Автореферат (1097498), страница 5
Текст из файла (страница 5)
В том случае, когда нанокомпозитная среда образована частицами с одинаковойформой, рассеяние света на которых пренебрежимо мало, и лишь одиниз компонентов этой среды обладает нелинейно-оптическим откликом,эффективная кубическая восприимчивость будет иметь вид [5]:(3)(3)χef f, ijkl = f Li (ω)χijkl (ω; ω1 , ω2 , ω3 )Lj (ω1 )Lk (ω2 )Ll (ω3 ) ,(8)где f – объёмная доля (фактор заполнения) компонента нанокомпозитной среды, обладающего оптической нелинейностью, аLi = (1 + Li (ε1, ii − ε2, ii )/ε2, ii )−1−(9)фактор локального поля.
В результате этих оценок мы получаем те женезависимые компоненты тензора χb(3) (3ω; ω, ω, ω), что и в результатеанализа свойств симметрии. Выполненные в рамках этого приближения расчеты предсказывают, что двулучепреломляющий мезопористыйкремний должен обладать существенно меньшей величиной кубическойвосприимчивости, чем кристаллический кремний; с ростом пористости(3)ее величина должна только падать, а различие компонент χef f, 3333 и(3)χef f, 1111 , совпадающих для кристаллического кремния, должно достигать двух порядков для высокопористых образцов.19Таблица 2.
Плотности токов травления, пористость и значения r, измеренные экспериментально в экспериментах по генерации ТГ в геометрии на прохождение“ и”рассчитанные по модели Бруггемана.Образец Плотность тока Пористость Соотношение r,Соотношение r,травленияопределённое врассчитанное поэкспериментемодели Бруггеманас-SiABD—25 мА/см250 мА/см2100 мА/см2—43 %53 %64 %2, 35 ± 0, 152, 55 ± 0.153, 0 ± 0, 23, 3 ± 0, 2—3,194,037,57Эти выводы были проверены в серии экспериментов по генерации ВГи ТГ в ПК различной степени пористости и размера пор и нанокристалов.
Как свидетельствуют результаты этих экспериментов, существен(3)ное уменьшении величины χef f по сравнению с кристаллическим кремнием происходит только в микропористом кремнии. Мезопористый жекремний отличается ростом эффективности генерации ВГ и ТГ на порядок (см. рис. 7). Кроме того, при общем росте сигнала ориентационные зависимости сигналов ВГ и ТГ в ПК обладают менее выраженнымимаксимумами и минимумами, чем в кристаллическом кремнии. Определенные из анализа экспериментальных данных отношения компонентr = (χ1111 + 3χ1122 )/χ3333 лишь качественно совпадают с результатамимоделирования (см.
табл. 2).В то же время ре90I,12060THзультаты эксперимен.тов по генерации ТГ10.30150в ОПК, нанокластеры которого отличают1ся меньшим показате1800лем преломления, сви1детельствуют о хоро210шем согласии с модеp33010pлью эффективной среp240300 pды.p270Для объяснения поРис. 7. Ориентационные зависимости сигнала ТГ, гене- лученных результатоврируемой при отражении от поверхностей кристалли- выдвинута гипотеза оческого и мезопористого кремния различной пористо- том, что причиной лости. ТГ поляризована параллельно поляризации накач- кального возрастанияки.
Угол 0◦ соответствует направлению оптической осиполя является слабая[001].c-Si= 43 %= 53 %= 59 %= 64 %= 70 %20локализация света в результате рассеяния на наночастицах и порах имногократной интерференции рассеянного излучения как на основнойчастоте, так и на частотах гармоник. В неоднородной среде локальноеполе E в точке r можно представить в виде:E(r) = [1 + δ(r)]Ea ,(10)а его средний куб, которому будет пропорциональна нелинейная поляризация:(11)hE3 i = [1 + 3hδ(r)2 i]E3a .Здесь Ea – среднее поле в среде, а δ(r) – его относительная вариация;очевидно, hδ(r)i = 0.
