151623 (Трьох- і чотирьох хвильове розсіяння світла на поляритонах в кристалах ніобіту літію з домішками), страница 3

Мал.9. Спектр параметричного розсіяння в монодоменному Nd:Mg:LiNbO3.

=47.4o поза кристалом.

Мал.10. Спектр параметричного розсіяння в полидоменном Nd:Mg:LiNbO3 .

=47.4o поза кристалом.

Мал.11. Спектр параметричного розсіяння в полідоменном Nd:Mg:LiNbO3 .

=66.2o поза кристалом.

4. Товщина шаруючи в полидоменном LiNbO3

На рис.13. зображена дисперсія звичайного показника заломлення полідоменного кристала ніобіту літію No.2 на верхній поляритонної гілці, яка отримана по перебудованих кривих рис.10,11. Ця дисперсія використовується при обчисленні хвилевого вектора оберненої сітки, відповідній доменній структурі кристала. Оскільки при нелінійній дифракції в умову просторового синхронізму входять чотири хвилеві вектори, то для цього явища доступна більш велика частотна і кутова область при параметричному розсіянні, чим для лінійної дифракції. Векторна діаграма цієї взаємодії зображена на рис.12. Хвилевий вектор оберненої сітки можна отримати з рівнянь:

(11)

Вектор по порядку величини такий же, як і хвилевий вектор поляритону, тому не виконується умова просторового синхронізму для нелінійної дифракції в другій і подальші максимуми. Товщина шару була отримана з рівнянь (11) при розсіянні на поляритонах з різними частотами в трьох геометрії =47.4o, 57о, 66.2o. Її значення склало d=5.60.1 мкм.

Мал.12. Векторна діаграма взаємодії параметричного розсіяння і нелінійної дифракції.

Мал.13. Дисперсія звичайного показника заломлення полідоменного кристала ніобіту літію, отримана в різній геометрії:

=47.4o поза кристалом.

=66.2o поза кристалом.

Розділ 3. Чотирьохфотонне розсіяння світла на поляритонах

1. Огляд ефектів в нецентросиметричних середовищах

Випадок нецентросиметричного середовища є найбільш загальним при розгляді процесів активної спектроскопії. У кристалах без центру симетрії в інтенсивність сигналу активної спектроскопії комбінаційного розсіяння (АСЬКР) дають внесок як прямі чотирьохфотонні процеси, так і каскадні трьоххвилеві процеси, що йдуть через проміжні збуджені стани. Ці процеси йдуть на різних нелінійних восприимчивостях: на кубічній і квадратичній відповідно. Унаслідок когерентності розсіяння різні внески не підсумовуються, а інтерферують. Тому вони можуть приводити до значних змін спектрів АСЬКР: деформації форми лінії і появі дублетної структури[14]. Детально проаналізовано явище інтерференції трьох- і чотирьоххвильового механізму утворення розсіяних хвиль в роботі [15].

У роботі [2] отримано збудження поляритонної хвилі методом чотирьохфотонної спектроскопії в кристалі GAP. Був визначений показник заломлення і коефіцієнт загасання для трьох частот поляритонной хвилі. Проте при розрахунку коефіцієнта загасання не враховувалися расходимости променів, немонохроматичність збудливих накачувань, а також вплив довжини взаємодії на ширину лінії розсіяння. Також проводилися експерименти із збудженням поверхневих поляритонов в кристалі GAP [16].

При каскадному процесі, що складається з двох трьох хвильових взаємодій, спочатку збуджується поляритонний стан з хвилевим вектором рівним ефективному збудливому, яке може розповсюджуватися за межі області збудження. Потім на нім розсівається пробна хвиля. У зв'язку з цим генерація сигналу може мати набагато більшу не локальність. У роботі [17] досліджувалися піко секундні поляритонні збудження в хлориді амонію. Спочатку збуджувався поляритон двома накачуваннями, а потім пускався пробний промінь із зрушенням в просторі у напрямі розповсюдження поляритону і із затримкою в часі. При цьому спостерігалося розсіяння на поляритоні поза областю його збудження. Це дозволило зміряти групову швидкість поляритону прямим методом, а не через похідну . Також було заміряно час життя збудженого поляритонного стану.

