Диссертация (Самодифракция и нелинейно-оптические свойства экситонов в коллоидных квантовых точках CdSe-ZnS)

Федеральное государственное бюджетное образовательное учреждениевысшего профессионального образования«Московский государственный университет имени М. В. Ломоносова»ФИЗИЧЕСКИЙ ФАКУЛЬТЕТНа правах рукописиСмирнов Александр МихайловичСамодифракция и нелинейно-оптические свойства экситонов вколлоидных квантовых точках CdSe/ZnS(01.04.10 – физика полупроводников)Диссертацияна соискание ученой степеникандидата физико-математических наукнаучный руководитель:доктор физ.-мат.

наук, профессорВ.С. Днепровскийнаук профессорМОСКВА 20142СОДЕРЖАНИЕВведение………………………………………………………………………...5Глава 1. Свойства экситонов в полупроводниковых квантовых точках(обзор литературы)..................................................................................................14§ 1.1. Экситоны в полупроводниковых квантовых точках CdSe/ZnS…......15§ 1.2. Особенности процессов релаксации и рекомбинации возбужденныхносителей зарядов в квантовых точках CdSe/ZnS……………………………….21§ 1.3.

Эффект заполнения состояний при резонансном однофотонномвозбуждении экситонов в квантовых точках CdSe/ZnS…………………………24§§ 1.3.1. Процесс насыщения поглощения в квантовых точках в рамкахдвухуровневой модели……………………………………………………………..24§§ 1.3.2. Влияние тонкой структуры основного экситонного переходана эффект заполнения состояний в квантовых точках CdSe/ZnS…………...…..27§ 1.4. Штарковский сдвиг экситонного поглощения в квантовых точкахCdSe/ZnS…………………………………………………………………………….30§ 1.5.

Метод наведенных динамических дифракционных решеток дляисследования нелинейно-оптических явлений в полупроводниках…………….36§ 1.6. Применение коллоидных квантовых точек CdSe/ZnS……………….42Глава 2. Особенности самодифракции при резонансном однофотонномвозбужденииэкситоноввквантовыхточкахCdSe/ZnSдвумяпересекающимися ультракороткими лазерными лучами…………………..44§ 2.1. Спектры пропускания и спектры возбуждения фотолюминесценцииисследуемых образцов коллоидных квантовых точек CdSe/ZnS……………….44§§ 2.1.1. Спектры пропускания коллоидных КТ CdSe/ZnS…………...46§§ 2.1.2 Установка для измерения спектров фотолюминесценции испектров возбуждения фотолюминесценции……………………………………..48§§ 2.1.3.

Спектры возбуждения фотолюминесценции исследуемыхобразцов КТ CdSe/ZnS……………………………………………………………..523§§ 2.1.4. Распределение исследуемых образцов КТ CdSe/ZnS поразмерам………………………………………………………………………….....56§ 2.2. Самодифракция на наведенной дифракционной решетке приоднофотонном резонансном возбуждении экситонов в коллоидных квантовыхточках CdSe/ZnS двумя лучами лазера……………………………………………59§§ 2.2.1.

Установка для изучения особенностей самодифракции двухлазерных лучей на наведенной дифракционной решетке в коллоидном раствореквантовых точек CdSe/ZnS………………………………………………………...59§§ 2.2.2. Самодифракция двух лазерных лучей на наведеннойдифракционной решетке в коллоидных квантовых точках CdSe/ZnS………….61§ 2.3. Особенности самодифракции лазерного луча на наведеннойдиафрагме в коллоидных квантовых точках CdSe/ZnS при резонансномоднофотонном возбуждении экситонов, сопровождающей самодифракцию нанаведенной дифракционной решетке……………...……………………………...68§§ 2.3.1.

Самодифракция лазерного луча на наведенной диафрагме вколлоидных квантовых точках CdSe/ZnS………………………………………...68§§ 2.3.2. Зависимость пропускания коллоидных квантовых точекCdSe/ZnS от энергии возбуждающих импульсов………………………………...73Глава 3. Особенности самодифракции ультракоротких импульсовлазеранадвухфотонновозбуждённойдифракционнойрешёткевколлоидных квантовых точках CdSe/ZnS………………………….………….77§ 3.1. Двухфотонное поглощение в квантовых точках CdSe/ZnS прирезонансном возбуждении основного экситонного перехода…………………..77§ 3.2.

