Диссертация (1102719), страница 8
Текст из файла (страница 8)
Для того, чтобы избежать насыщения сигнала с ПЭП, изпервичного газокластерного пучка вырезают центральную часть. Для этой процедурыиспользуется скиммер [129] – воронка, которая пропускает центральную часть пучка, абоковую отводит в сторону.Другим способом диагностики кластеров является метод, основанный на эффектерэлеевского рассеяния излучения в газокластерной среде [130]. Суть данного методазаключается в том, что рассеяние света на некластеризованном газе пропорционально N, где N– число мономеров, в то время как рассеяние на кластерах пропорционально Q2, где Q – числокластеризованных мономеров. Это явление объясняется тем фактом, что молекулы в одномкластере рассеивают свет синфазно, в то время как рассеяние на мономерах не синхронизованыпо фазе [119].Релеевский сигнал от одной частицы всегда поляризован (в случае, если падающееизлучение поляризовано, то поляризация сигнала будет параллельна падающей) и определяетсяинтенсивностью воздействующего излучения I, углом наблюдения , расстоянием до частицыL и ее радиусом R [131]:(),(1.16)30где - длина волны падающего излучения, n – коэффициент преломления.Сигнал от ансамбля частиц будет пропорционален плотности частици сечениюрассеяния σ, которое, в свою очередь, определяется формулой [130]:(Впредположении,что100%)газа(1.17)кластеризуется,пропорциональна отношению плотности мономеров, а радиус кластера⁄плотностькластеровк количеству частиц в кластере N:, то сигнал рэлеевского рассеянияN растет с увеличением давления квадратично, а концентрация частиц.
Размер кластера– линейно. Такимобразом, сигнал рэлеевского рассеяния в кластерной среде будет пропорционален третьейстепени давления газа [10]. В случае некластеризующегося газа, рэлеевский сигнал будетпропорционален давлению (так как давлению пропорциональна концентрация рассеивающихчастиц). Факт такого изменения характера зависимости может быть использован дляопределения порога кластеризации газа. Метод рэлеевского рассеяния не дает информацию обабсолютном размере кластеров, так как величина рассеянного сигнала существенно зависит отгеометрии эксперимента (например, расстоянием до детектора и углом, под которымрегистрируется сигнал – как правило, это 90°).
Во многих работах делается грубая оценкаразмера кластеров, опираясь на предположение о том, что порог регистрации сигналарэлеевского рассеяния соответствует размеру кластера ~100 атомов [132, 133].Итак, по сигналу рэлеевского рассеяния можно судить об относительных концентрациии размерах кластеров при использовании различных газовых сред. В свою очередь, методдетектирования кластерного пучка с помощью ПЭП имеет преимущество перед методом,основанным на эффекте рэлеевского рассеяния, которое заключается в простоте и большейточности определения порога кластеризации.1.2.2 Взаимодействие интенсивного фемтосекундного лазерного излученияс кластерамиНаиболее развитой моделью описания взаимодействия интенсивного (I>1015Вт/см2)лазерного излучения с кластерами, , объясняющей ряд экспериментальных результатов[134-137], является модель наноплазмы, впервые предложенная в [10].
Эта модель состоит изтрех ключевых разделов, описывающих ионизацию, нагрев и расширение кластера.Предполагается, что передний фронт лазерного излучения, ионизует кластер, а основная частьимпульса взаимодействует с наноразмерными сгустками плазмы высокой концентрации.31Модель наноплазмы использует ряд приближений: размеры кластера малы, а вероятностьстолкновений внутри велика, так что наличием температурных градиентов можно пренебречь.Таким образом, температура однородна, распределение скоростей максвелловское иизотропное. Модель справедлива для кластеров размером больше дебаевской длиныd kTe / 4 nee2 , порядок величины которой около 5 Å для твердотельной плазмы энергиипорядка 1 кэВ.
Плотность плазмы кластера предполагается однородной в течение временирасширения. Механизмами первичной ионизации является полевая ионизация (надбарьерная итуннельная), нагрев электронов происходит за счет обратно-тормозного поглощения, адальнейшая ионизация - за счет неупругих электрон-ионных соударений. Расширение кластераопределяется двумя возможными процессами: за счет сил гидродинамического давления икулоновского взрыва.Ионизация кластераВыделяюттриосновныхмеханизмаионизацииатомовкластера,играющихсущественную роль при взаимодействии с кластером интенсивного лазерного излучения.Начальная ионизация кластера происходит непосредственно полем лазерной волны.Длительность одного периода поля для излучения на длине волны 800 нм составляет 2,7 фс.Хотя сам акт ионизации атома происходит практически мгновенно, процесс однократнойионизации всех атомов кластера занимает несколько периодов поля. Этот процесс наиболееважен на ранних стадиях взаимодействия лазерного излучения с кластером, так как при этомгенерируются начальные свободные электроны, формирующие плазму и ответственные задальнейшие механизмы ионизации.Полевая ионизация разделяется на туннелирование, надбарьерную и многофотоннуюионизации.
