Отзыв оппонента Гергеля (Особенности нелинейного поглощения при резонансном одно- и двухфотонном возбуждении экситонов в коллоидных квантовых точках CdSe-ZnS)

отзыв официального оппонента на диссертацию Козловой Марин Владимировны «Особенности нелинейного поглощении прн резонансном одно- и двухфотонном возбуждении зкснтонов в коллоидных квантовых точках Сдве/УпЯ», представленной на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук по специальности 01.04,10 - физика полупроводников Полупроводниковые квантовые точки с выдающимися оптическими и электронными свойствами представляют интерес для фундаментальных исследований конденсированного состояния вещества и перспективны в качестве элементной базы для разработок широкого спектра устройств близкого будущего.

Особенный интерес представляют коллоидные квантовые точки, которые могут создаваться с минимальными отклонениями от сферической формы. Диссертационная работа М.В. Козловой посвящена актуальной для физики полупроводников проблеме экспериментального исследования полупроводниковых наноматериалов оптическими методами. Объектами исследования выбраны коллоидные растворы полупроводниковых квантовых точек Савве/УлЯ, что весьма целесообразно, поскольку в коллоидных растворах возможно управлять исходными физическими свойствами исследуемых образцов посредством изменения концентрации и средних размеров частиц в них. Диссертантом сформулирована и успепшо решена задача изучения влияния различных интенсивностей одно- и двухфотонного резонансного возбуждения экситонов в коллоидных квантовых точках СЖе/Хпв на их оптические свойства. Не менее важной и актуальной задачей диссертации отыскание и изучение практической возможности подавления модуляции интенсивности (эффекта самосинхронизации мод) ЬЫ:УА10з 3~.

лазера, которая была успешно решена введением в резонатор лазера двухфотонно поглощающего полупроводникового элемента. Научная новизна и практическая значимость диссертационной работы определяется новыми фундаментальными результатами о нелинейности процессов резонансного взаимодействия интенсивных световых импульсов с экситонами полупроводниковых квантовых точек СйЗе/Хпб, которые непременно найдут практическое применение при создании новых классов оптоэлектронных устройств. Диссертация включает введение, четыре главы, заключение, содержит 143 страницы, 61 рисунок и список литературы из 15б наименований.

Введение дает общую характеристику работы, актуальность и цели запланированных исследований, и обосновывает выносимые на защиту положения, а также содержит научную и практическую значимость работы, описание апробации работы, публикаций и личного вклада автора. Глава ! содержит обзор литературы по энергетическим и оптическим свойствам полупроводниковых квантовых точек и экситонов в них, а также методов их создания.

В ней рассмотрены основные нелинейные эффекты в квантовых точках при высоких уровнях оптического однофотонного и двухфотонного возбуждения. Во второй главе содержатся результаты исследования процессов нелинейного поглощения и распространения мощного лазерного излучения прн однофотонном резонансном возбуждении основного экснтонного перехода в коллоидных квантовых точках СЙЯе/Хп8. Обнаружено изменение пропускания коллоидных квантовых точек Сс5е/ХпЯ при однофотонном резонансном возбуждении — смена роста пропускания уменьшением пропускания при высоких уровнях возбуждения. В поглощающих свет полупроводниковых квантовых точках основной нелинейный оптический эффект— насыщение поглощения (просветление), обусловленное модуляцией заполнения квантовых состояний.

Диссертантом показано, что при его анализе в случае нестационарного возбуждения при больших значениях интенсивности света необходимо учитывать и зависимость времени жизни возбужденного состояния от интенсивности облучения. Численный расчет уменьшения времени жизни экситонов в квантовых точках из-за процесса безызлучательной Оже-рекомбинации в рамках модели насыщения двухуровневой системы позволил объяснить уменьшение пропускания с ростом интенсивности однофотонного возбуждающего излучения коллондного раствора квантовых точек СЖе/УпЯ.

Считаю необходимым здесь выделить экспериментально обнаруженные особенности формирования мощный лазерных пучков коллоидными частицами, а именно распределения интенсивности луча лазера по сечению на выходе из кюветы с коллоидным раствором квантовых точек СЙЯе/ХпЯ в виде характерных для дифракцин Френеля и Фраунгофера колец. Сделан вывод о развитии процесса самодифракции луча лазера при прохождении через квантовые точки СйЯе/УпЯ, которая обьяснена влиянием изменения заполнения состояний и наведенного штарковского сдвига спектра поглощения в периферийных частях луча — так называемое обдирание пучка. Обнаружено также изменение типа дифракционной картины (с максимумом и минимумом в центре) при изменении интенсивности возбуждения раствора квантовых точек СЙЯе/ХпБ. Анализ дифракционных картин показ п, что в квантовых точках образуется канал прозрачности диаметром менее лазерного пучка на входе.

