интенсивных сверхкороткихимпульсов, которые нашли широкое применение в различных схемах многофотонноймикроскопии. Однако, использование фемтосекундных импульсов для КАРСспектроскопии затруднено из-за сильного влияния нерезонансного фона и низкогоспектрального разрешении, что требует поиска новых подходов для решения этихпроблем. Настоящая глава посвящена вопросам генерации, а также спектральному,фазовому и временному преобразованию сверхкоротких импульсов, используемых вкачестве импульсов накачки в КАРС-микроспектроскопии, для повышения ееэффективности и спектрального разрешения.
В параграфе 3.1 развивается методикаКАРС-спектроскопии высокого спектрального разрешения с использованием фазовомодулированных импульсов. Управление спектрально-временными параметрамифемтосекундных импульсов и их доставка до объекта исследования возможны вволоконном формате с помощью полых фотонно-кристаллических световодов, чтоотражено в параграфе 3.2.
Развитие новых компактных источников фемтосекундныхимпульсов с высокой тактовой частотой является одним из необходимых условий дляреализации эффективных экспериментальных схем КАРС-микроспектроскопии. Впараграфе 3.3 представлены результаты по спектрально-временному преобразованиюсверхкоротких импульсов в микроструктурированных световодах и нелинейныхкристаллах, что позволило реализовать перестраиваемый источник фемтосекундныхимпульсов в широком спектральном диапазоне и использовать его далее вэкспериментах по спектроскопии когерентного антистоксова рассеяния света.
В- 62 параграфах 3.4 и 3.5 представлены результаты КАРС-микроспектроскопии алмазныхпленок и тканей головного мозга лабораторных животных, полученные с помощьюреализованных компактных лазерных систем.§3.1 Спектроскопия когерентного антистоксова рассеяния света (КАРС) сиспользованием фазово-модулированных импульсовПерспективной методикой для повышения эффективности нелинейно-оптическойспектроскопии на основе когерентного антистоксова рассеяния света являетсяактивное формирование спектрально-временного профиля сверхкоротких импульсовнакачки. Продемонстрированная в данном параграфе стратегия фазового контроляпозволяет радикально увеличить когерентный отклик от слабой комбинационной(рамановской) моды, тем самым обеспечивая улучшение чувствительности испектрального разрешения КАРС-микроспектроскопии.Одним из наиболее очевидных подходов к управлению фазовыми свойствамисверхкоротких импульсов является наведение по его временному профилю линейнойчастотноймодуляции(вэтомслучаеговорятоформированиилинейночирпированных импульсов).
В таком импульсе спектральные компоненты обладаютразличными групповыми задержками друг относительно друга, причем вариациямгновенной частоты от времени является линейной функцией. На переднем фронтесверхкороткого импульса с отрицательным чирпом сосредоточены синие компонентыспектра, а на «хвосте» – красные. Подобное взаимно однозначное соответствиемгновенной частоты и ее положения в импульсе позволяет производить спектральныеизмерения путем варьирования времени задержки между приходом импульсов. Вконтексте процесса когерентного антистоксова рассеяния света изменение временизадержки между чирпированными импульсами накачки соответствует изменениюмгновенной разности частот между волнами накачки и стокса (ωpu – ωst), чтопозволяет возбуждать различные комбинационные моды вещества.- 63 ПервыеэкспериментыпоКАРС-спектроскопиисчирпированнымифемтосекундными импульсами были продемонстрированы в 1992 году [207], но вэтой работе не было осуществлено сопоставление комбинационного спектра веществаи зарегистрированного сигнала КАРС.
Такой анализ был проведен в сериитеоретических работ в начале 2000-ых годов [208,209], далее нашедшим своеподтверждение в экспериментах [210], которые показали полное соответствиеинформации о нелинейной кубической восприимчивости χ(3) вещества, получаемой изизмерений зависимости мощности антистоксовой волны при вариации частотыузкополосныхимпульсовиизменениизадержкимеждудвумялинейночирпированными широкополосными импульсами накачки. Увеличение фазовоймодуляцииимпульсовпозволяетосуществитьпредельныйпереход,когдазависимость мощности КАРС-сигнала от времени задержки τ соответствует квадратунелинейной восприимчивости вещества: ICARS(τ) ~ |χ(3)(ωpu – ωst)|2.
