Автореферат (Особенности нелинейного поглощения при резонансном одно- и двухфотонном возбуждении экситонов в коллоидных квантовых точках CdSe-ZnS)

На правах рукописиКозлова Мария ВладимировнаОсобенности нелинейного поглощения при резонансном одно- идвухфотонном возбуждении экситонов в коллоидных квантовых точкахCdSe/ZnSСпециальность: 01.04.10 – физика полупроводниковАВТОРЕФЕРАТдиссертации на соискание ученой степеникандидата физико-математических наукМосква - 2015Работа выполнена на кафедре полупроводниковфизического факультета Федерального государственного бюджетногообразовательного учреждения высшего образования«Московский государственный университет имени М. В. Ломоносова»Научный руководитель:Владимир Самсонович Днепровский,доктор физико-математических наук, профессор, Федеральное государственноебюджетное образовательное учреждение высшего образования «Московскийгосударственный университет имени М.В.

Ломоносова», физическийфакультет, кафедра полупроводников, профессорОфициальные оппоненты:Виктор Александрович Гергель,докторфизико-математическихнаук,профессор,Федеральноегосударственное бюджетное учреждение науки Институт радиотехники иэлектроники им. В.А. Котельникова Российской академии наук (ИРЭ РАН),начальник лаборатории микро- и наноэлектроникиНаталья Евгеньевна Маслова,кандидат физико-математических наук, Национальный исследовательскийцентр "Курчатовский институт", научный сотрудникВедущая организация:Федеральное государственное бюджетное учреждение наукиФизический институт им.

П.Н. Лебедева Российской академии наук(ФИАН)Защита диссертации состоится «24» марта 2016 г. в 16 часов на заседанииДиссертационного совета Д 501.001.70 в Московском государственномуниверситете имени М.В. Ломоносова по адресу: 119991, ГСП-1, г. Москва,Ленинские горы, д.1, стр.35, конференц-зал Центра коллективного пользованияС диссертацией можно ознакомиться в Отделе диссертаций Научнойбиблиотеки МГУ имени М.В.

Ломоносова (Ломоносовский пр., д. 27) и в сетиInternet по адресу http://www.phys.msu.ru/rus/research/disser/sovet-D501-001-70/.Автореферат разослан «» февраля 2016 г.Ученый секретарь диссертационного совета Д 501.001.70МГУ им. М.В. Ломоносова,кандидат физико-математических наук, доцент2А.И. ЕфимоваОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ.Настоящая диссертационная работа посвящена экспериментальномуисследованию нелинейных оптических явлений (особенностей нелинейногопоглощения) в полупроводниковых коллоидных растворах квантовых точек(КТ) CdSe/ZnS как в случае резонансного однофотонного, так и двухфотонноговозбуждения основных оптических электронно-дырочных (экситонных)переходов мощными ультракороткими импульсами лазера.Актуальность диссертационной работы.

Последние несколько десятковлет возрастает интерес к изучению нелинейных оптических явлений вполупроводниковыхструктурахпониженнойразмерности(вполупроводниковых квантовых ямах, множественных квантовых ямах,сверхрешетках, квантовых проводах и квантовых точках) и к возможности ихиспользования при создании новых оптоэлектронных устройств.В полупроводниковых наноструктурах могут проявляться два видаоптических нелинейных процессов. Первый обусловлен безынерционными(классическими) нелинейностями и возникает при взаимодействии оптическогополя высокой напряженности со связанными носителями зарядов. К этимявлениям следует отнести генерацию оптических гармоник, многофотонноепоглощение, самофокусировку и дефокусировку лазерного излучения(обусловленных нелинейным преломлением в среде). Второй вид - нелинейныеоптические явления, определяемые динамическими (инерционными)нелинейностями в поглощающих средах при возбуждении свободныхносителей интенсивным светом.

К ним относятся, например, нелинейноепоглощение и преломление в результате заполнения состояний, штарковскийсдвиг экситонного перехода в индуцированном электрическом поле. Величиныдинамических нелинейностей могут резко возрастать (их часто называютгигантскими) при резонансном возбуждении наноструктур.Нелинейные оптические эффекты при взаимодействии света сполупроводниками и полупроводниковыми наноструктурами представляютбольшой интерес как для изучения их фундаментальных свойств, так и дляисследования возможностей их практического применения в различныхобластях науки и техники [1].