В образцах с бóльшим размером пор и нанокристаллов неоднородность поля возрастает, что и объясняет увеличениесигнала ТГ в мезопористом кремнии. В числе причин такого возрастания неоднородности поля можно назвать, например, интерференциюволн, рассеиваемых наночастицами. Микропористый же кремний, напротив, является материалом, который, благодаря тому, что размеры пор инанокристаллов составляют единицы нанометров, хорошо описывается врамках электростатического приближения эффективной среды.Длина оптической волны намного превосходит характерный размерпор и нанокристаллов и в мезопористом кремнии. Отметим, однако,что длина волны ТГ излучения лазера на Nd:YAG в кремнии составляет λ/3n(3ω) ∼ 0, 1 мкм, а характерный размер пор и нанокристаллов0,05...0,1 мкм, т.е. эти две величины становятся сравнимы.
Можно такжедать оценку длины упругого рассеяния l, опираясь на выражение дляслучая релеевского рассеяния на сферах радиусом a. Для длины волныλ = 1,064 мкм и радиуса сферы a = 0,05 мкм величина l оказываетсяравной 0,8 мкм, что также сравнимо с длиной волны.Таким образом, возрастание величин локального поля в некоторыхточках можно, по-видимому, связать с рассеянием на наночастицах ипорах и многократной интерференцией рассеянного излучения как наосновной частоте, так и на частотах гармоник.
Иными словами, мы имеем дело с эффектами слабой локализации света. Это также объясняетотсутствие подобных эффектов в ОПК, нанокластеры которого обладают меньшим показателем преломления. Отметим также, что роль этогопроцесса в генерации гармоник будет отчасти ограничена поглощениемкак излучения на основной частоте, так и гармоник.Детальному исследованию особенностей нелинейно-оптических взаимодействий в неоднородных средах и, в частности, влияния эффектовлокализации света на эффективность этих процессов посвящена пятаяглава диссертации.21К числу таких сред относятся многослойные периодические структуры.
В проведенных экспериментах использовались многослойные периодические структуры, образованные 12 парами чередующихся слоевмикропористого кремния с пористостями 70% и 80% и показателями преломления n1 ≈ 1, 4 и n2 ≈ 1, 2 соответственно. Установлено, что происходит значительное увеличение эффективности процесса генерации ВГпо сравнению как с кристаллическим кремнием, так и с одним слоемПК. Как видно из рис. 8, эффективность генерации ВГ существеннымобразом зависит отI ,SH 1,5угла падения излуAB.чения на структуC.ру, причем наиболь1,0ший сигнал достигается для структуры сфотонной запрещен0,5ной зоной, приходящейся на длину вол0,0ны ВГ. Изменение010203040506070сигнала ВГ при ва,.риации угла падениясвязано с изменени- Рис.
8. Зависимости сигнала ВГ от угла падения излучеем эффективного пе- ния для многослойных периодических структур c различным периодом. Толщины слоев низкой и высокой пористориода структуры, ко- стей составили d1 = 87 нм, d2 = 95 нм для структуры A,торый, в свою оче- d1 = 111 нм, d2 = 137 нм для структуры B, d1 = 178 нм,редь, обусловливает d2 = 150 нм для структуры C.ее закон дисперсии и возможность достижения в такой структуре фазового синхронизма.Дополнительные возможности достижения эффективного фазовогосогласования в одномерных фотонно-кристаллических структурах открываются при использовании слоев ПК, обладающих двулучепреломлением.
Особый интерес представляют случаи, когда фотонные запрещенные зоны возникают на основной частоте или частоте гармоники.При этом становится возможным сочетать фазовое согласование, обусловленное как двулучепреломлением слоёв, так и самой структурой, иусиление поля в многослойной структуре.Установлено, что эффективность генерации ВГ и ТГ существеннымобразом зависит от положения фотонной запрещенной зоны: запрет нараспространение излучения на основной частоте или частоте гармоникиприводит к подавлению процесса генерации гармоник.
