Автореферат (Оптические свойства рассеивающих сред на основе кремниевых нанонитей), страница 3

В диссертации отмечается, что зависимость, описываемаяформулой (2), также характерна для интенсивности упругого рассеяния света в заднююполусферу при увеличении длины КНН, описанной в разделе 3.1.Исследование поляризационных зависимостей интенсивности КРС для КНН всравнении с таковыми для исходных пластин c-Si с кристаллографическимиориентациями поверхностей (100) и (110) показало, что для слоёв КНН с L ≥ 1 мкмпроисходит деполяризация сигнала КРС. Данный эффект объясняется «забыванием»фотоном своей поляризации вследствие многократного рассеяния в массиве КНН.Для выявления особенностей нелинейных оптических процессов в КНН былиизмерены спектры КАРС. Установлено, что амплитуда сигнала КАРС от нанонитейсущественно выше, чем от исходной подложки с-Si, что объясняется увеличениемдлины взаимодействия фотонов в результате сильного рассеяния света в ансамбле КНН.Раздел 3.3 посвящён исследованию влияния морфологии КНН на интенсивностьКРС, эффективность генерации третьей гармоники и время задержки фотонов вансамблях КНН.

Установлено, что рост интенсивности КРС от КНН по сравнению сподложками c-Si может быть объяснён с учётом двух основных факторов, а именно,поглощения и рассеяния возбуждающего света в ансамблях КНН, действия которыхпротивоположны. Выполненные в диссертации эксперименты с использованиемлазерных источников с длинами волн 488, 633 и 1064 нм показали, что при уменьшениидлины волны света может происходить как рост, так и падение сигнала КРС в КНН посравнению с подложкой.

Полученные результаты объяснены различным вкладомпроцессов рассеяния возбуждающего света, который значительно возрастает дляобразцовсморфологиейввидеплотноупакованныхрасположенных КНН (серия В на рис.1).13массивоввертикальноПроведённые в диссертации эксперименты по регистрации сигнала ТГ от КНН,возбуждаемых фемтосекундными лазерными импульсами с длиной волны 1250 нм,продемонстрировали сильную зависимость интенсивности сигнала от морфологиинанонитей.

В частности, для образцов серии А, имеющих слабо упорядоченные массивынанонитей большого диаметра (см. рис. 1а) наблюдалось снижение сигнала ТГ посравнению с подложкой c-Si. В то же время, для серий В и С наблюдался многократныйрост сигнала ТГ, что хорошо коррелирует с данными КРС. Эксперименты по измерениюТГ показали, что регистрируемый сигнал обладает иными поляризационнымиλ = 1250 нм0.4образцов с максимальным ростом0.0= 80 фс= 80 фс-0.5-0.4C(τ), отн.

ед.подложками c-Si. При этом дляc-Si0.5c-Si0.0040080012000.050.2-1000100200300400AA0.00.00-0.20.2зависимостями по сравнению сλ = 625 нм40080012000.2200400B= 650 фс04000.04800= 150 фс-0.21200C0.000.20200400C= 360 фс0400800= 120 фс-0.21200, фсрезультаты0200на400Рис.

6. Кросс-корреляционные функции фотонов,измеренные на длинах волн 1250 нм (чёрные кривые) и625 нм (красные кривые) для исходной подложки (с-Si) иКНН серий А, В и С (указаны вблизи соответствующихкривых).эффективностьгенерации ТГ в ансамблях КНН.времёнцельюзадержкиопределенияфотоноввансамблях КНН в работе былипроведёны0.0-0.04ПолученныеС0.0-0.2излучения.рассеяния0B0.0деполяризацияобъясняются влиянием процессов-0.050сигнала ТГ наблюдалась сильнаяизмерениякросс-корреляционныхфункцийрассеянныхслояхвфемтосекундныхдляКННлазерныхимпульсов с длинами волн 1250 и625 нм (рис.