Теоретическийанализ различных методик спектроскопии когерентного комбинационного рассеяниясвета, включая КАРС с использованием фазово-модулированных импульсов приведенв работах А.М.Желтикова [11,208]. В нашей работе была развита методика фазовогоконтроля процесса комбинационного рассеяния света, что нашло описание в этомпараграфе.Идея фазового контроля процесса когерентного комбинационного рассеяния (вчастностиКАРС)сиспользованиемлинейночирпированныхимпульсовпроиллюстрирована на рис.3.1.1. Пробное поле на частоте ωpr неупруго рассеиваетсяна комбинационных колебаниях с собственной частотой ΩR, которые когерентновозбуждены оптимизированными по спектру и времени оптическими поляминакачки, что в результате приводит к возникновению сигнала когерентногоантистоксоварассеянного света начастотеωas=ωpu+ΩR.Дляэффективноговозбуждения комбинационной моды оптические поля накачки должны обладатьдостаточной интенсивностью спектральных компонент с частотами ωpu и ωst=ωpu–ΩR.Каноническая техника КАРС подразумевает реализацию резонансного возбуждениямод при помощи спектрально изолированных квазимонохроматических пучковнакачки и стокса с частотами ωpu и ωst, соответственно.
В нашей схеме (рис.3.1.1.а)падающие на образец поля представляют собой пару широкополосных лазерныхимпульсов с одинаковым линейным чирпом ϕ(t) = αt2 и c центральными частотами- 64 ωpu(η1) = ω1 +2αη1 и ωst(η2) = ω2 +2αη2, где η1 и η2 = η1 + τ время в бегущей системеотсчета, связанное с импульсом накачки, и τ – задержка между возбуждающимиимпульсами.
Спектр оптического возбуждения такой пары импульсов содержиткомпоненты на разностной частоте Ωm(τ)=(ω1 – ω2) – 2ατ, контролируемой задержкойτ (рис.3.1.1.б).(а)(б)Рис.3.1.1. Когерентное комбинационное рассеяние с использованием импульсов слинейным чирпом: (а) спектрально-временная карта возбуждающих импульсов(накачка – синие линии, стокс – красные линии), генерирующегося нелинейногосигнала (фиолетовые линии) и возбуждающей силы EpuEst (зеленые) на частоте Ωm.Оптическое возбуждение осуществляется двумя линейно чирпированнымиимпульсами с центральными частотами pu и st.
За счет чирпов импульсов, можноуправлять частотой модуляции Ωm при изменении задержки между импульсами (зеленые линии на панели (б)).В процессе нелинейного когерентного комбинационного рассеяния происходиткогерентное сложение полей от всех индивидуальных источников излучения, чтопозволяет сформировать высоконаправленный яркий когерентный пучок света [1].Записанная фаза рассеяния проявляется в профилях спектра и временной огибающейсформированного светового поля. В наших исследованиях мы демонстрируем, чтофазой когерентного комбинационного рассеяния можно управлять и очень точно ееподстраивать, используя специально приготовленные возбуждающие импульсы. Вэкспериментах возможность реализации подобного фазового контроля была- 65 продемонстрирована в процессе интерференции комбинационного рассеянногосигнала с полем нерезонансного четырехволнового излучения.
При варьированиизадержки между возбуждающими импульсами возникающая интерференционнаякартина полного генерируемого сигнала нелинейного рассеяния обладает профилемтипаФано-резонанса,проявляющийсяпричтоподчеркиваетдеструктивнойхорошоинтерференцииразрешенныйна«темнойпровал,стороне»комбинационного резонанса.Полный анализируемый нелинейный сигнал E = Er + Enr (рис.3.1.2.б) являетсясмесью комбинационного отклика молекул Er и когерентного фона Enr, связанного снерезонансными четырехволновыми процессами, определяемыми электроннымвкладом в оптическую нелинейность и нерезонансной частью молекулярного отклика.В нашей схеме слабодисперсионный когерентный фоновый сигнал служит для записифазыкогерентногокомбинационногоотклика,такимобразом,позволяявизуализировать управляемый по фазе сигнал когерентного комбинационногорассеяния.Теоретическое описание формирования нелинейного сигнала основано настандартном представлении поля в виде комплексной амплитуды и несущей [11,132]:E(τ, z) iγ ∫dt ∫dξ Apr(t, ξ) ∫h(t – θ)Apu(θ, ξ) Ast*(θ – τ, ξ)dθ,(3.1.1)где Apu, Ast и Apr – комплексные амплитуды накачки, стокса и пробного поля, γ –нелинейный коэффициент, h(θ) = R(θ) + S(θ) - и нелинейный отклик, включающийрезонансныйчленR( ) f R H 12 22exp 2 sin 1 , 1 22(H(θ)–ступенчатаяфункция Хевисайда) связанный с комбинационно-активными модами, а такжемгновенную часть S(θ) = (1-f)δ(θ), δ(θ) – дельта функция.
![](https://s.studizba.com/z.php?f=/templates/si/i/noavatar.png&w=100&h=100&t=1"){kind=avatar}
