Исследование одноэлектронного транспорта в наноструктурах молекулярного масштаба (1103190), страница 3
Текст из файла (страница 3)
Приведен краткий обзор работ, в которых в тех или иных приближениях произведен учет дискретного энергетического спектра острова одноэлектронного транзистора [6,7].Таким образом, в первой главе показана необходимость изучения туннельного транспорта электронов в наноструктурах молекулярного масштаба с учетом одноэлектронныхэффектов и эффектов квантования энергетического спектра электронов.Во второй главе рассматриваются и анализируются процессы и параметры реальнойсистемы, изучавшейся в эксперименте. Кратко описаны два типа молекулярных одноэлектронных транзисторов. Первый тип основан на использовании сканирующего туннельногомикроскопа и проводящей подложки, на которую напыляется управляющий электрод, азатем наносится монослой кластерных молекул [5].
Второй тип основан на использованиидиэлектрической подложки, на которую наносятся туннельные и управляющий электроды, а после осаждается монослой кластерных молекул [А6]. Анализ показал, что свойстватуннельных переходов у созданных такими способами транзисторов могут быть, как симметричными, так и несимметричными.
Далее в этой главе произведена оценка основныхпараметров молекулярных одноэлектронных транзисторов обоих типов. Обсуждено соотношение размеров электродов и размеров используемых молекул, расстояние от молекулыдо электродов. Определены характерные значения коэффициентов деления напряжения натуннельных переходах транзистора. Путем оценки параметров в реальной экспериментальной ситуации показано, что молекулу можно рассматривать как точечный объект и рассматривать ее связь с электродами, как слабую.
Приведены общие оценки энергетическиххарактеристик рассматриваемой системы.Представлен расчет распределения электрическим полей в межэлектродном про-12странстве молекулярного транзистора с помощью метода конформных отображений. Показано, что если кластерная молекула располагается на расстояниях от электродов порядкаих толщины, то потенциал в точке ее нахождения составляет не менее 50% потенциалаэлектрода.
Кроме того, в работе показано, что значение потенциала спадает достаточномедленно с расстоянием от электрода, что позволяет считать потенциал в области расположения молекулы величиной постоянной.На примере молекулы карборана C10 B2 H12 , проанализирована устойчивость молекулы под действием внешнего электрического поля. Представлен расчет влияния внешнегоэлектрического поля на структуру энергетических уровней молекулы, произведенный методом Хартри-Фока [9]. На основе этого расчета показано, что для межэлектродного зазорашириной 10 нм структура молекулы остается неизменной (не разрываются химическиесвязи) при включении туннельного напряжения на электродах вплоть до 100 В.
При туннельных напряжениях свыше 100 В начинается разрыв химических связей в молекуле ипри напряжениях свыше 400 В происходит разрушение молекулы за счет отрыва отдельных атомов. Поскольку в реальных экспериментах туннельное напряжение не превышало 2вольт, то в рассматриваемой модели взаимное положение энергетических уровней молекулы остается неизменным при изменении туннельного напряжения.
Это позволяет говоритьоб гарантированной устойчивости молекулы под действием поля, созданного туннельнымнапряжением на электродах, в интересующем диапазоне туннельных напряжений. Анализэкспериментальных данных и данных численного расчета позволяет утверждать, что поддействием туннельного напряжения положения электронных уровней в молекуле сдвигаетсяна одну и ту же величину ηeVT , где η — коэффициент деления туннельного напряжения напереходах транзистора.Для изучения влияния одноэлектронных эффектов на туннельный транспорт электронов в молекулярном транзисторе необходимо использование понятия зарядового состояния и понятия эффективной емкости молекулярных объектов.
Номер зарядового состояниямолекулы определен как:n=XαZα − ν ,где Zα — номер атома с индексом α в периодической таблице, ν — число электроновв молекуле. Под зарядом молекулярного объекта подразумевается разность суммарного13заряда ядер и суммарного заряда электронов. Эффективная собственная емкость объектовмолекулярного масштаба определяется как:Cef f =e22e2=,a42I1 − A1где I1 — первый потенциал ионизации молекулярного объекта, A1 — первое сродство к электрону. Формула для эффективной собственной емкости позволяет определять как емкостьмолекул, так и отдельных атомов. Такая возможность обусловлена квадратичной зависимостью полной энергии атомов и молекул от их заряда.
