Отзыв ведущей организации (Особенности нелинейного поглощения при резонансном одно- и двухфотонном возбуждении экситонов в коллоидных квантовых точках CdSe-ZnS)

«УТВВРЖДАЮ» Заместитель директора а им. П.Н. Лебедева демин наук (ФИАН) ессор Савинов С.Ю . ''.".,; ф„~гда 2ои г, ОТЗЫВ ведущей организации на диссертационную работу Козловой Марии Владимировны «Особенности нелинейного поглощения при резонансном одно- и двухфотонном возбуждении экситонов в коллоидных квантовых точках СдЯе/УпЯ», представленной на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук по специальности 01.04.10 — «фнзнка полупроводников» Цель диссертационной работы М.В.

Козловой состояла в исследовании нелинейного поглощения коллоидных растворов квантовых точек СдЯе/7пБ в условиях резонансного одно- и двухфотонного возбуждения основных экситонных переходов короткими лазерными импульсами. При этом отдельное внимание уделялось особенностям распространения мощного лазерного импульса в коллоидном растворе. В последние десятилетия значительно возрос интерес к исследованию нелинейных оптических эффектов, возникающих при взаимодействии излучения с полупроводниковыми наноструктурами различного типа. Помимо очевидного фундаментального интереса, данные исследования важны для целого ряда практических применений, связанных, в частности, с разработкой оптоэлектронных логических элементов нового типа, созданием нелинейных световых фильтров„ изготовлением насыщающихся поглотителей для синхронизации мод лазеров и пр.

Тем не менее, в подавляющем большинстве случаев именно нелинейные свойства наноструктур изучены значительно хуже, чем, например, их электронный спектр, электрофизические и линейные оптические свойства. Это касается, в том числе, и таких перспективных объектов как квантовые точки на основе широкозонных полупроводниковых соединений второй и шестой групп таблицы Мснделеева. Поэтому проведенное М.В.

Козловой исследование нелинейных оптических свойств коллондных растворов квантовых точек СдБе/ХпК является актуальным. Главным достоинством диссертационной работы М.В. Козловой является сочетание системного подхода и оригинальности ряда методик, использованных для исследования нелинейных оптических явлений. Это позволило автору не только получить новые данные о особенностях распространения мощных лазерных импульсов в коллоидных растворах квантовых точек СЙЯе/УпБ, но и измерить параметры„определяющие нелинейные свойства самих квантовых точек. Диссертация Козловой М.В. состоит из введения, четырех глав„ заключения и списка литературы. Работа содержит 143 страницы текста и включает 61 рисунок.

Список цитируемой литературы содержит 156 наименований. Во введении обоснована актуальность темы исследования, сформулированы основные цели работы, изложены основные положения, выносимые на защиту, отмечена научная новизна, достоверность н практическая значимость полученных результатов, представлен список публикаций по теме диссертации. В первой главе диссертационной работы приведен обзор научной литературы, включающий описание методов создания коллоидных квантовых точек на основе селенида кадмия типа ядро/оболочка и описание основных физических свойств таких квантовых точек. В частности, описан электронный спектр квантовых точек, систематизированы основные оптические переходы и процессы безызлучательной рекомбинации.

Отдельное внимание уделено описанию нелинейных эффектов, возникающих в полупроводниковых квантовых точках при высоких уровнях оптического возбуждения. Вторая глава посвящена исследованию особенностей нелинейного поглощения и пропускания квантовых точек СдБе/7пБ в случае резонансного однофотонного возбуждения основного разрешенного о~пического перехода мощными импульсами лазера.

В начале главы описаны образцы квантовых точек, отобранных для исследования, а также схема экспериментальной установки, которая использовалась для измерений про пускания и люминесценции. Проведенные измерения позволили продемонстрировать существенно немонотонный характер зависимости скорости нарастания пропускания коллондных растворов от энергии лазерных импульсов. Для объяснения данного эффекта предложена качественная модель, учитывающая процессы Оже-рекомбинации, изменение заряда квантовых точек и Тиндалевское рассеяние. Во второй главе также описаны схема эксперимента и результаты исследований особенностей распространения пикосекундных лазерных импульсов через коллоидные растворы квантовых точек.

Продемонстрированы эффекты, связанные с самодифракцией Френеля и Фраунгофера, и дано качественное объяснение физических механизмов, лежащих в основе этих эффектов. Третьи глава диссертации посвящена исследованию нелинейного поглощения коллоидных растворов квантовых точек в условиях их резонансного двухфотонного возбуждения короткими лазерными импульсами.

В начале главы описаны образцы квантовых точек, отобранных для исследований, схема экспериментальной установки, которая использовалась для измерений двухфотонного поглощения, а также дано качественное описание самого механизма резонансного двухфотонного поглощения в квантовых точках СдЯе/ХпЯ.