6). В экспериментерегистрировалсясигнал,пропорциональный кросс-корреляционной функции(3)где ΔT - период следования лазерных импульсов, значительно превышающийдлительность импульса,и– напряжённости электрического поля падающей ирассеянной образцом волн соответственно [7]. Эти измерения позволили количественно14определить роль морфологии КНН в усилении эффективности линейных и нелинейныхоптических процессов.Установлено,чтодляКННсерииАфункциясодержитвклады,соответствующие отражениям от передней и задней границ слоя КНН, а задержкафотонов практически не регистрируется (рис. 6).

В то же время для серий В и Снаблюдаются значительные времена задержки рассеянных фотонов, которые достигают650 фс. Эффект роста времён был наибольшим для длины волны зондирующего света1250 нм, для которого поглощение света минимально [1].

Отметим, что для этого жеобразца наблюдался рост эффективности КРС с уменьшением длины волны инаибольшая из всех трёх образцов эффективность генерации ТГ.Раздел 3.4 посвящён изучению фотолюминесцентных свойств ансамблей КНН ввидимом и ИК диапазонах спектра. На рис.

7а представлены спектры ФЛ образцовансамблей КНН различной длины и исходной пластины c-Si p-типа проводимости судельным сопротивлением 1-10 Ом·см и кристаллографической ориентацией (100) в ИКдиапазоне спектра при возбуждении лазерным излучением с длиной волны 1064 нм.Регистрируемая ФЛ в области 1100-1200 нм объясняется процессами межзоннойизлучательной рекомбинации фотовозбуждённых носителей заряда в объёме КНН.Наблюдаемый рост интенсивности межзонной ФЛ вызван увеличением концентрациинеравновесныхносителейзарядаввидуусиленияпроцессовпоглощениявозбуждающего излучения в сильно рассеивающих ансамблях КНН.Установлено, что для всех исследованных серий образцов сигнал межзонной ФЛнемонотонно зависел от длины КНН (рис.

7б). Для 0,1 мкм ≤ L ≤ 2 мкм интенсивностьФЛ возрастала с длиной нанонитей практически по логарифмическому закону поформуле (2), что объясняется влиянием процессов рассеяния возбуждающего излученияв ансамблях КНН. Рост интенсивности межзонной ФЛ был тем больше, чем большеобъемное время жизни фотовозбуждённых носителей заряда (Е3 - 5 мкс, Е4 - 8 мкс,Е5 - 12 мкс). При дальнейшем увеличении длины нанонитей происходило некотороеснижение интенсивности межзонной ФЛ вследствие роста коэффициента отражениявозбуждающего излучения (см.

рис. 3).150,8Длина волны, мкм1, 0641, 0101, 1201, 190(а)1, 266Интенсивность ФЛ, отн.ед.Интенсивность, отн.ед.1,0c-SiL = 0,4 мкмL = 1,0 мкмL = 29 мкм0,60,40,20,0-500050010001500Стоксов сдвиг, см-16E3E4E554(б)32100,11L, мкм10Рис. 7 (а) Спектры ФЛ образцов КНН различной длины и соответствующей подложки c-Si привозбуждении светом с длиной волны 1064 нм; (б) зависимость интенсивности сигнала ФЛ в максимумеполосы от длины КНН для образцов различных серий (серии E3, Е4, E5, подложки (100) с-Si, p-типа,1-20 Ом·см), отличающихся временем жизни носителей заряда в подложках c-Si; горизонтальнойпунктирной линией показана интенсивность максимума сигнала ФЛ от пластины c-Si.Увеличение интенсивности межзонной ФЛ для КНН по сравнению с подложкойc-Si свидетельствует об относительно низком темпе безызлучательной рекомбинации вКНН, несмотря на их большую удельную поверхность.

В диссертации выполнены оценкискорости поверхностной безызлучательной рекомбинации в КНН, которые основаны научётеобъёмноговременижизниносителейзаряда,атакжевыявленногобимолекулярного характера излучательной рекомбинации. Оценки показали, что дляслоёв КНН с L ~ 10 мкм скорость поверхностной рекомбинации падает до значения0,3 см/с, что приближается к минимальным значениям, измеренным на пластинах с-Si спассивированными водородом поверхностями [8]. Данный эффект в исследуемых КННобъясняется пассивацией поверхности нанонитей оксидным слоем, содержащем мелкиенанокристаллы кремния, для которых процессы безызлучательной рекомбинациималовероятны.Присутствие нанокристаллов кремния на поверхности КНН в работе былоподтверждено с помощью регистрации ФЛ в диапазоне 500-1000 нм.