2. Пряма чотирьохфотонна взаємодія

Розглянемо стоксову компоненту розсіяного випромінювання (рис.14). Співвідношення між частотами для даного випадку виконується у вигляді:

(12)

де _{L-частота} пробного випромінювання, що подається на зразок, _s - частота розсіяного на поляритоні випромінювання. При цьому для спостереження ефективного прямого процесу повинна виконуватися умова просторового синхронізму:

(13)

Приведемо вираз для інтенсивності сигнальної хвилі з частотою _s [18]:

, (14)

IL, I I -інтенсивність хвиль з частотами _L і

, (15)

де - похідна чисто електронній поляризованості в рівноважному положенні ядер, N, M - концентрація і маса ядер відповідно. У останньому виразі де _ph - фононна частота, Г- коефіцієнт, що описує загасання. Резонансна сприйнятливість зростає при наближенні різницевої частоти до частоти фонона.

Мал.14. Прямий чотирьохфотонний процес.

3. Каскадні трьох хвильові процеси

У чотирьох фотонні процеси в нецентросиметричних кристалах вносять свій внесок каскадні трьох хвилеві процеси (рис.15). В даному випадку створюється підвищена (в порівнянні з рівноважною) населеність поляритоних станів “розігріваючими” променями з частотами ₁, ₂. Каскадному когерентному розсіянню відповідає приватне вирішення неоднорідного хвилевого рівняння, в правій частині якого коштує нелінійна поляризація, збуджена “розігріваючими” променями. Окрім співвідношень (12) і (13), в даному випадку необхідне виконання ще однієї умови просторового синхронізму:

\ (16)

Мал.15. Каскадний трьох хвильовий процес

Такий процес є когерентним, тому що відбувається розсіяння пробної хвилі безпосередньо на збудженні з хвилевим вектором . Каскадна сприйнятливість третього порядку когерентного процесу задається виразом:

(17)

Знаменник цього виразу указує на те, що на інтенсивність у виразі (14) впливає ще один розлад хвилевих векторів:

Процеси із збудженням поляритонного стану і подальшого розсіяння на нім відбуваються як два трьох хвильові процеси на квадратичній сприйнятливості (2) [19]. Квадратична сприйнятливість теж ділиться на резонансну і нерезонансну частини. Нерезонансна складова де - квадратична поляризованість, а резонансна складова:

(16)

- дипольний момент молекули.

Внески від прямого чотирьох фотонного процесу, що йде на кубічній нелінійності, і від двоступінчатих трьох хвильових процесів можуть бути соизмеримы. Використовуючи відмінності в умовах фазового синхронізму, можна розділяти прямі і каскадні процеси.

4. Експериментальна установка для спостереження чотирьох фотонного розсіяння світла на поляритонах

У більшості виконаних раніше робіт використовувалася традиційна схема КАРС-СПЕКТРОСЬКОПІЇ, в якій одне з накачувань є двічі виродженим з погляду процесу чотирьох хвилевого зміщення, і реєстрація сигналу ведеться на антистоксовій частоті. В даному випадку використовувався найбільш загальний варіант чотирьох хвилевої взаємодії, в якій всі хвилі мають різні частоти і реєструється стоксова компоненту розсіяного випромінювання. Схема експериментальної установки приведена на рис.16. Джерелами хвиль збудливого випромінювання з частотами ₁ і ₂ служать YAG: Nd+3-лазер і перебудований лазер на кристалі що мають довжини хвиль генерації _1=1,064 мкм і ₂ в інтервалі 1,08-1,22 мкм відповідно і повторення 1-33 Гц, що працюють з частотою. Накачуванням для перебудованого лазера на кристалі з центрами забарвлення служить випромінювання основної гармоніки YAG:Nd+3-лазера, що пройшло через YAG:Nd+3-усилитель і поляризаційну призму Глана-Томсона Пг1. Як зондуюча хвиля використовується випромінювання другої гармоніки YAG:Nd+3-лазера (довжина хвилі _L=532 нм), частоти ГВГ, що генерується подвоювачем, яке відділяється від випромінювання основної гармоніки за допомогою дзеркала з селективним по частоті коефіцієнтом віддзеркалення. Завдяки використанню джерел ближнього ГИК діапазону для збудження поляритонної хвилі, паразитні засвічення, викликані люмінесценцією досліджуваного середовища під дією їх випромінювання, потрапляють в ГИК діапазон, далекий від області реєстрації сигналу, лежачої у видимій частині спектру. Необхідна поляризація променів, падаючих на кристал, визначається поляризаційними призмами Глана-Томсона Пг1 і Пг2. Кути падіння променів накачування на досліджуваний кристал задаються системою дзеркал З2-з4. Крім того, введення в промені накачувань додаткових фокусуючих лінз Л1-л3 дозволяє варіювати значення щільності потужності накачувань в області їх взаємодії і їх кутову расходимість. Розсіяне випромінювання збирається трьохлінзовою системою ЛС в площині вхідної щілини спектрографа СП, пройшовши заздалегідь через поляризаційну призму Глана-Томсона Пг3, службовку аналізатором розсіяного випромінювання і що відсікає що пройшло через зразок Об випромінювання пробної хвилі.