В многослойных22I,TH120.T h ir d ha r m o ni c s ig na l (Ar b. U n its )1500.50300.2518000.250.502103300.751.00..0.750.00901.0060240T hi rd ha r m o ni c s i g na l (A r b. U ni ts ).I,TH901.00600.751500.50300.250.0018000.250.502103300.753001.00270120240300270Рис. 9. Изменения ориентационных зависимостей сигнала ТГ для многослойной периодической структуры на основе ПК: а) частота излучения накачки не попадает вфотонную запрещенную зону, б) частота излучения накачки попадает в фотоннуюзапрещенную зону.структурах, сформированных из анизотропных слоев ПК, это проявляется как модификация ориентационных зависимостей сигналов гармоник(рис. 9).Важную часть данной главы составляет изучение влияния эффектаслабой локализации света на нелинейно-оптический отклик наноструктурированных сред.
Эксперименты были выполнены на слоях ПФГ, обладающего сильным рассеянием. Эффективность данных процессов существенно зависит от длины волны накачки. Как показали эксперименты с использованием параметрического генератора света (1,0 – 2,1 мкм,3 нс) (рис. 10), для длин волн свыше 1,5 мкм сигнал ВГ в ПФГ уступаетсигналу ВГ в кристаллическом GaP,I ,GaPSHчто, по крайней меGaP.1ре качественно, со.гласуется с представлениями приближения эффек0,1тивной среды.
В тоже время для меньших длин волн ге0,01нерация ВГ в ПФГоказывается более1,01,21,41,6эффективной, чемв кристаллическом,GaP, причем сиг- Рис. 10. Зависимости сигнала ВГ в кристаллическом и поринал ВГ возрастает с стом фосфиде галлия от длины волны излучения накачки.2314I,SFI4012ISF.90120.1060GaPISF.10.10180,160,0114540570600,SF2105405605806003015018000,110a,SFGaP330210240300270GaP545,SF557Рис. 11. а) Зависимость сигнала СЧ для кристаллического GaP и ПФГ от длиныволны суммарной частоты λSF .
На врезке приведено отношение сигналов суммарной частоты для ПФГ и кристаллического GaP, б) поляризационные зависимостисигнала на длинах волн CЧ 545 и 557 нм для кристаллического GaP (¥) и ПФГ(°) при вращении направления поляризации излучения с длиной волны 1,064 мкм.Излучение континуума поляризовано вдоль оси [110].уменьшением длины волны накачки. Измерения ориентационной зависимости сигнала ВГ свидетельствуют о полной деполяризации последней.Аналогичные результаты были получены и для процесса генерациисуммарной частоты (СЧ) (рис.
11). В последнем случае был использованпикосекундный лазер на Nd:YVO4 (1,064 мкм, 4 пс). По выходе из лазераизлучение разделялось и частично направлялось в оптическое волокно,легированное GeO2 , для генерации в нем широкополосного континуума(1,1 - 1,35 мкм), а частично отводилось в линию задержки и затем использовалось для генерации ВГ, СЧ и когерентного антистоксова рассеяниясвета (КАРС).Вместе с тем, как было установлено в экспериментах по КАРС, эффективность этого процесса в ПФГ падает по сравнению с кристаллическим фосфидом галлия.Анализ полученных результатов позволяет выявить ту роль, которуюфазовое рассогласование играет при когерентных нелинейно-оптическихпроцессах в неупорядоченных средах.
Действительно, КАРС отличаетсяочень малой длиной когерентности, которая на порядок ниже типичногоразмера нанокристалла в ПФГ (рис. 12а). Следовательно, в ПФГ нельзяожидать усиления эффективности этого процесса, поскольку нелинейные волны, генерируемые в одном нанокристалле, будут обладать малойамплитудой и случайной фазой из-за малой длины когерентности. Напротив, для генераций ВГ и СЧ длина когерентности в несколько раз24превосходит размер наl,cohнокристаллов, что де1лает возможным усиление этих сигналов.Тем не менее, зависи0,1мость сигналов ВГ исуммарной частоты, генерируемых одной наa0,01ночастицей, от длиISH , 40ны волны достаточноL = 0.75ISF ,слабая и сама по се30.бе не может объяснить.наблюдавшегося роста20L = 0.5сигнала ВГ с умень10шением длины волныL = 0.3(рис.
![](https://s.studizba.com/z.php?f=/templates/si/i/noavatar.png&w=100&h=100&t=1"){kind=avatar}