Рассчитана собственная эффективнаяемкость большого круга молекул. Анализ зависимости эффективной собственной емкостимолекул от числа атомов в них показал, что собственная эффективная емкость линейныхмолекулярных объектов ∼ N , где N — число атомов в молекуле, для двухмерных молеку√√лярных объектов ∼ N , для трехмерных молекулярных объектов ∼ 3 N .В конце этой главы представлен расчет положений энергетических уровней молекулыC10 B2 H12 в зависимости от ее заряда, проведенный методом Хартри-Фока. Показано, чтоположение энергетического уровня в молекуле, на который приходит или с которого уходитэлектрон, описывается классической формулой одноэлектроники4ε(n) =e2 n,Cef fгде n — номер зарядового состояния молекулы.Для молекулы, лежащей на проводящей подложке, произведена оценка времени энергетической релаксации электронов в молекуле посредством её диполь-дипольного взаимодействия с подложкой.
Показано, что значение времени релаксации составляет τrel = 10−10 .В третьей главе представлены основные уравнения, описывающие туннельныйтранспорт электронов в молекулярном одноэлектронном транзисторе в приближении слабойсвязи[11]. В начале главы определен модельный гамильтониан рассматриваемой системы.Поскольку молекула в молекулярном одноэлектронном транзисторе слабо связана с туннельными электродами, путем использования теории возмущений во втором порядке, марковского приближения, секулярного приближения для матрицы плотности и модели Бардина для расчета темпов туннелирования, получена система кинетических уравнений длядиагональных элементов матрицы плотности молекулы [4].
На основе системы уравненийдля диагональных элементов матрицы плотности получена система кинетических уравнений для функции распределения вероятностей по электронным конфигурациям молекулы,14которая описывает транспорт электронов в молекулярном одноэлектронном транзисторе сдискретным энергетическим спектром острова.Впервые одновременно рассмотрено влияние двух предельных случаев энергетической релаксации электронов в молекуле за счет взаимодействия молекулы с подложкойна вольтамперные характеристики и характеристики управления транзистора. Первый случай — бесконечно медленная энергетическая релаксация электронов в молекуле τrel = ∞.Второй случай — бесконечно быстрая энергетическая релаксация электронов в молекуле τrel = 0. Для указанных предельные случаев энергетической релаксации электронов вмолекуле, рассмотрен переход от системы кинетических уравнений для функции распределения по электронным конфигурациям молекулы к одночастичным функциям распределения вероятности и к функции распределения вероятностей по зарядовым состояниям.Представлено выражение для расчета туннельного тока, протекающего через молекулу поддействием приложенного туннельного напряжения, на основе одночастичной и зарядовойфункции распределения вероятности молекулы.Наиболее удобно анализировать свойства вольтамперных характеристик молекулярного одноэлектронного транзистора при температуре термостата, близкой к абсолютномунулю.
В пределе нулевой температуры термостата в этой главе представлены выражениядля расчета одночастичных функций распределения вероятностей и функций распределения вероятностей по зарядовым состояниям.В случае расчета транспортных характеристик молекулярного транзистора, работающего в режиме быстрой энергетической релаксации электронов, необходимо вычислятьравновесное каноническое распределение Гиббса по одночастичным состояниям в молекуле.Впервые представлено рекуррентное соотношение для сверхбыстрого точного расчета канонического распределения Гиббса и специальный алгоритм суммирования экспонент длявычисления равновесного распределения Гиббса на компьютере. Количество шагов вычисления при использовании рекуррентного соотношения удается сократить до N 2 , где N —количество рассматриваемых электронных уровней в молекуле.Для случая бесконечно медленной релаксации получена система рекуррентных уравнений для вычисления одночастичных и зарядовых функций распределения вероятности.Далее в этой главе представлен метод имитационного моделирования процессов водноэлектронном молекулярном транзисторе методом Монте-Карло [8].
В работе рассмот-15рен метод Монте-Карло имитационного моделирования туннельного транспорта в транзисторе с медленной энергетической релаксацией электронов и впервые предложена схемаимитационного моделирования вольтамперных характеристик и характеристик управленияхарактеристик молекулярного одноэлектронного транзистора, работающего в режиме бесконечно быстрой энергетической релаксации электронов по энергии.Таким образом, в этой главе получены все необходимые уравнения для проведениячисленных расчетов вольтамперных характеристик и характеристик управления молекулярного одноэлектронного транзистора.В четвертой главе проведено вспомогательное рассмотрение туннельного транспорта электронов в молекулярном одноэлектронном транзисторе с сильно упрощенным дискретным энергетическим спектром центрального электрода.
![](https://s.studizba.com/z.php?f=/templates/si/i/noavatar.png&w=100&h=100&t=1"){kind=avatar}