Гигантские нелинейности, например, могут бытьиспользованы для создания оптоэлектронных логических элементов,насыщающихся поглотителей для модуляции добротности и синхронизациимод лазеров, нелинейных световых фильтров в широком спектральномдиапазоне [2]. Использование наноструктур при создании оптоэлектронныхустройств может значительно улучшить их характеристики [3].Так как пространственное ограничение носителей заряда существенноизменяет их взаимодействие с электромагнитным полем [4], требуется болееполное понимание электронных и нелинейно-оптических свойствполупроводниковых нанокристаллов, в том числе квантовых точек [5]. В связис этим экспериментальное исследование нелинейного одно- и двухфотонногопоглощения, а также других нелинейных оптических эффектов вполупроводниковых квантовых точках, которые до сих пор остаются неполностью изучены, выявление их сосуществования или конкуренции,3доминирования и перераспределения влияния при различных условияхвозбуждения представляют большой научный интерес.Цель исследований:1.Изучить особенности нелинейного поглощения коллоидногораствора квантовых точек CdSe/ZnS как в случае резонансного однофотонного,так и двухфотонного возбуждения основных электронно-дырочных(экситонных) переходов мощными ультракороткими импульсами лазера.2.Выявить особенности распространения луча лазера прирезонансном однофотонном возбуждении основного экситонного перехода внелинейно поглощающем коллоидном растворе квантовых точек CdSe/ZnSмощными пикосекундными импульсами лазера.3.Применить метод измерения зависимости интенсивностилюминесценции от расстояния (по трекам фотолюминесценции) коллоидныхрастворов квантовых точек CdSe/ZnS при высоких уровнях двухфотонногорезонансного возбуждения основных экситонных переходов для определенияпроцессов нелинейного поглощения.4.Найти способ подавления режима самосинхронизации моднаносекундного Nd3+:YAlO3-лазера с модулированной добротностью путемвнесения в резонатор элемента отрицательной обратной связи (двухфотоннопоглощающих кюветы с коллоидным раствором полупроводниковыхквантовых точек или пластины объемного полупроводника).Методы исследования.

Для экспериментального изучения линейных инелинейных оптических свойств коллоидных растворов полупроводниковыхквантовых точек CdSe/ZnS в гексане применялись современныеоптоэлектронные методы исследования. Проведено численное моделированиезависимости нелинейного поглощения квантовых точек CdSe/ZnS отинтенсивности накачки при изменяющемся времени жизни возбужденногосостояния и его сравнение с экспериментально измеренными зависимостями.Научная новизна работы заключается в следующем:Обнаружены особенности нелинейного поглощения при резонансномодно- и двухфотонном возбуждении основных электронно-дырочных(экситонных) переходов в коллоидном растворе квантовых точек CdSe/ZnSкороткими мощными лазерными импульсами.1.Замедление темпа увеличения пропускания и даже уменьшениепропускания коллоидного раствора квантовых точек CdSe/ZnS при высокихуровнях резонансного однофотонного возбуждении основного экситонногоперехода 1S 3 / 2 (h)  1S (e) мощными ультракороткими импульсами светаобъяснено доминирующим процессом заполнения основного экситонногоперехода с зависящим от интенсивности света временем жизни возбужденногосостояния.

Зависимость времени жизни возбужденного состояния отинтенсивности света может быть объяснена его уменьшением из-забезызлучательной Оже-рекомбинации. Полученные результаты в рамках4модели насыщения поглощения двухуровневой системы в нестационарномслучае (времена релаксации возбужденного состояния сопоставимы сдлительностью возбуждающего импульса) согласуются с экспериментальнымиданными.2.Обнаружена самодифракция луча лазера, прошедшего через кюветус коллоидным раствором квантовых точек CdSe/ZnS в случае однофотонногорезонансного возбуждения их основного экситонного перехода 1S 3 / 2 (h)  1S (e) ,френелевского и фраунгоферовского вида на наведенном канале прозрачности.Формирование канала прозрачности и наведенной диафрагмы объясненоэффектомзаполнениясостоянийдляцентралазерноголуча,сопровождающимся сильным поглощением периферийных участков лазерноголуча (“обдиранием” (strip-effect) луча), и штарковским длинноволновымсдвигом экситонного поглощения.3.Обнаруженое замедление роста нелинейного поглощения привысоких уровнях резонансного двухфотонного возбуждения экситонныхпереходов 1S 3 / 2 (h)  1S (e) и 1P3 / 2 (h)  1S (e) коллоидного раствора квантовых точекCdSe/ZnS объяснено влиянием процесса заполнения состояний в квантовыхточках и изменением линейного поглощения из-за штарковского сдвигаэкситонного перехода наведенным электрическим полем в заряженнойквантовой точке.4.Применен метод измерения коэффициента двухфотонногопоглощения коллоидного раствора квантовых точек CdSe/ZnS по трекамфотолюминесценции.