Автореферат (Обменное взаимодействие и коллективные свойства экситонов в наносистемах EuO-SrO), страница 2

Электроны и дырки связаны с магнитной системой, в свою очередь это влияет на спиновое состояние носителей и приводит к различным магнитооптическим эффектам.Отличительной чертой гетероструктур с ферромагнитными слоями является наличие косвенного обменного взаимодействия предполагающее, что в составнезаполненных d - f - оболочек входят локализованные электроны, связь междукоторыми осуществляется электронами проводимости. Спины электронов проводимости вносят вклад в полный момент ферромагнитного кристалла, которыйпо своему значению мал с вкладом локализованных электронов, в свою очередьсвободные электроны определяют его характер и делают возможным магнитноеупорядочение, так как они переносят взаимодействие, при своем движении покристаллу, между спинами локализованных электронов.Наиболее перспективными наносистемами являются спиновые сверхрешетки как в плане теоретического изучения, так и в практическом их применении.

Особенно среди них следует выделить наноструктуры на основе ферромагнитных полупроводников. Если ряд наносистем типа EuS – PbS, SmS – EuS на сегодня изучены достаточно подробно, то практически совсем не исследованы наноструктуры на основе ферромагнитного полупроводника EuO, который по ряду7параметров ( T k , положению 4 f - уровней, энергии связи экситонов и т.д.) выгодно в практическом приложении отличается от других ферромагнитных полупроводников.Во второй главе рассмотрена гетероструктура на базе ферромагнитногополупроводника EuO и парамагнитного полупроводника SrO. Они имеют одинаковые кристаллические решетки – кубические гранецентрированные решеткитипа NaCl. Параметр кристаллической решетки у полупроводников практическиодинаков, у EuO a=0,514 А, а у SrO a=0,515 А, поэтому рассогласование кристаллических решеток EuO и SrO ∆a ≈ 0,2% (по модели Алферова и Кремера рассогласование должно быть не более 0,5%).Соединение EuO обладает полупроводниковыми свойствами и являетсяферромагнетиком с точкой Кюри 70 К и даже до 150 К (в зависимости от стехиометрии кислорода).Запишем эффективный электронный гамильтониан с учетом обменного поля:41Hˆ   Hˆ n   Vn ,m ,(1)2 n,mnгде Vnm – оператор кулоновского и обменного взаимодействий двух ионов n  m ),Ĥ n - оператор энергии отдельного иона, который можно определить по формуле:1Hˆ n    f    B gH эф an  an    B gH эф  an  an   an  an  21n 1 , n 2 n 3 , n 4 an 1 an 2 2 an 3 2 an 41 .2 1 ,..., 4(2)Здесь Нэф–обменное поле, а+ (а)– операторы рождения (уничтожения) электронов с соответствующим направлением спина,  B – магнетон Бора, g–фактор,12  ,f  Рис.

1. Механизмы образования прямых и межъбарьерных экситонов в сверхрешетке EuО-SrO –энергия магнитного электрона на орбитали  (сумма энергии электрона в свободном ионе и добавки из-за взаимодействия его с соседями),  - орбиталь.При возбуждении светом  в слое EuO электрон переходит с 4f7- зонына 5d- уровень, который находится под дном зоны проводимости и кулоновскимпритяжением образует с дыркой активный магнитный экситон. При данном образовании экситон оказывается в синглетном состоянии, следовательно, времяжизни такого экситона резко уменьшается. Такие экситоны называют «рыхлыми» и наблюдать их экспериментально вызывает большие трудности (Рис.1).Оптически активным состоянием магнитного экситона должно быть 5d-5d– типа (Рис.2), т.к.

возникает выигрыш в трансляционной энергии. Электрон локализуется в точке Х3, а энергия межъямного (триплетного) экситона включаетэнергию d-f–обменного взаимодействия:ˆ ˆHˆ об  2 J ind S ei S Eu n .(3)n̂̂dВ (3) S ei и S Eu n – спиновые операторы электрона и европия, J in – константаобменного взаимодействия.Тогда получим следующую модель: свободную молекулу и свободный ион2+Eu . Молекула будет состоять из центрального иона Eu3+, двенадцати ближайших соседних ионов Eu2+ и добавочного электрона.

Спины связаны d-fобменным взаимодействием:Hˆ  2Se [ J 0 Sc  J1Su ] , Su   S Eu .(4)nn5В (4) суммирование проводится по спинам ближайших атомов Eu 2n  (их12). Взаимодействия описываются методом молекулярного поля, а представление о межъямномэкситоне и туннелирующем электроне дается через образовавшийся+магнитныйполяронEu +Направлениеспина дырки в 4f-зоне и спина электрона на 5d-уровне совпадают (триплетный экситон). Так как в узкой 4f-зоненаходится тяжелая дырка триплетного экситона, то+ Eu + + Eu + + Eu +такое возбуждение приводит к статическому образованию.

