Отзыв оппонента Масловой Н.Е. (Особенности нелинейного поглощения при резонансном одно- и двухфотонном возбуждении экситонов в коллоидных квантовых точках CdSe-ZnS)

официального оппонента на диссертацию Козловой Марии Владимировны «Особенности нелинейного поглощения при резонансном одно- и двухфотонном возбуждении экситонов в коллоидных квантовых точках СЖе!7пЯ», представленной на соискание ученой степени кандидата физико- математических наук по специальности 01.04.10- физика полупроводников Диссертационная работа Козловой М.В. посвящена экспериментальному исследованию нелинейных оптических свойств коллоидных растворов квантовых точек СЙБе!7пБ при распространении мощных ультракоротких лазерных импульсов. В работе проведены исследования при различных интенсивностях резонансного одно- и двухфотонного возбуждения экситонных состояний квантовых точек СЮе/7пЯ. Изучение наноматериалов является фундаментальной задачей физики полупроводников.

Полупроводниковые наноструктуры демонстрируют уникальные физические свойства и интенсивно исследуются в последнее время. Ьлагодаря сильной размерной зависимости энергетического спектра полупроводниковых квантовых точек и возможности модифицирования окружающего их барьерного материала можно получить люминесцирующие полупроводниковые наноструктуры нового поколения, перспективные для применения в различных областях информатики и спектроскопии.

В том числе интерес представляют и коллоидные квантовые точки, полученные методом химического синтеза. Области применения таких коллоидных полупроводниковых наноструктур постоянно расширяются и сейчас охватывают круг задач от использования их уникальных энергетических и оптических свойств до создания наночастиц типа ядро/оболочка с различными типами пространственной локализации носителей зарядов. Это делает полупроводниковые наноматериалы перспективными для применения в области нанофотоники и квантовой оптики, а также для медико-биологических исследований и создания оптических биосенсоров. Однако ряд процессов может снижать эффективность излучения квантовых точек, такие как безызлучательная Оже-рекомбинация. До сих пор остается не до конца ясной картина преобладания этих эффектов при различных уровнях оптического возбуждения нанокристаллов.

Кроме того, высокие уровни оптического возбуждения могут приводить к обратимым и необратимым процессам в квантовых точках, таких как изменение их энергетического спектра вследствие нагрева, а также фотодеградация. Наличие пространственной неоднородности эпитаксиальных квантовых точек, дисперсия размеров нанокристаллов в коллоидных растворах и поверхностные эффекты также существенно затрудняют исследование полупроводниковых наноструктур. Поэтому для создания оптоэлектронных приборов на основе полупроводниковых квантовых точек важно исследовать их свойства при высоких интенсивностях оптической накачки. В целом актуальность выбранной темы диссертации Козловой М.В.

обусловлена высоким фундаментальным и прикладным интересом научного сообщества к оптическим свойствам низкоразмерных полупроводниковых материалов. Диссертационная работа изложена на 143 страницах и содержит 61 рисунок. Она состоит из введения, четырех глав и заключения. Список литературы содержит 156 наименований на 11 страницах. Целью диссертационной работы Козловой М.В.

являлось установление закономерностей изменения нелинейных оптических свойств полупроводниковых квантовых точек СЖе/7пБ при высоких плотностях одно- и двухфотонного резонансного возбуждении экситонов. Во введении отмечены актуальность диссертационной работы, цели и методы исследования, научная новизна работы, обоснованность и достоверность полученных результатов. В первой главе представлен обзор литературы по теме диссертационной работы: экспериментальных и теоретических работ, посвященных исследованию оптоэлектронных и экситонных свойств в полупроводниковых квантовых точках.

Описаны методы создания полупроводниковых структур пониженной размерности, в том числе синтез коллоидных квантовых точек селенида кадмия, пассивированных сульфидом цинка. Рассмотрена энергетическая структура полупроводниковых квантовых точек и их оптические свойства при одно- и двухфотонном возбуждении, особенности процессов излучательной и безызлучательной рекомбинации носителей зарядов. Особое внимание уделено нелинейно- оптическим свойствам наноструктур при высоких уровнях возбуждения. Вторая глава посвящена обнаруженным особенностям нелинейного поглощения и распространения мощных ультракоротких лазерных импульсов в коллоидных растворах квантовых точек СЙЯе/ХпЯ в случае сильного насыщения при резонансном однофотонном возбуждении основного экситонного перехода ь/,,„1ь) - ьк1е). Охарактеризованы параметры исследуемых в диссертационной работе колодных квантовых точек СЖе/7пЯ с различными резонансными длинами волн.

Из соответствия спектров пропускания исследованных образцов имеющимся литературным данным 1рис. 2.2 и 2,6 диссертации) определены размеры и дисперсии размеров в растворах используемых квантовых точек СЖе/7пЯ. Показано (рис. 2.8 диссертации), что по мере увеличения интенсивности возбуждающих импульсов просветление коллоидного раствора квантовых точек СЖе/7п$ сменяется увеличением поглощения. Наблюдаемая тенденция к восстановлению поглощения объяснена с помощью численной модели процесса заполнения экситонных состояний с зависящим от интенсивности света временем жизни возбужденного состояния вследствие процесса безызлучательной Оже-рекомбинации.

