Радиоактивность окружающей среды (С.Н. Калмыков - Лекции)

Радиоактивность окружающей средыСтепан Николаевич Калмыковтел. 939-32-20stepan@radio.chem.msu.ruhttp://radiochemistry-msu.ru/students/3-kursРадионуклиды в природеПриродныеПервичные238U, 235U, 232Th,40K, и др.ИскусственныеКосмогенные14C, 7Be, 10Be, 32P и др.Составляющие индивидуальной дозы (мЗв), полученнойсреднестатистическим жителем Финляндии в 2000 г.0,5Радон в помещениях0,04Внешнее облучение(естественное)0,04Космическое излучение0,320,30,5Внутреннее облучение(естественное)ИспользованиерадионуклидовРентгеновскаядиагностикаЧернобыльСтруктура коллективных доз облучения населения России1%14%29%Космическое излучениеРадон и продукты егораспадаМедицинские источникиТехногенные источники56%РАДИОЭКОЛОГИЯ• последствия радиационных аварий• воздействие излучений на окружающуюсреду и биологические виды,• особенности поведения радионуклидов вокружающей среде• перенос радионуклидов в системе почва –растение• накопление радионуклидов в пищевыхцепях.Оценка выброса техногенных радионуклидовМясоедов Б.Ф.

Радиоактивное загрязнение окружающей среды и возможности современнойрадиохимии в области мониторинга. Вопросы радиационной безопасности. 1997. №1. С.4-16Источник3Активность выбросов, ПБк1490131CРБГ*SrIH137CsАтмосферные ядерные взрывы2,4·105Подземные ядерные взрывыЯдерный топливный цикл, втом числе:Работа реакторовПереработка топливаПроизводство и использованиерадионуклидовАварии:Три-Майл-АйлендЧернобыльКыштымУиндскэйлКосмос-954506,5·105150,44·10-3220604140571,10,3320012002,61,0523706,9406,06·10-46305,41,2* РБГ – радиоактивные благородные газы (85Kr, 131Xe, 133 Xe и др.)9103·10-30,70,240700,040,023·10-3Источники поступления техногенных радионуклидовИспытания ядерного оружия,Ядерные взрывы, проводимые в мирных целях,Сброс радиоактивных отходов в моря и реки,Аварийные ситуации на морских и воздушных судах,Искусственные спутники Земли,Ядерный топливный цикл,Аварии на предприятиях ядерного топливного цикла,Боеприпасы с обедненным ураном,Испытания ядерного оружия (2300 взрывов)Семипалатинский испытательный полигон - 456 взрывовНовоземельский испытательный полигон(88 атмосферных, 39 подземных и 3 подводных ЯВ),Маршалловы острова (1946-1958, 23 испытания),Испытательный полигон в ш.

Невада (86 атмосферных, 828подземных),Маралинга и Эму (южная Австралия, 9 взрывов),Фангатауфа и Муруроа(Фр. Полинезия, 193 взрыва)Лоп Нор (Китай, 22 взрыва)ГЛОБАЛЬНЫЕ ВЫПАДЕНИЯ ПОСЛЕЯДЕРНЫХ ИСПЫТАНИЙGlobal fallout50A90Sr, PBq/y1001986402090Sr, PBq19821978197419701966196219580LatitudeMonetti M.A. US Department of Energy Report EML-579. 1996.http://www.eml.doe.gov/publications/reports80-90 S70-80 S60-70 S50-60 S40-50 S30-40 S20-30 S10-20 S0-10 S0-10 N10-20 N20-30 N30-40 N40-50 N50-60 N60-70 N70-80 N80-90 N0Сброс радиоактивных отходов в моря и рекиЕвропейские предприятия попереработке ядерного топлива: 1 –Селлафилд, 2 – мыс Аг, 3 – Доунрей.Cs-137400030002000A137Cs, ТБк/год50001000198519801975197019651960195501950Общая активность, сбросов за1952 – 1994 гг.