В соседней квантовой яме добавочный электрон является оптически активным электроном d-dРис.2. Механизмыобра- типа и обладает таким же типом симметрии, что и+ Eu +зования магнитногоэк- дырка 7 Р . Энергия, такого межъямного триплетноситонаго экситона, будет включать в себя энергию d-fобменного взаимодействия: Hˆ об  2 J ind  i S n ,2+2+3+2+2+ nгде  i и S n – спиновые операторы добавочного электрона магнитного экситона иd4f-атомов европия в n-узле, J in – константа обменного взаимодействия.Ширина запрещенной зоны при отсутствии легирования у SrO составляет5,8 эВ, а у EuO она равна 3,6 эВ, то есть окись стронция является барьернымслоем, а квантовая яма образована нанослоем EuO, который при температурениже точки Кюри (Tk≈70 К) является ферромагнитным.

Что приводит к понижению энергии 5d-состояний ионов Eu2+ до 0,5 эВ при нижайшем переходе4 7f (8S7 2 )  4 6f (7F0 ) 5dt2 g . В этом случае при туннелировании через барьер SrOмогут образоваться межъямные экситоны.Путем легирования кислородом окиси стронция (Sr0,94O0,06)можно получить другой стехиометрический состав, который приводит к уменьшению ширины егозапрещенной зоны до 1,7 эВ, а уРис.3. Схема энергетических уровнеймонослоя EuO1,06 до 2,6 эВ. В этомEuO 1, 06 - Sr0,94 O 0, 06 - EuO 1, 06 и переходов эксислучае EuO становится барьером, атонных электронов при оптическом возквантовая яма образуется наносбуждениилоями SrO. В таком случае при поглощении излучения в сверхрешетки будут образовываться межбарьерные триплетные экситоны.

Приэтом узкая зона из 4f(↑)-уровней будет находиться практически на уровне дназоны проводимости Sr0,94O0,06. (Рис.3).В такой гетеросистеме в нанослоях окисла европия можно наблюдать прямые и межъямные экситоны, которые благодаря разрешенным электродиполь6ным 4f  5d переходами при T  Tk и энергии возбуждения не выше 1,1эВ в обменном поле H эф будут магнитными.Анализколлективныхсвойств ортоэкситонов продолжается и при теоретическомизучении их возможности туннелирования в наносистемахEuO – SrO – EuO при различном стехиометрическом составе. Показано, что туннелирование могут совершать только экситонные электроны, а экситонные дырки h из-за узости7- зон, а значит большойРис.

4. Схема уровней 5d  состояний в EuO. А mh, не могут преодолеть соответствующие барьеры.– расщепление кристаллическим полем; В –В третьей главе показарасщепление вследствие спин-орбитальноговзаимодействия; С – расщепление в обменном но, что обменное взаимодействие играет большую роль вполепроблеме триплетных экситонов благодаря зависимости электрического дипольного момента от спина, когдарождается два экситона или два магнона.

Спектр поглощения обнаруживает заметный максимум, который соответствует 4 f 7  4 f 6 5d  переходу, а красноесмещение связывается с возбужденными состояниями и обусловлено изменениями перекрытия Г 5  электронных орбит. В частности пик поглощения при1,5 эВ идентифицируют как триплет в соответствии с поведением, ожидаемымдля 4 f 7  4 f 6 5d  перехода. При этом обменное расщепление полосы Г 5 дает значение 0,25 эВ . Структура полос и схема расположения 5d  уровней показана наРис. 4.Спиновое вырождение основного состояния j – го иона европия снимается полемH эф (i) вследствие Зеемановского расщепления Hˆ ( j )  2 B S j H эф ( j ) ,(5)4fМагнитооптические эффекты в экситонной области спектра ферромагнитных полупроводников часто интерпретируются на основе зеемановского расщепления (Рис.5), возникающего вследствиевоздействия внешнего магнитного поля.

Вэтом случае происходит ферромагнитноеспиновое упорядочение, увеличиваетсяэнергия связи и время жизни экситонныхсостояний.Рис. 5. Схема зеемановского расщепления и возбужденного уровней в молекулярном поле7В халькогенидах европия, электрон триплетного экситона находится всильном магнитном поле 4f- электронов, находящихся в запрещенной зоне, поэтому в подобной структуре следует ожидать описанные магнитооптические эффекты без приложения внешнего магнитного поля, что подтверждается экспериментами.Объяснение влияния обменного взаимодействия на спектр можно свести крассмотрению эффекта Зеемана с помощью теории молекулярного поляH эф  J ie S eB̂, действующего на S i .