Обсуждаются полученные результаты измерений двухфотонного поглощения и обсуждаются треки люминесценции, возникающие за счет двухфотонного возбуждения экситонных переходов. В конце третьей главы приводятся результаты расчетов коэффициента двухфотонного поглощения квантовых точек и обсуждаются процессы сопутствующие двухфотонному поглощению. В четвертой главе диссертации описаны результаты измерений формы лазерных импульсов при размещении внутри резонатора кюветы с коллоидным раствором квантовых точек нли монокристаллической пластины арсенида галлия.

В начале главы приведены характеристики образцов квантовых точек и монокристаллического арсенида галлия, а также описана схема экспериментальной установки, которая использовалась для анализа формы лазерных импульсов. Затем обсуждаются результаты измерений формы лазерных импульсов, полученные при размещении в резонаторе пластины арсенида галлия или кюветы с коллоидным раствором. В конце четвертой главы приводятся результаты расчета цугов пикосекундных импульсов, на основе которых проводится анализ полученных экспериментальных данных, В конце диссертационной работы приведено заключение, в котором перечислены основныс результаты работы, а также список литературы.

Результаты изложены в 15 печатных работах, из них 5 публикаций в изданиях, рекомендованных ВАК РФ. Наиболее значимыми результатами, достигнутыми в данной работе, на наш взгляд, являются следующие: 1. Предложен новый метод измерения коэффициента двухфотонного поглощения коллоидного раствора квантовых точек, основанный на анализе треков люминесценции в условиях резонансного двухфотонного возбуждения основного экситонного перехода, Надежно определен коэффициент двухфотонного поглощения квантовых точек СЙБе/7пЯ. 2, Продемонстрирована френелевская и фраунгоферовская самодифракция лазерного импульса, прошедшего через кювету с коллондным раствором квантовых точек СдЯеlУпЯ, в случае резонансного однофотонного возбуждения основного экситонного перехода. Предложен физический механизм, объясняющий природу обнаруженных явлений.

Результаты, приведенные в диссертационной работе, основаны на значительном объеме экспериментальных данных, полученных автором. Основные положения и выводы, сформулированные в работе„их достоверность и научная новизна хорошо аргументированы и обоснованы как результатами собственных экспериментальных исследований диссертанта, так и согласием полученных результатов работ по близкой тематике, проведенных в ведущих исследовательских организациях, как в России, так и за рубежом.

Автор демонстрирует хорошее понимание физики исследуемого класса явлений и владеет техникой эксперимента. В целом, диссертация представляет законченное научное исследование, однако, не лишенное недостатков, которые заключаются в следующем: 1. Для определения среднего размера и дисперсии квантовых точек автор использует данные оптических измерений, обработка которых позволяет в рамках определенных допущений связать размер ядра квантовой точки со сдвигом линии в спектре поглощения~люминесценции. Было бы желательно, проверить полученные подобным непрямым методом пугем измерения размера квантовых точек с помощью электронной микроскопии. 2. В условиях резонансного возбуждения двухуровневой системы, как известно, могут наблюдаться осцилляции населенности основного и возбужденного состояний квантовых точек, частота которых определяется условиями возбуждения. Подобные осцилляции никак не обсуждаются в работе, хотя их наличие может быть существенным при интерпретации экспериментальных данных„полученных при резонансном однофотонном возбуждении квантовых точек мощными световыми импульсами.

3. Также диссертационная работа содержит ряд несущественных опечаток и стилистических неточностей. Отмеченные недостатки носят частный характер и никоим образом не умаляют ценности работы и полученных в ней результатов. Обоснованность и достоверность основных полученных результатов обеспечивается использованием современных экспериментальных методов исследования, сравнением экспериментально полученных результатов с результатами численного моделирования, анализом литературных данных, непротиворечивостью полученных данных и выводов результатам других исследователей.

Достоверность и надежность результатов обеспечивается тщательностью проведения экспериментов и подтверждается воспроизводимостью результатов. Результаты исследований опубликованы в реферируемых журналах и неоднократно обсуждались и докладывались на различных российских и международных конференциях и симпозиумах по тематике диссертационной работы. Полученные результаты представляют интерес для понимания процессов нелинейного изменения эксито нного поглощения и процессов экситонной рекомбинации в полупроводниковых квантовых точках и их влияния на оптические свойства наноструктур.

Они могут быть использованы в организациях Федерального агентства научных организаций, Роснано и Министерства образования и науки РФ, в частности, в Московском государственном университете тонких химических технологий имени М. В. Ломоносова, Физико-техническом институтеим. А.Ф. Иоффе РАН, Физическом институте им, П.Н. Лебедева РАН, Научно-исследовательском центре «Курчатовский институт», Национальном исследовательском университете «МИФИ» и других научных учреждениях.