В третьей главе применены два метода измерения нелинейного поглощения для определения коэффициентов двухфотонного поглощения коллоидных растворов квантовых точек Сс1Яе/ХпЯ при резонансном двухфотонном возбуждении основных экситонных переходов. Обнаружено изменение нелинейного резонансного поглощения мощных ультракоротких импульсов лазера коллоидными квантовыми точками СйБе/ЖпБ при высоких уровнях возбуждения (более одного экснтона в одиночной квантовой точке), оно объяснено насыщением экситонного перехода и эффектом Штарка в заряженных квантовых точках. Исследование треков фотолюминесценции в кювете с коллоидным раствором квантовых точек СЛЯе/ХпЯ при резонансном двухфотонном возбуждении позволило обнаружить тушение люминесценции при высоких уровнях возбуждения.

Следует особенно отметить тщательность в проведении данных экспериментов: были проанализированы не только продольные распределения интенсивности фотолюминесценции, но и рассчитаны зависимости поперечного сечения треков фотолюминесценции при различных интенсивностях двухфотонной накачки и продольных координатах. Анализ экспериментальных данных позволил выявить процессы, сопровождающие двухфотонное поглощение: уменьшение интенсивности фотолюминесценции квантовых точек СЖе/Хпб вследствие процессов заполнения состояний, безызлучательной Оже-рекомбинации и Штарк-эффекта экситонов. Из зависимостей пропускания от интенсивности возбуждающего излучения и треков люминесценции от продольной координаты были определены коэффициенты двухфотонного поглощения коллоидных квантовых точек СЙЯе/7пЯ. Четвертая глава посвящена результатам, полученным при введении внутрь резонатора Хо" ХА10з и Хо" ХзА!зОд2 лазеров двухфотонно поглощающих полупроводниковой пластины монокристалла баАз и квантовых точек СдБе/ХпЯ.

Следует особенно отметить творческое использование диссертантом современных лазерных устройств на примере вышеуказанных лазеров, которые используются в диссертационной работе и как инструмент, и как объект исследования. В работе было достигнуто подавление процесса частичной самосинхронизации мод с сопутствующим увеличением длительности генерируемого наносекундного импульса Хд~':УА10з лазера при внесении внутрь резонатора пластины баАз и частичное подавление при внесении кюветы с коллоидпым раствором квантовых точек СоЯе/7пЯ.

Полученные результаты важны для 3.~ практического применения наносекундного излучения Мд ХА10з лазера. При внесении пластины баАз внутрь резонатора пикосекундного Хс1 ХэЛ150ц лазера обнаружено увеличение числа генерируемых пикосекундных импульсов в цуге и асимметричное изменение распределения этих импульсов по энергии. Обнаруженные изменения режимов генерации импульсов объяснены действием дополнительной отрицательной обратной связи в резонаторе лазеров, обусловленной нелинейным двухфотонным поглощением в монокристалле баАз и квантовых точках Ссье/7пЯ.

Это подтверждено численным расчетом, выполненным в рамках флуктуационной модели с учетом нелинейного двухфотонного поглощения отдельных пикосекундных импульсов цуга Хд~:УзА150д лазера или отдельных мод наносекундного импульса Мдз:УА10з лазера. Работа„однако, не свободна от недостатков, так например мне кажется: !) Автором недостаточно аргументировано утверждение и влиянии нарушения квазинейтральности квантовых точек на частоту основного оптического перехода за счет соответствующего Штарк-эффекта. 2) Замечу также„что в третьей главе диссертационной работы следовало бы привести болес подробный сравнительный анализ зависимостей интенсивности фотолюминесценции от интенсивности двухфотонного возбуждения квантовых точек и продольной координаты. Общая оценка диссертационной работы, несмотря на сделанные замечания, несомненно, положительна. Диссертация М.В.

Козловой «Особенности нелинейного поглощения при резонансном одно- и двухфотонном возбуждении экситонов в коллоидных квантовых точках СдБе/7пб» является оригинальным, выполненным на высоком уровне исследованием оптоэлектронных процессов в коллоидных квантовых точках СЖе/ХпЯ при их однофотонном и двухфотонном возбуждении мощными импульсами света, и представляет собой законченную научно-квалификационную работу. Диссертантом проведено множество тщательных экспериментов. Результаты экспериментального исследования качественно обсуждаются и численно обосновываются результатами расчетов в рамках используемых теоретических моделей.