На рис. 8апредставлены спектры ФЛ образцов КНН различной длины, выращенных на подложкахc-Sip-типапроводимостисудельнымсопротивлением1-10Ом·смикристаллографической ориентацией (100), при возбуждении лазером с длиной волны364 нм. Наблюдаемая полоса ФЛ с максимумом в области 750 – 800 нм хорошообъясняется излучательной рекомбинацией экситонов в нанокристаллах кремния с16размерами 3 – 5 нм, находящихся в оксидном слое на поверхности КНН. Зависимостьинтенсивности сигнала в максимуме ФЛ от длины КНН представлена на рис. 8б. Видно,что при увеличении длины КНН до значений L 10 мкм, интенсивность ФЛ возрастаетпрактически линейно. В то же время, глубина поглощения возбуждающего света вобъёмном кремнии составляет ~ 10 нм.

Наблюдаемый линейный рост интенсивностиФЛ с длиной КНН может быть объяснён проникновением возбуждающего света междунанонитями за счёт отражения от их стенок. Таким образом, с увеличением длины КННрастёт количество актов возбуждения нанокристаллов, что приводит к ростуинтенсивности экситонной ФЛ. Проведённые в работе эксперименты с использованиемвозбуждающего лазерного излучения с длиной волны 488 нм, где глубина поглощения вобъёмном кремнии составляет ~1 мкм, также продемонстрировали линейную1200(а)L = 75 нмL = 200 нмL = 435 нмL = 940 нмL = 6,4 мкм100080060040020006007008009001000Длина волны, нмИнтенсивность ФЛ, отн.ед.Интенсивность ФЛ, отн.ед.зависимость интенсивности экситонной ФЛ от длины КНН.1000(б)1000,11L, мкм10Рис. 8 (а) Спектры ФЛ ансамблей КНН различной длины при возбуждении лазером с длиной волны364 нм; (б) зависимость интенсивности в максимуме ФЛ от длины КНН при возбуждении лазером сдлиной волны 364 нм.Раздел 3.5 посвящён изложению модельных представлений о распространениисвета в ансамблях КНН, объясняющих полученные экспериментальные данные по ихлинейным и нелинейным оптическим свойствам.

Рассматриваются процессы рассеянияпадающего света, его поглощения в ансамблях КНН, а также процессы появлениявторичного излучения, связанного с КРС и ФЛ. Учитывается близость характерныхразмеров нанонитей (диаметров и средних расстояний между нанонитями) с длинойволны падающего излучения. Отмечается, что в результате рассеяния свет либочастично выходит наружу из слоя КНН, что проявляется в росте коэффициентаотражения, либо поглощается в массиве нанонитей, приводя к эффективному17возбуждению КРС и ФЛ. При этом если длина волны падающего света меньше илипорядка расстояния между нанонитями (100-500 нм), то свет может проходить междунанонитями за счёт отражения от их стенок.Заключение и основные выводыВ работе изучены линейные и нелинейные оптические свойства слоёв кремниевыхнанонитей, сформированных методом металл-стимулированного химического травленияна подложках кристаллического кремния, и получены следующие основные результаты:1.

Для слоёв кремниевых нанонитей с длиной порядка и более 1 мкм вспектральной области от 400 до 1000 нм наблюдаются низкие значения коэффициентаполного отражения порядка 1%, что объясняется рассеянием света в условиях егосильного поглощения. В ближнем инфракрасном диапазоне 1000 – 1500 нм наблюдаетсяповышение диффузного отражения, что указывает на усиление взаимодействия света свеществом в результате сильного рассеяния в области слабого поглощения. В среднеминфракрасном диапазоне спектра (2,5 – 50 мкм) слои кремниевых нанонитей могут бытьрассмотрены как эффективные оптические среды, показатель преломления которыхопределяется их пористостью.2.