Исследованиям ионизации посвящено множество работ, фундаментальная теорияэтих процессов опирается на работу Л.В. Келдыша [138], в которой был введен безразмерныйпараметр адиабатичности (параметр Келдыша) значение которого определяет наиболеевероятный процесс ионизации. В работе [98] было рассчитано, что при воздействиисверхсильных фемтосекундных полей (I>1015 Вт/см2) на кластеры << 1, т.е. ионизацияпроисходит за счет туннелирования и надбарьерной ионизации.Вероятность туннельной ионизации вычисляется из работ Делоне и Крайнова [139] иявляется величиной, сильно нелинейной в лазерном поле.
В случае воздействующихсубпикосекундных лазерных импульсов для возникновения туннельной ионизации требуются32интенсивности >1014 Вт/см2. Так, практически 100% ионизация нейтрального аргона в 100-фсимпульсе происходит, когда пиковая интенсивность достигает 3∙1014 Вт/см2 [10].После появления свободных электронов, за дальнейшую ионизацию ответственен ряддругих механизмов. В [140] представлена модель «ионизационного поджига», основанная напроцессе покидания свободными электронами кластера.
Так, в результате надбарьернойионизации, электроны покидают не только родительский атом, но кластер. Тогда кластерныйион в равновесном состоянии можно представить как проводящую сферу с зарядом,сконцентрированном в тонком приповерхностном слое. Сильное кулоновское поле в такомслучае способно выбить дополнительные электроны из атомов в направлении центра кластера,которые затем могут покинуть кластер. Это так называемый механизм «поджига».Но основным механизмом ионизации кластера является ионизация за счет неупругихэлектрон-ионных столкновений, описанная в работе [10].
Ионизация при неупругомстолкновении происходит за счет возможности выбивания налетающим электроном связанного,при этом образуется дополнительный электрон, а заряд иона увеличивается на единицу.Различают два механизма ионизации, связанных со столкновительными процессами.Основнымявляется неупругое столкновение свободных термализованных электронов сионами. Этот процесс становится доминирующим в связи с высокой плотностью кластера.Вероятность этого процесса рассчитывается из эмпирической формулы Лотца, усредненной дляодного иона с учетом максвелловского распределения электронов [10].Для условий,соответствующих кластеру, эта величина может быть довольно высокой. Так, для кластерааргона, с кратностью ионизации 8 (Z=8), Ne=2∙1023 см−3 и при температуре 1 кэВ, вероятностьионизации для аргона-9 из аргона-8 – 0,3 фс−1.
Такой механизм ионизации может бытьпричиной возникновения высокозарядных ионов при интенсивностях гораздо ниже, чем порогтуннельной ионизации, если кластер для этого внутри достаточно нагревается. Для этогопримера, в случае аргона-9 туннельная ионизация становится ощутимой только приинтенсивностях >1018 Вт/см2.Вышеописанный механизм работает только в случае, если тепловой энергии электроновхватает для ионизации ионов. Но в поле электромагнитной волны, за счет осцилляций,электроны приобретают дополнительную скорость. Ионизация ионов, при столкновениями сэлектронами,осциллирующимивлазерномполе,являетсявторыммеханизмомстолкновительной ионизации.
Определение и расчет степени такой ионизации – сложнаяпроблема из-за большого количества кулоновских столкновений, сбивающих синусоидальнуюосцилляторную скорость. Оценка этой величины и ее зависимость от электронной температурыприведена в [10].33За счет этих столкновительных механизмов ионизации образуется кластерная плазма сплотностями выше критической даже при умеренных интенсивностях воздействующеголазерного излучения (I≥1014 Вт/см2).Нагрев кластерной плазмыСогласно модели наноплазмы, градиенты температур внутри кластера отсутствуют ипоглощение лазерной энергии ионизованным кластером происходит равномерно при рассеяниисвободных электронов на ионах (обратнотормозное поглощение).















