Диссертация (Особенности нелинейного поглощения при резонансном одно- и двухфотонном возбуждении экситонов в коллоидных квантовых точках CdSe-ZnS), страница 2

К этим явлениям следует отнести генерацию оптическихгармоник,многофотонное поглощение,самофокусировку идефокусировку лазерногоизлучения (обусловленных нелинейным преломлением в среде). Второй вид - нелинейныеоптические явления, определяемые динамическими (инерционными) нелинейностями впоглощающих средах при возбуждении свободных носителей интенсивным светом. К нимотносятся, например, нелинейное поглощение и преломление в результате заполнениясостояний, штарковский сдвиг экситонного перехода в индуцированном электрическом поле.Величины динамических нелинейностей могут резко возрастать (их часто называютгигантскими) при резонансном возбуждении наноструктур.Нелинейные оптические эффекты при взаимодействии света с полупроводниками иполупроводниковыми наноструктурами представляют большой интерес как для изучения ихфундаментальных свойств, так и для исследования возможностей их практического примененияв различных областях науки и техники [1, 2].

Гигантские нелинейности, например, могут бытьиспользованыдлясозданияоптоэлектронныхлогическихэлементов,насыщающихсяпоглотителей для модуляции добротности и синхронизации мод лазеров, нелинейных световых7фильтров в широком спектральном диапазоне [3]. Использование наноструктур при созданииновых оптоэлектронных устройств может значительно улучшить их характеристики [4, 5].Квантовые точки, в которых движение носителей квантово ограничено во всех трехнаправлениях, благодаря дискретности функции плотности состояний, ее зависимости отразмеров наноструктуры и узкой спектральной ширине, представляются привлекательными,например, вкачестве активных сред полупроводниковых лазеровидля созданияодноэлектронных транзисторов.Так как пространственное ограничение носителей зарядов существенно изменяет ихвзаимодействие с электромагнитным полем [6], требуется полное понимание электронных инелинейно-оптических свойств полупроводниковых нанокристаллов, в том числе квантовыхточек [7, 8].

В связи с этим экспериментальное исследование нелинейного одно- идвухфотонногопоглощения,атакжедругихнелинейныхоптическихэффектоввполупроводниковых квантовых точках, которые до сих пор остаются не полностью изучены,выявление их сосуществования или конкуренции, доминирования и перераспределения влиянияпри различных условиях возбуждения представляют большой научный интерес.Настоящая диссертационная работа посвящена экспериментальному исследованиюнелинейныхоптическихявлений(особенностейнелинейногопоглощения)вполупроводниковых коллоидных растворах квантовых точек CdSe/ZnS как в случаерезонансного однофотонного (первая часть работы), так и двухфотонного (вторая и третьячасти) возбуждения основных оптических электронно-дырочных (экситонных) переходовмощными ультракороткими импульсами лазера.Цель исследований:1.Изучить особенности нелинейного поглощения коллоидного раствора квантовыхточек CdSe/ZnS как в случае резонансного однофотонного, так и двухфотонного возбужденияосновныхэлектронно-дырочных(экситонных)переходовмощнымиультракороткимиимпульсами лазера.2.Выявитьособенностираспространениялучалазераприрезонансномоднофотонном возбуждении основного экситонного перехода в нелинейно поглощающемколлоидном растворе квантовых точек CdSe/ZnS мощными пикосекундными импульсамилазера.3.Применить метод измерения зависимости интенсивности люминесценции отрасстояния (по трекам фотолюминесценции) коллоидных растворов квантовых точек CdSe/ZnS8при высоких уровнях двухфотонного резонансного возбуждения основных экситонныхпереходов для определения процессов нелинейного поглощения.4.Найти способ подавления режима самосинхронизации мод наносекундногоNd3+:YAlO3-лазера с модулированной добротностью путем внесения в резонатор элементаотрицательной обратной связи (двухфотонно поглощающих кюветы с коллоидным растворомполупроводниковых квантовых точек или пластины объемного полупроводника).Методы исследования.Для экспериментального изучения линейных и нелинейных оптических свойствколлоидных растворов полупроводниковых квантовых точек CdSe/ZnS в гексане применялисьсовременные оптоэлектронные методы исследования.