Аналогичные измерения зависимости нелинейного пропускания лазерных импульсов от уровня возбуждения проведены (рис. 2.12-2.15 диссертации) в случае однофотонного стационарного возбуждении коллоидных квантовых точек СЮе/ХпЯ с различной расстройкой резонансных энергий от энергии возбуждающего излучения.

При высоких уровнях стационарного возбуждения обнаружено уменьшение пропускания, что объяснено влиянием длинноволнового сдвига спектров пропускания для некоторых образцов квантовых точек вследствие эффекта Штарка. Проведенный анализ позволил автору установить доминирующую роль процесса заполнения состояний двухуровневой системы с конкурирующим Штарковским сдвигом поглощения. Исследования профилей распределения одиночного пикосекундного импульса, прошедшего через коллоидный раствор квантовых точек СЖе/7пЯ, позволило обнаружить процессы самовоздействия в случае резонансного однофотонного возбуждения основного 1Я.,„(Ь) — 1Яе) экситонного перехода.

При формировании канала прозрачности в насыщенном коллоидном растворе квантовых точек СЙЯе/7пЯ в зависимости от уровня возбуждения в центре пучка пик интенсивности сменяется минимумом (рис. 2.19 и 2.20 диссертации) из-за образования наведенной диафрагмы, на которой происходит дифракция Френеля. Обнаружены особенности процесса самодифракции (рис. 2.22 диссертации), объясненные процессом самодефокусировки лазерного излучения в коллоидном растворе квантовых точек СЙЯе/7пЯ и приводящие к изменению типа самодифракции на дифракцию Фраунгофера. Третья глава посвящена результатам исследований оптических свойств коллоидных квантовых точек СЮе/7пЯ при резонансном двухфотонном возбуждении основных экситонных переходов 1Я„,(Ь)-1Я(е) и 1Р.„,(Ь)-15(е) мощными ультракороткими лазерными импульсами.

Изучено влияние на двухфотонное поглощение изменения интенсивности возбуждающих импульсов и показано (рис. 3.4 диссертации), что помимо доминирукнцего нелинейного двухфотонного резонансного поглощения в квантовых точек Ссре/?пК присутствуют особенности, связанные с влиянием эффекта заполнения экситонных состояний, а также со штарковским сдвигом уровней из-за захвата носителей зарядов на поверхности квантовых точек, В диссертации также исследовано распространение мощных пикосекундных импульсов в коллоидном растворе полупроводниковых квантовых точек СдЯе/7пЯ при резонансном двухфотонном возбуждении экситонных переходов - осуществлена методика измерения треков фотолюминесценции.

Получены зависимости интенсивности фотолюминесценции от продольной координаты при различной интенсивности возбуждающих лазерных импульсов. При расчетах учтена не только энергия всего цуга импульсов лазера, использованного для возбуждения фотолюминесценции квантовых точек Ссье/7пЯ, но и распределение энергии по отдельным импульсам цуга. При сравнении измеренных треков фотолюминесценции при уровнях возбуждения менее одного экситона на отдельную квантовую точку спад зависимости интенсивности фотолюминесценции с расстоянием (рис. 3.10 диссертации) объяснен только резонансным двухфотонным поглощением импульсов лазера квантовыми точками СдБе/7пЯ. Из зависимости этих треков люминесценции от продольной координаты был определен коэффициент двухфотонного поглощения.

Тогда как при уровнях возбуждения более одного экситона на квантовую точку анализ экспериментальных данных позволил обнаружить влияние безызлучательной рекомбинации, заполнения и штарковского смещения экситонных состояний наведенным электрическим полем. В четвертой главе представлены результаты по влиянию полупроводникового элемента в резонаторе на процессы генерации )чо'":УАР и Хд' ':УА6 лазеров, Отдельный интерес представляют экспериментальные данные о помещении полупроводникового элемента внутрь резонатора Мд"ХАР лазера, работающего в режиме синхронизации мод и генерирующего цуг пикосекундных импульсов различной энергии с наносекундными интервалами между ними.

В этом случае удалось изменить распределение энергии по импульсам в цуге — получить ограничение амплитуды наиболее интенсивных импульсов ~рис. 4.13 диссертации). Обнаруженное изменение импульсов Хд ':"1"АО-лазера объяснено спецификой процесса генерации сверхкоротких импульсов света с нелинейным элементом внутри резонатора- возникновением дополнительной обратной отрицательной связи вследствие эффективного двухфотонного поглощения в монокристалле ОаАз и коллоидном растворе квантовых точек СЖе!УпЯ.

Осуществлено подавление процесса самосинхронизации мод Мд'':УАР лазера с модулированной добротностью„генерирующего одиночные наносекундные изрезанные импульсы, за счет помещения внутрь резонатора элемента отрицательной обратной связи (рис. 4.6 и 4.7 диссертации). Важно отметить, что оба вида обнаруженных особенностей режимов генерации Мс1' ХАО и Хд" ЖАР лазеров с нелинейным поглощающим элементом внутри резонатора были подтверждены численным решением системы балансных уравнений, описывающих изменение плотности инверсной населенности и плотности потока фотонов в резонаторе. В заключении диссертации приведены основные выводы работы.