Автореферат (Особенности нелинейного поглощения при резонансном одно- и двухфотонном возбуждении экситонов в коллоидных квантовых точках CdSe-ZnS), страница 5

Видна егопериодическая модуляция, обусловленная процессом самосинхронизации мод[15], с периодом 6,7 нс, согласующимся со временем прохода световогоимпульса двойной длины резонатора. Nd3+:YAG-лазер на иттрий алюминиевомгранате с неодимом (Nd3+:Y3Al5O12) работал в режиме пассивнойсинхронизации мод и генерации основной поперечной моды. Типичный цуг из20-25 импульсов длительностью 30 пс с аксиальным периодом 6,9 нс на длиневолны 1064 нм показан на рис. 9а.Рис. 8.Импульс(точки), генерируемыйнаносекунднымлазеромNd3+:YAlO3:а) без нелинейногоэлементаврезонаторе,б)спластинкой GaAs врезонаторе,в)скюветой с коллоиднымрастворомКТCdSe/ZnSврезонаторе.Цветнымилиниямипоказаны аппроксимации каждого пика импульса и их огибающая.Пластина монокристаллического GaAs (толщина 0,5 мм), установленнаявнутри резонатора наносекундного Nd3+:YAlO3 лазера под углом Брюстера,приводила к подавлению процесса самосинхронизации продольных мод(сглаживанию его формы), сопровождающемуся увеличением длительностиимпульса (рис.

8б). Помещение внутри резонатора наносекундного лазеракюветы с коллоидным раствором КТ3 CdSe/ZnS толщиной 10 мм(концентрация n ≈ 1018 см-3) приводило к неполному подавлениюсамосинхронизации мод: уменьшалась глубина модуляции импульсов, чтосопровождалось увеличением длительности импульса (рис. 8в).Рис. 9.Осциллограммацугаимпульсов,генерируемогопикосекундным3+Nd :Y3Al5O12 лазером: а)без нелинейного элементав резонаторе, б) спластинкойGaAsврезонаторе.17На осциллограмме цуга пикосекундного Nd3+:Y3Al5O12 лазера с внесеннойвнутрь резонатора пластиной GaAs (рис.

9б) наблюдалось увеличение числапикосекундных импульсов в цуге и асимметрия формы цуга импульсов. Виднатенденция к выравниванию интенсивности импульсов, однако достичь его прииспользуемых образцах и параметрах лазера не удалось. По-видимому, дляэтого требуются большие толщины образца GaAs. Использование кюветы сколлоидным раствором КТ CdSe/ZnS внутри резонатора пикосекундного лазераприводило к симметричному изменению формы цуга импульсов за счетнелинейного поглощения центральных импульсов (эффект ограничения).Наблюдаемые изменения формы наносекундного и цуга пикосекундныхимпульсов, по-видимому, можно объяснить включением дополнительной ООС,обусловленной двухфотонным поглощением при внесении внутрь резонаторанелинейных полупроводниковых элементов.

Характерной особенностью ООСявляется то, что потери увеличиваются с ростом интенсивности излучения(нелинейно растет доля двухфотонно поглощенного излучения). Поэтомупиковые участки генерируемых наносекундных импульсов усиливаются слабее,чем менее интенсивные. Таким образом, одним из следствий ООС в лазерах наNd3+:YAlO3 является сглаживание наносекундных импульсов. Двухфотонноепоглощение в КТ происходит не так интенсивно, как в пластинке GaAs, из-заменьших значений коэффициента двухфотонного поглощения β, что иобъясняет не полное подавление модуляции интенсивности при помещениикюветы с КТ в резонатор наносекундного Nd3+:YAlO3 лазера.Для расчета влияния нелинейности в резонаторе на динамикуформирования лазерного импульса использовалась флуктуационная модель [16].Для описания процесса генерации наносекундного лазерного импульса системабалансных уравнений в безразмерных переменных [17] x   0 BF и y   0 BNпринимает вид:xy xy  x  Kx 2 и  xyt 't '(7)где F - плотность потока фотонов в резонаторе, N - плотность населенности, t '- безразмерное время для которого выполнено соотношение t '  t /  0 ,  0 характеризует потери на излучение и описывает линейное поглощение, B коэффициент Эйнштейна для индуцированного поглощения или излучения[17].- коэффициент нелинейных потерь, где χ – коэффициентзаполнения, σ – сечение индуцированного перехода, l – длина активногоэлемента, d – толщина образца, ν – скорость света в среде,  - коэффициентдвухфотонного поглощения.Каждый из наблюдаемых пиков наносекундных импульсов Nd3+:YAlO3лазера аппроксимировался гауссовой формой с отдельным расчётом начальныхусловий x0 и y 0 при которых происходит формирование импульса,генерируемого лазером без нелинейного элемента в резонаторе, в рамкахтеоретической модели (7) с К=0 (голубые линии на рис.

8а). Используя x0 и y 0 ,18расчет повторялся с учетом нелинейного поглощения в системе и определялсякоэффициент нелинейных потерь K , который соответствует формированиюимпульса с параметрами экспериментальной кривой, приведенной на рисунке8б,в. Полученные аппроксимация пиков интенсивности и их огибающая(соответственно желтая и зеленая линии на рис. 8б) в случае введения врезонатор пластины GaAs демонстрируют хорошее согласие расчетов сэкспериментом. Коэффициент нелинейных потерь, вычисленный в результатесопоставления экспериментальных данных и результатов численногомоделирования, оказался равным для КТ3 CdSe/ZnS K=2.6 и K=18 для GaAs. Изполученных значений K оценивались значения коэффициентов двухфотонногоχσпоглощения βПри известных значениях параметров лазера инелинейных полупроводниковых элементов экспериментальные данныесмсходятся с теоретическим расчетом при: βиβКТсмГВт.ГВтРис.