Экспериментальная установка для установления особенностейсамодифракции на наведенной дифракционной решетке в коллоидных квантовыхточках CdSe/ZnS при двухфотонном возбуждении экситонов……………..……...80§ 3.3. Особенности самодифракции на наведенной дифракционной решеткепри двухфотонном резонансном возбуждении экситонов в коллоидныхквантовых точках CdSe/ZnS двумя лучами лазера при изменении уровнявозбуждения…………………………………………………………………..…….844Глава4.ультракороткихОсобенностилазерныхсамодифракциилучейнатрехдвумернойпересекающихсядинамическойдифракционной решетке при резонансном однофотонном возбужденииэкситонов в коллоидных квантовых точках CdSe/ZnS……………………...95§ 4.1. Взаимодействие трех пересекающихся ультракоротких лазерныхлучей в нелинейной оптической среде………………….………………………...95§ 4.2.

Схема экспериментальной установки…………………………………99§4.3.Особенностисамодифракциинадинамическойдвумернойдифракционной решетке в коллоидных квантовых точках CdSe/ZnS………...102§§ 4.3.1. Самодифракция трех взаимодействующих лазерных лучей надинамической двумерной дифракционной решетке……………………………102§§ 4.3.2. Углы распространения самодифрагированных лучей нанаведенной двумерной решетке………………………………………………….103§ 4.4. Время релаксации возбужденных экситонов в коллоидныхквантовых точках CdSe/ZnS……………………….……………………………..110Заключение …………………………………………………………………114Благодарности………………………………………………………………116Список литературы………………………………………………………...1175ВведениеАктивное изучение свойств полупроводниковых квантовых точек (КТ)продолжается на протяжении последних тридцати лет. Начались исследованияв данной области в начале 1980-ых годов.

Одна из первых работ посвященаоптическим свойствам нанокристаллов CuCl в стеклянной матрице [1], уже двагода спустя ученые из ФТИ им. А.Ф. Иоффе [2,3] и Bell Laboratories [4]независимо объяснили ряд важнейших физических и оптических свойствполупроводниковыхнанокристаллов.Вскорепоследовалиработыпоисследованию коллоидных растворов КТ [5,6]. Базовая теоретическая основадля описания наблюдаемых свойств нанокристаллов была развита менее чем задесять лет, а исследовательская работа, направленная на изучение особенностейфундаментальных физических процессов в этих материалах, ведется до сихпор.Одним из определяющих свойств КТ является квантово-размерныйэффект. Свойства полупроводниковых КТ определяются их физическимиразмерами.

Как только стало возможным создавать КТ с заданными размером[7,8], дисперсией размеров [8-10] и формой [11, 12] (КТ с определеннымэнергетическим спектром), стало возможным создание на их основе приборов иматериалов с контролируемыми характеристиками.

Тем не менее, длядостижения полного контроля параметров таких приборов и материаловтребуется детальное и четкое понимание фундаментальных физическихпроцессов в данных структурах, которые до сих остаются не до концаизученными.Установлениеоптическихинелинейно-оптическихсвойствполупроводниковых КТ позволяет определять связь между морфологией,оптикой и материальными параметрами исследуемых структур. В даннойработе представлены результаты исследований, раскрывающие особенностинелинейно-оптическихиэлектрооптическихсвойствэкситонов(чтобыподчеркнуть сильное кулоновское взаимодействие электрона и дырки вполупроводниковых КТ, основной электронно-дырочный переход называется6экситонным переходом) в коллоидных КТ CdSe/ZnS. В полупроводниковых КТвыделяютоптическиенелинейностидвухтипов:безынерционную(классическую) нелинейность в прозрачной среде при взаимодействии света сосвязаннымипоглощения,электронами,генерацииответственнуюгармоник,запроцессынелинейногодвухфотонногоизмененияпоказателяпреломления и др.

и динамическую (резонансную, сильную) нелинейность впоглощающей среде при возбуждении свободных носителей (нелинейноепоглощение и преломление, возникающие в результате эффекта заполнениясостояний). Стоит особенно выделить возможность изменения поглощения ипреломления за счет штарковского сдвига основного электронно-дырочногоперехода под действием наведенного электрического поля. Несмотря на то чтоприрода этих нелинейных процессов в полупроводниковых КТ достаточнохорошо изучена, остается ряд нераскрытых вопросов: как эти процессысосуществуют, какие из них стоит считать доминирующими при разныхуровнях оптического возбуждения и др.

Поэтому исследование нелинейныхпроцессов в коллоидных КТ CdSe/ZnS представляет большой интерес, как длявыявления их фундаментальных свойств, так и для корректного применения втехнике и науке (оптическое ограничение, оптические переключатели, лазерынаКТ,насыщающиесяпоглотителидлямодуляциидобротностиисинхронизации мод лазеров и т.д.). Эффективность и чувствительностьнелинейно-оптических приборов зависит от значений нелинейного измененияпреломления и/или поглощения. Величины данных нелинейностей резковозрастают при резонансном возбуждении электронно-дырочных переходов.