оценивается в:39 ПБк 3H,41 ПБк 137Cs6 ПБк 134Cs6 ПБк 90Sr120 ТБк 238Pu610 ТБк 239,240Pu22 ПБк 241Pu540 ТБк 241AmСхема расположения мест захоронениятвердых РАО и контейнеров с РАО вКарском и Баренцевом морях:1 – Новоземельская впадина,2 – залив Абросимова,3 – залив Степового,4 – залив Цивольки,5 – залив Ога,6 – залив Седова,7 – залив Благополучия,8 – залив Течений,9 – вблизи о. КолгуевЗАПАС137CsВ ДОННЫХ ОТЛОЖЕНИЯХБЕЛОГО МОРЯ43594720494347274698664706764697777864N.Dvina21000 Bq/m32OnegaAliev R.A. et al.

7-th Russian-Finish symposium on radiochemistry,S.-Petersburg, 2005.МЕСТА ЗАХОРОНЕНИЯ РАО ВБЛИЗИАРХИПЕЛАГА НОВАЯ ЗЕМЛЯ1 – Новоземельская впадина, 2 – залив Абросимова, 3 – залив Степового, 4 – заливЦивольки, 5 – залив Ога, 6 – залив Седова, 7 – залив Благополучия, 8 – залив Течений,9 – вблизи о. Колгуев[Айбулатов Н.А. Экологическое эхо холодной войны в морях РоссийскойАрктики. – М.: ГЕОС, 2000.]Уменьшение суммарнойактивности в реакторе РБМК современемВремявыдержки01 час1 сутки10 суток0,5 года1 год10 летСуммарнаяактивность, ЭБк6803001807020102Доля радионуклидов,выброшенных в окружающуюсреду при аварии 4-го блокаЧАЭСРадионуклидВыброс, %Активность,ПБкРБГ (Ar, Kr, Xe)9024000131I80260090Sr1038106Ru384134Cs15120137Cs1583144Ce0,3241Pu0,395Zr+ 95Nb1- ночь 26 апреля,2- полдень 27 апреля,3- полночь 3 мая.0,3141,730Некоторые аварии на морских и воздушныхсудах и космических аппаратахАварийная ситуацияДатаМестоОценка радиоактивностиАПЛ «Трэшер»10.04.1963Атлантический океан,1147 ТБк в атомном реактореглубина 2590 м629 ТБк 238PuИСЗ SNAP-9A21.04.1964Над Индийским океаномКатастрофа самолета с1966Паломарес, юго-восточное <1,37 ТБк плутонияядерным оружиемКатастрофа самолета спобережье Испанииянварь 1968Туле, ГренландияОколо 1 ТБк плутония27.05.1968Атлантический океан,1295 ТБк (1 реактор + вооружение)ядерным оружиемАПЛ «Скорпион»глубина >3000 мАПЛ К-811.04.1970Бискайский залив, глубина 9000 ТБк (2 реактора + вооружение)4000 мИСЗ Космос-95424.01.1978Канада3,11 ТБк 90Sr, 181 ТБк 131I, 3,18 ТБк 137CsАПЛ К-21906.10.1986Район Бермудских9000 ТБк (2 реактора + вооружение)островов, глубина 5500 мАПЛ К-278«Комсомолец»07.04.1989Норвежское море, 1685 м3600 ТБк (1 реактор + 2 торпеды)Амуниция из обедненного уранаБывшая Югославия, Кувейт, ИракBrit Salbu and Ole Christian LindИспользование радионуклидов кактрассеров процессов в окружающей среде10Be230Th14C32Si210Pb3Hтехногенные радионуклиды210Po7Be234Th32P222Rn00,0010,010,1110100100010000Временной интервал, лет1000001000000 10000000ЦЕЗИЙ-137 В ДОННЫХ ОСАДКАХЧЕРНОГО МОРЯ137Cs, Бк/кг137Cs, Бк/кг0501000198610202000195230R.A.Aliev, St.N.Kalmykov,Yu.A.Sapozhnikov.