На виході спектрографа формувалася двовимірна частотно-кутова картина розсіяння. Відхилення світла по горизонталі відповідало частоті розсіяної хвилі, по вертикалі - куту розсіяння в площині хвилевих векторів накачувань. Пристрій касетної частини спектрографа дозволяє проводити як фотографічну, так і електронну реєстрацію сигналу. У останньому випадку приймачем сигналу служить Феу2, що працює в аналоговому режимі. Його сигнал через широкосмуговий підсилювач з регульованим коефіцієнтом передачі поступає в швидкодіючий стробований АЦП інтегруючого типу, такий, що входить до складу крейта КАМАК і далі в ЕОМ типу IBM PC/AT, що управляє. ЕОМ за допомогою блоків, що входять до складу крейта КАМАК, що управляє, здійснює синхронізацію і управління роботою окремих вузлів установки. У справжньому варіанті установки, при фотоелектронній реєстрації спектру, ФЕУ був нерухомий, і перед ним була поміщена щілина змінної ширини з мікрометричним гвинтом. Сканування спектру по частоті здійснювалося шляхом повороту призматичної частини спектрографа кроковим двигуном Шд1. Інший двигун Шд2 служить для повороту кристала в площині, що містить всі промені накачувань, що дає можливість змінювати розлад фазового синхронізму в зразку. Додатковий фотоприймач Феу1 служить для контролю потужності накачування. Використання переривника пробного променя ПЛ дозволяє автоматично віднімати фон, пов'язаний із засвіченням фотоприймача випромінюванням сумарної частоти двох інфрачервоних лазерів. Оптична схема установки орієнтована на реєстрацію стоксовой компоненти розсіяного випромінювання. Це дозволяє легко переходити від спостереження спонтанного трьох фотонного розсіяння світла на поляритонах до спостереження розсіяння на когерентно збуджених станах середовища простим включенням ГИК накачувань, оскільки в обох випадках розсіяне випромінювання лежить в одному частотно-кутовому інтервалі.

Розділ 4. Дослідження характеристик кристалів методом активної спектроскопії

Чотирьох хвильове розсіяння світла збуджувалося в кристалах ніобіту літію, легованих магнієм Mg: LiNbO3 з концентрацією домішки Мg 0.68масс.% і 0.79масс.% (кристали No.4,5). Дані за показниками заломлення у видимій і ближній ГИК області для кристала No.4 були отримані шляхом інтерполяції даних для кристалів No.3,5. У експерименті збуджувався поляритон в околицях частот 541см-1, 550см-1, 558.5см-1, 560см-1. Для цього для кожного вибраного значення частоти поляритону _P встановлюється частота генерації перебудованого лазера ₂ відповідно до другого рівняння з (12). Потім промені ГИК накачувань прямували на кристал під фіксованими кутами 1 і 2 до напряму розповсюдження зондуючого накачування. Далі вимірювалася залежність інтенсивності сигналу на частоті S=L-1+2 від кута повороту кристала в площині хвилевих векторів накачувань.

Спектральна ширина ліній накачувань складала приблизно 1см-1 для випромінювання основної і другої гармонік YAG:Nd+3-лазера і не більше 6см-1 для перебудованого лазера. Ширина ліній сигнального випромінювання, що народжувалося, повністю відповідала частотній структурі накачувань. Пікова потужність накачувань на вході в кристал: пробної хвилі 0.25 Мвт, першого збудливого променя 0.05 Мвт, другого збудливого променя 0.01 Мвт. У експерименті використовувалися накачування з частотами _L і ₁ з незвичайною поляризацією, випромінювання перебудованого -лазера мало звичайну поляризацію. Величина інтенсивності сигналу чотирьох фотонного розсіяння при точній настройці кутового синхронізму істотно - майже на 4 порядки - перевищувала інтенсивність спонтанного трьох хвильового розсіяння. При цьому сигнал спонтанного розсіяння збирався зі всієї довжини зразка 1 см, а сигнал чотирьох фотонного розсіяння - лише з області перетину променів накачувань завдовжки 0,5-1мм.