Здесь  В - магнетон Бора; S e - операторы спи-на соседних ионов, замененные их средним значением S е в наинизшем состоянии; J ie - обменный интеграл. Тогда спиновое вырождение основного состоянияi-го иона европия будет сниматься полем H эф (i) вследствие зеемановского расщепления: Hˆ (i)  2 B Si H эф (i) .(6)3+Задача с центральным ионом Eu , двенадцатью ближайшими соседями2+Eu и 5dt – состояниями экситонного электрона можно решить точно. В этомслучае и магнитные, и аномальные свойства такой системы рассматриваются спомощью модели обменного (молекулярного) поля.

Спиновый гамильтониан такой системы имеет вид:Н эф   J mn S n S m  2 J d ,n d S n  4 J d ,d  d  d (7)2gn md ,d d ,nгде первый член описывает прямой обмен между 4ƒ 7– электронами n и m узлов,второй – d–ƒ– обменную связь между 5dt – электроном и 4ƒ7– электронами и2gтретий – обменную связь между 5dt и 5dt – электронами. В нашей задаче достаточно рассмотреть модель с центральными ионом Eu3+, ближайшими соседямиEu2+ и 5dt электроном.Еще в работе Метфессель Э., Маттис Д.

«Магнитные полупроводники»было отмечено, что для разрешенных электрических дипольных переходов 4f-5dхарактерна большая сила осциллятора. Расчеты ее для Eu2+ были сделаны по2g2g2gформуле f mcdv , где N – число ионов, способных возбуждаться;  e 2 N коэффициент поглощения, v - частота света; и дало действительно большиезначения f  0,01  0,03 . Для сравнения можно привести значение силы осциллятора для желтой серии Cu2O (n=2) f 2  2,8  10 6 .Для межъямного экситона расчет силы осциллятора на один электрон был2m222проведен по формуле f v0  2 Ev  E 0  Fv (0) rnm , где Fv (0) - вероятностьнахождения электрона на определенном узле, а Fv - волновая функция водородоподобного атома; E v  E 0  - энергия возбуждения.Перед тем, как исследовать коллективные свойства триплетных экситонов,целесообразно было рассмотреть обменное взаимодействие s-f и d–f типа и его8влияние на зеемановское расщепление и образование 4 f 7 - зоны (0,5 эВ) в запрещенной зоне EuO.

Влияние этого взаимодействия на важные параметры ортоэкситонов: энергию связи, силу осциллятора, время жизни экситонов и другиепараметры. Это позволяет использовать наносистемы EuO – SrO в практическихприложениях.В четвѐртой главе проделан теоретический анализ коллективных свойствнаносистем EuO – SrO, который показывает, что получение бозеэйнштейновской конденсации при T  Tk наиболее целесообразно проводить внанослоях EuO. Здесь по Боголюбову и Келдышу отчетливо проявляется эффектотталкивания ортоэкситонов.В предлагаемой наногетеросистеме можно получить качественное описание двух фазовых переходов: переход экситонного газа в состояние электроннодырочной жидкости и образование бозе-эйнштейновской конденсации экситонов.Исходя из этой модели дадим качественное описание фазового перехода всостояние БЭК ортоэкситонов, которое описывается гамильтонианом Ĥ :1 a Hˆ  (E(k))aexexkkVkгде Eex (k )  E g  ua  k , p ,q k qa p  q a p a k ,(8)2k 2 R yex , u  26 aex3 R yex , a k и a k - операторы рождения и унич32mexтожения экситонов, E g - ширина запрещенной зоны в ферромагнитном полупроводнике EuO, mex - масса экситона, u - энергия экситон-экситонного взаимодействия диполь-дипольного типа (отталкивания), Ryex - энергия связи экситона (экситонный Ридберг с обратным знаком), a ex - радиус экситона.При переходе к расчету фазовой диаграммы будет использована известнаяформула:   ,P   V T(9)где P – давление, V - объем, T - температура и  – термодинамический потенциал, который необходимо рассчитать, используя сумму состояний z из выражеˆ kHTния:   k B T ln z , где z  Spe.Здесь пробный гамильтониан Ĥ n берется диагональным с неопределеннойсобственно энергетической частью ex (k ) :B Hˆ n  [E(k)(kex )]ak ak ,exex(10)kгде(kex ) находится из условия минимума d 0d ex (k ).Окончательно для термодинамического потенциала имеем:9Eex (k )   ex  ex 1 ) .ex nex (k )  k BT  ln 1  exp(2 kk BTk(11)В дальнейших расчета, будем использовать метод среднего поля по Хаугу и вариационный принцип Боголюбова, что приведет к следующей зависимости расстояния (безразмерного) r между двумя экситонами:1r3nex  aex3.Анализ этой зависимости показал, чтоесли температура станет ниже критической, то как следует из выражения  Ryex 2k BTk BTkeh  0,71Ryex ,будут сосуществовать две стабильные фазы:- фаза малой плотности, состоящая из газообразных ортоэкситонов;Рис.