In:Environmental radiochemicalanalysis II. Cambridge. UK.254-262.Горизонт, смГоризонт, см0100219524619631986ТОРИЙ-234: ИССЛЕДОВАНИЕГЛОБАЛЬНОГО ЦИКЛА УГЛЕРОДАA, распад/мин/л020Глубина, м50ATh AU   ATh   Pt100150200ThU250Coale, K.H., Bruland, K.W. //Limnology and Oceanography.1985. V. 30. P.

22-33.Ряд урана-238University of OttawaDr. Jules Blais Universityof OttawaСВИНЕЦ-210 + ТЕХНОГЕННЫЕРАДИОНУКЛИДЫ: СКОРОСТИСОВРЕМЕННОЙ СЕДИМЕНТАЦИИ210Pb ex, Бк/кг1000,0y = 256,74e-0,461xR2 = 0,95674943100,010,01,00246смР.Алиев, неопубликованные данные81012Взаимосвязь между константой скоростивыведения (210Po) и содержанием хлорофилла А вразличных регионахPb-210Gamma quantaEγ = 46,5 keVP=4.25 %Beta particlesEβmax = 16,6 keVP=84 %Eβmax = 0.16 keVP=16 %Bi-210Beta particlesEβmax = 1161,5 keVP=100 %Po-210Alpha particlesEα = 5304 keVP=100 %Pb-210Gamma quantaEγ = 46,5 keVP=4.25 %Beta particlesEβmax = 16,6 keVP=84 %Eβmax = 0.16 keVP=16 %Bi-210Beta particlesEβmax = 1161,5 keVP=100 %Po-210Alpha particlesEα = 5304 keVP=100 %Определение Pb-210:- Гамма-спектрометрия Pb-210,- Бета-спектрометрия – накопление дочернего Bi-210 (жидкостно-сцинтилляционнаяспектрометрия, низкофоновый пропорциональный счет),- Альфа-спектрометрия (Po-210),- Черенковский счет (накопление Bi-210)Критерии выбора метода:- Фон (результат холостого опыта),- Разрешение по энергии, по времени,- Эффективность регистрации,- Минимально детектируемая активность:- Критерий качества:2КК effBKG- Доступность,- Экономия времени и ресурсов.3σBKGРАДИОАНАЛИТИЧЕСКАЯ ХИМИЯ• Радиоаналитическая химия включаетопределение радионуклидов, как правилопо их радиоактивному излучению, а такжелюбых других элементов с использованиемионизирующих излучений (ионных пучков,нейтронов, фотонов)Идентификация источников поступленияискусственных радионуклидовNuclear forensicsИсточникпоступления238Pu/239Pu240Pu/239Pu241Pu/239Pu242Pu/239Pu237Np/239PuГлобальные выпадения(Северное полушарие)(1,770,32)10-40,18080,0057(2,640,2)10-3(4,00,3)10-30,45Взрывы мощностью менее100 кт (Семипалатинск, НоваяЗемля)(1,570,12)10-4(4,380,01)10-2(4,990,08)10-4(7,890,26)10-5(2,080,13)10-2Взрыв Майк (Энивенток)Взрыв Браво (Бикини)КыштымСеллафилдАвария на ЧАЭС5,510-5(7,910,92)10-6(3,340,89)10-51,1810-33,3410-30,3630,0040,320,03(2,820,01)10-20,18380,563(5,10,7)10-3(3,80,2)10-3(2,310,06)10-41,1610-20,140(1,90,3)10-2(7,150,26)10-55,310-34,2910-20,420,04(7,270,29)10-21,692,2810-2Поведение техногенныхрадионуклидов в окружающей средеФизико-химические формы радионуклидов в окружающей средемиграция частицvs.Pu, Amмиграция ионных формсорбционно-десорбционный механизмSr, CsTc(VII)Зависимые отисточникапоступленияНезависимыеот источникапоступленияНе находятся в состояниитермодинамическогоравновесия с окружающейсредой, высокая кинетическаястабильность«Горячие» частицыИстинные коллоидные частицыПсевдо-коллоидыПоведение плутония в окружающей средеРоль природных органических веществГуминовые и фульвокислотыИонlg1lg2Условия проведенияэкспериментаUO22+6,711,5I=0,1 моль/кг, 25ºСTh4+11,8  0,117,3  0,2Pu4+9,618,3Am3+8,9  0,212,9  0,2NpO2+2,34  0,01Редокс свойства ГК2 препарата ГК с различнойвосстановительной емкостью:CHPHQ1000,6 ± 0,11,2 ± 0,2I=0,1 моль/кг, 25ºС, =0,94100Проточное фракционирование (AsFlFFF)Фракция (%)755025Am0Low molecularweight fulvicsPuFulvicacidsHumicacidsHumin and mineralsAs-FlFFFБиосорбция 237Np(V) клетками Pseudomonas fluorescensКонцентрирование NpМетоды определения физикохимических форм радионуклидовИспускаемые частицы или квантыФотоныФотоныЭлектроныИоныРентгеновская флуоресцентнаяРентгеновская фотоэлектроннаяЛазерная абляция -спектрометрия (РФС) – элементныеспектрометрия (РФЭС), Оже-элементные карты, анализ покартыспектрометрия – химическое состояние глубинеРентгеновская спектрометрияэлементов до 5-10 нм в глубьЭлектроныхимическое состояние в объемеРентгеновский микроанализ сСканирующая (СЭМ) иЭлектронная абляция –дисперсией по энергии (ЭДС) или спросвечивающая электроннаяэлементные карты, анализ подисперсией по длине волны (ВДС) –микроскопия (ПЭМ) – морфологияглубинераспределение основных элементовповерхности(элементные карты)Спектрометрия характеристическихпотерь электронов (EELS) – химическоесостояние элементовИоныНалетающие частицы или квантыпоглощения (XANEX + EXAFS) –Индуцированное заряженнымиОже-спектрометрия с ионнымМасс-спектрометрия вторичныхчастицами испускание рентгеновскихвозбуждением –ионов (ВИМС) – элементныеквантов (PIXE) -химическое состояние элементов накарты, …распределение основных элементовповерхностиРезерфордовское обратное(элементные карты)рассеяние (РОР) –профили поглубинеСинхротронное излучение (СИ) – потоки фононов вширокомдиапазонеэнергий,порождаемыезаряженнымичастицами(электронамиилипозитронами) движущимися по искривленной орбите впостоянном магнитном поле со скоростью близкой кскорости света.