Проведено численное моделированиезависимости нелинейного поглощения квантовых точек CdSe/ZnS от интенсивности накачкиприизменяющемсявременижизнивозбужденногосостоянияиегосравнениесэкспериментально измеренными зависимостями.Научная новизна работы заключается в следующем:Обнаружены особенности нелинейного поглощения при резонансном одно- идвухфотонном возбуждении основных электронно-дырочных (экситонных) переходов вколлоидном растворе квантовых точек CdSe/ZnS короткими мощными лазерными импульсами.1.Замедление темпа увеличения пропускания и даже уменьшение пропусканияколлоидного раствора квантовых точек CdSe/ZnS при высоких уровнях резонансногооднофотонного возбуждении основного экситонного перехода 1S 3 / 2 (h)  1S (e) мощнымиультракороткими импульсами света объяснено доминирующим процессом заполненияосновного экситонного перехода с зависящим от интенсивности света временем жизнивозбужденного состояния.

Зависимость времени жизни возбужденного состояния отинтенсивности света может быть объяснена его уменьшением из-за безызлучательной Ожерекомбинации.Полученныерезультатыврамкахмоделинасыщенияпоглощениядвухуровневой системы в нестационарном случае (времена релаксации возбужденногосостояниясопоставимысдлительностьювозбуждающегоимпульса)согласуютсясэкспериментальными данными.2.Обнаруженасамодифракциялучалазера,прошедшегочерезкюветусколлоидным раствором квантовых точек CdSe/ZnS в случае однофотонного резонансного9возбужденияихосновногоэкситонногоперехода1S 3 / 2 (h)  1S (e) ,френелевскогоифраунгоферовского вида на наведенном канале прозрачности.

Формирование каналапрозрачности и наведенной диафрагмы объяснено эффектом заполнения состояний для централазерного луча, сопровождающимся сильным поглощением периферийных участков лазерноголуча (“обдиранием” (strip-effect) луча), и штарковским длинноволновым сдвигом экситонногопоглощения.3.резонансногоОбнаруженное замедление роста нелинейного поглощения при высоких уровняхдвухфотонноговозбужденияэкситонныхпереходов1S 3 / 2 (h)  1S (e)и1P3 / 2 (h)  1S (e) коллоидного раствора квантовых точек CdSe/ZnS объяснено влиянием процессазаполнения состояний в квантовых точках и изменением линейного поглощения из-заштарковского сдвига экситонного перехода наведенным электрическим полем в заряженнойквантовой точке.4.Примененметодизмерениякоэффициентадвухфотонногопоглощенияколлоидного раствора квантовых точек CdSe/ZnS по трекам фотолюминесценции.

Обоснованнанеобходимость учитывать возникающее тушение люминесценции квантовых точек привысоких уровнях возбуждения. Тушение люминесценции может быть обусловлено процессомзаполнения состояний, безызлучательной Оже-рекомбинацией и длинноволновым штарковскимсдвигом спектра экситонного поглощения.5.Реализованспособподавленияпроцессасамосинхронизациимодвнаносекундном Nd3+:YAlO3-лазере с модулированной добротностью при помещении врезонатор элемента отрицательной обратной связи. При помещении в резонатор двухфотоннопоглощающей пластины монокристаллаGaAs удалось добиться полного подавлениясамосинхронизации, а при помещении в резонатор кюветы с коллоидным раствором квантовыхточек CdSe/ZnS - частичного подавления самосинхронизации.Обоснованность и достоверность основных полученных результатов обеспечиваетсяиспользованиемсовременныхэкспериментальныхметодовисследования,сравнениемэкспериментально полученных результатов с результатами численного моделирования,анализом литературных данных, непротиворечивостью полученных данных и выводоврезультатам других исследователей.