10.Рассчитаннаяформацугапикосекундных импульсов,генерируемых3+Nd :Y3Al5O12 лазером:а)безнелинейногоэлемента в резонаторе,б) с пластинкой GaAs врезонаторе.Численный расчет с помощью системы балансных уравненийкачественно подтвердил экспериментальные результаты, наблюдаемые привнесении нелинейных элементов и в резонатор пикосекундного Nd3+:Y3Al5O12лазера. На рис. 10а представлен рассчитанный цуг импульсов лазера безвнесенных в него нелинейных элементов. При учете нелинейности пластинкиGaAs (рис.

10б) наблюдается характерная асимметрия формы цуга импульсов счастичным ограничением интенсивности импульсов.Длительность цугаимпульсов возрастает примерно в 2 раза за счет увеличения числа отдельныхпикосекундных импульсов. При внесении в резонатор лазера КТ CdSn/ZnSописание в рамках используемой модели также согласуется сэкспериментальными данными.В заключении сформулированы основные результаты работы.Выявлены физические явления, которые могут быть ответственны заобнаруженные особенности нелинейного поглощения при резонансном одно- идвухфотонном возбуждении основных электронно-дырочных (экситонных)переходов в коллоидном растворе квантовых точек CdSe/ZnS мощнымиимпульсами лазера.I.

Резонансное однофотонное возбуждение основного электроннодырочного (экситонного) перехода.―Замедление темпа увеличения пропускания и даже уменьшение19пропускания коллоидного раствора квантовых точек CdSe/ZnS при высокихуровнях возбуждения объяснено доминирующим процессом заполненияосновного экситонного перехода (насыщением поглощения) с учетомзависимости времени жизни возбужденного состояния от интенсивности света(может быть объяснено его уменьшением из-за безызлучательной Ожерекомбинации) в рамках модели насыщения двухуровневой системы внестационарном случае (резонансное поглощение мощных ультракороткихимпульсов света при временах релаксации возбужденного состояниясопоставимых с длительностью возбуждающего импульса).―Обнаруженная самодифракция френелевского и фраунгоферовскоговида луча лазера, прошедшего через кювету с коллоидным растворомквантовых точек CdSe/ZnS, обусловлена формированием для центра лазерноголуча канала прозрачности и наведенной диафрагмы, возникающих в результатеэффектазаполнениясостояний,сопровождающегосяпоглощениемпериферийных участков лазерного луча (процессом “обдирания” луча (stripeffect)), и штарковского длинноволнового сдвига экситонного поглощения.II.

Резонансное двухфотонное возбуждение электронно-дырочных(экситонных) переходов.―Обнаруженное замедление роста двухфотонного поглощения вквантовых точках CdSe/ZnS при высоких уровнях возбуждения объясненопомимо влияния двухфотонного поглощения влиянием процесса заполнениясостояний в квантовых точках и штарковским сдвигом экситонного переходанаведенным электрическим полем в заряженной квантовой точке.―Осуществлен метод измерения коэффициента двухфотонногопоглощения по трекам фотолюминесценции (по зависимости интенсивностилюминесценции от расстояния). Показано, что при этом необходимо учитыватьобнаруженное уменьшение интенсивности люминесценции квантовых точекCdSe/ZnS при высоких уровнях возбуждения, которое может быть объясненопроцессами заполнения состояний, безызлучательной Оже-рекомбинацией иштарковским сдвигом экситонного поглощения.―Осуществлен способ подавления процесса самосинхронизации модв наносекундном Nd3+:YAlO3-лазере с модулированной добротностью,сопровождающийся увеличением длительности импульса, за счетустановленного внутри резонатора элемента отрицательной обратной связи(двухфотонно поглощающей пластины монокристалла GaAs).

Частичноеподавление самосинхронизации мод получено при использовании кюветы сколлоидным раствором квантовых точек CdSe/ZnS в качестве элементаотрицательной обратной связи.Основные публикации по теме диссертации1.Днепровский В.С., Жуков Е.А., Козлова М.В., Wumaier T., Sy Hieu D.,Артемьев М.В., Насыщение поглощения и процессы самовоздействия прирезонансном возбуждении основного экситонного перехода в коллоидныхквантовых точках CdSe/ZnS // ФТТ. – 2010. – Т.

52. – № 9. – С. 1809-1814.2.Dneprovskii V., Kozlova M., Wumaier T., Zhukov E., Dau Sy Hieu, Smirnov20A., State-filling and self-action processes at resonant excitation of excitons incolloidal quantum dots // Proceedings of SPIE. – 2011. – V. 7993. – P. 79931R-1 ‒79931R-8.3.Днепровский В.С., Жуков Е.А., Козлова М.В., Смирнов А.М., WumaierT., Особенности нелинейного поглощения при резонансном одно- идвухфотонном возбуждении основного экситонного перехода в коллоидныхквантовых точках CdSe/ZnS // Вестник Московского Университета.