Обычно в качестве источников СИиспользуютускорителиэлементарныхчастиц,работающие в стационарном режиме накопительногокольцаЯркость рентгеновской трубки и источников СИ1 – поворотный магнит*2 – ондулятор*3 – виглер*4 – рентг. трубка* Встроенные в накопительноекольцо устройства, онипредставляют собоймногополюсныепериодические магнитныесистемы.Не изменяют направлениедвиженияэлектрона, но заставляютэлектронсовершать биения вокругсредней траекторииВзаимодействие рентгеновского излучения с веществомфотоэлектронырентгеновскоеизлучениефлуоресценциямалоугловоерассеяниепробапоглощениеразнообразиеизлучения –разнообразиеметодоврассеяниекомптоновскоерассеяниерассеяние/дифракцияСхема синхротронаANgstrom Synchrotron Source KArlsruheЭлектронная пушка70 keVЛинак53 MeVБустер0.5 GeVНакопительное кольцо2.5 GeVСинхротронное излучениеСхема синхротронаANgstrom Synchrotron Source KArlsruheЭлектронная пушка70 keVЛинак53 MeVБустер0.5 GeVНакопительное кольцо2.5 GeVСинхротронное излучениеDiameter 35 mBeam energy 2.5 GeVBeam current 200 mALifetime >15 hОсновы метода рентгено-абсорбционной спектроскопииЭлектронные переходы (программное обеспечение Hephaetus)Получаемые спектрыXANESEXAFSрассеяниеКрайпоглощенияЭнергия, кэВРФА - информация о дальнем порядкемногократноеXAFS - информация о ближайшем атомном окружениирассеяниеXAFS = EXAFS + XANESEXAFSXANES“метод отпечатков пальцев” Координационные числаРасстояния до ближайших соседейФакторы ДебаяПолучение структурной информации из спектров EXAFS1.