Достоверность и надежность результатов обеспечиваетсятщательностью проведения экспериментов и подтверждается воспроизводимостью результатов.Результатыисследований опубликованыв реферируемых журналах инеоднократнообсуждались и докладывались на различных российских и международных конференциях и10симпозиумах по тематике диссертационной работы.На защиту выносятся следующие положения:1.Врамкахмоделинасыщенияпоглощениядвухуровневойсистемывнестационарном случае (времена релаксации возбужденного состояния сопоставимы сдлительностью возбуждающего импульса) проведены расчеты, позволяющие объяснитьэкспериментально полученное поглощение мощных ультракоротких импульсов света:замедление темпа увеличения пропускания и даже уменьшение пропускания коллоидногораствора квантовых точек CdSe/ZnS при высоких уровнях резонансного однофотонноговозбуждения электронно-дырочного (экситонного) перехода 1S 3 / 2 (h)  1S (e) . Это может бытьобъяснено доминирующим процессом заполнения основного состояния (насыщением) с учетомзависимости времени жизни возбужденного состояния экситонов от интенсивности света (егоуменьшением из-за безызлучательной Оже-рекомбинации).2.Обнаружена френелевская и фраунгоферовская самодифракция луча лазера,прошедшего через кювету с коллоидным раствором квантовых точек CdSe/ZnS, в случаерезонансного однофотонного возбуждения основного экситонного перехода 1S 3 / 2 (h)  1S (e) .Самодифракция возникает за счет формирования канала прозрачности и наведенной диафрагмыврезультатедоминирующихэффектовзаполнениясостояний,сопровождающегосяпоглощением периферийных участков лазерного луча (процесса “обдирания” луча (strip-effect))и штарковского длинноволнового сдвига экситонного поглощения.3.Обнаруженное замедление роста двухфотонного поглощения (отклонение отхарактерной зависимости) при высоких уровнях резонансного двухфотонного возбужденияэлектронно-дырочных (экситонных) переходов 1S 3 / 2 (h)  1S (e) и 1P3 / 2 (h)  1S (e) в квантовыхточках CdSe/ZnS объяснено влиянием процесса заполнения состояний в квантовых точках иштарковским сдвигом экситонного перехода наведенным электрическим полем в заряженнойквантовой точке.4.Осуществлен метод измерения коэффициента двухфотонного поглощения потрекам фотолюминесценции (зависимости интенсивности люминесценции от расстояния).Показано, что при высоких уровнях возбуждения необходимо учитывать возникающее тушениелюминесценции квантовых точек CdSe/ZnS на начальном участке трека люминесценции,которое может быть обусловлено процессами заполнения состояний, безызлучательной Ожерекомбинации и Штарк-эффектом экситонов.115.Реализованспособподавленияпроцессасамосинхронизациимодвнаносекундном Nd3+:YAlO3-лазере с модулированной добротностью при помещении внутрьрезонатора элемента отрицательной обратной связи (двухфотонно поглощающих пластинымонокристаллаGaAs, или при частичном подавлении самосинхронизации - кюветы сколлоидным раствором квантовых точек CdSe/ZnS).Научная и практическая значимость работы.В данной работе представлены новые научные результаты, отражающие важныеособенности фундаментальных физических явлений, возникающих при резонансном одно- идвухфотонном возбуждении основных электронно-дырочных (экситонных) переходов вколлоидном растворе квантовых точек CdSe/ZnS короткими мощными лазерными импульсами.Полученные результаты представляют интерес для понимания процессов нелинейногоизмененияэкситонногопоглощенияипроцессовэкситоннойрекомбинациивполупроводниковых квантовых точках и их влияния на оптические свойства наноструктур.Полученные результаты указывают на необходимость учета особенностей сосуществующихпроцессов в полупроводниковых наноструктурах при создании и повышении эффективностиприборов оптоэлектроники на их основе.Апробация работы.Вошедшие в работу результаты докладывались на всероссийских и международныхнаучных конференциях и симпозиумах:-Всероссийской научной конференции студентов-физиков и молодых ученых «ВНКСФ -14», (Уфа, РФ, 2008);-XV и XVIII Международных конференциях студентов, аспирантов и молодых ученых«Ломоносов-2008» и «Ломоносов-2011» Секция «Физика», (Москва, РФ, 2008 и 2011)-IX Российской конференции по физике полупроводников «Полупроводники-09(Новосибирск-Томск, РФ, 2009);-Международной конференции по когерентной и нелинейной оптике, лазерам,применению и технологиям «ICONO/LAT 2010» (Казань, РФ, 2010);-Научной конференции «Ломоносовские чтения.